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方解石与柠檬酸/酒石酸模拟实验中的反应规律 被引量：1
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作者 李振炫 桂尉竣 +5 位作者 苏畅 向育斌 孙晓雯 吴超越 黄利东 David DECROOCQ 《地球科学与环境学报》 CAS 北大核心 2023年第6期1398-1413,共16页
柠檬酸/酒石酸可使方解石产生矿物溶蚀及生物矿化等现象,研究它们之间的反应规律对富含有机酸环境中方解石矿物的稳定性评估及相应的地球化学效应研究具有重要意义。通过批量平衡法,研究开放系统条件下方解石与柠檬酸/酒石酸之间的反应... 柠檬酸/酒石酸可使方解石产生矿物溶蚀及生物矿化等现象,研究它们之间的反应规律对富含有机酸环境中方解石矿物的稳定性评估及相应的地球化学效应研究具有重要意义。通过批量平衡法,研究开放系统条件下方解石与柠檬酸/酒石酸之间的反应规律及对应的溶液化学变化。结果表明:①初始浓度为20 mg·L-1条件下,初始pH值由7.7升至9.7,柠檬酸与酒石酸的反应去除量均显著下降,这是由于方解石表面的静电效应及溶液中HCO_(3)^(-)与CO_(3)^(2-)的竞争效应不断增强,对两种酸的表面吸附反应起抑制作用。②初始pH值为7.7及8.3条件下,初始浓度为20 mg·L-1的两种酸与方解石反应7 h后便达到平衡,pH值和Ca浓度较空白值变化不大,辅证了反应的主导机制为表面吸附。③在0~900 mg·L-1浓度范围内,柠檬酸和酒石酸在初始pH值为8.3条件下,其反应去除量均能用Langmuir吸附模型很好地拟合,辅证了以上的反应去除机制均为表面吸附;初始pH值为7.7条件下,柠檬酸的反应去除量可用Langmuir吸附模型拟合,反应的主导机制仍为表面吸附,而酒石酸的反应去除量呈现持续陡增现象,Langmuir与Freundlich吸附模型均难以拟合,这是由于酒石酸的反应主导机制是沉淀反应。④初始pH值为8.3,在0~900 mg·L-1浓度范围内,在5℃、20℃、35℃温度条件下,两种酸的反应去除结果均可用Langmuir吸附模型拟合,反应的主导机制仍为表面吸附。与酒石酸相比,随着温度的升高,柠檬酸吸附量的增幅更大;同时,3种温度条件下柠檬酸带来的pH值和Ca浓度增幅均比酒石酸带来的更大。 展开更多
关键词 方解石 柠檬酸 酒石酸 吸附 溶解 络合 沉淀 溶液化学
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低分子量有机酸(苹果酸)对方解石-氟的吸附/沉淀反应影响
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作者 李振炫 冯添禧 +6 位作者 吴超越 张大鹏 王逸 朱珠 桂尉竣 向育斌 David DECROOCQ 《地球科学与环境学报》 CAS 北大核心 2024年第4期499-512,共14页
低分子量有机酸常对矿物的表面反应(吸附/沉淀)产生影响,从而影响矿物的溶解、矿化等过程,进而影响环境地球化学进程中元素的迁移稳定性。苹果酸作为一种广泛存在于自然界中的有机酸,是植物通过代谢过程分泌的副产品。通过批量平衡法开... 低分子量有机酸常对矿物的表面反应(吸附/沉淀)产生影响,从而影响矿物的溶解、矿化等过程,进而影响环境地球化学进程中元素的迁移稳定性。苹果酸作为一种广泛存在于自然界中的有机酸,是植物通过代谢过程分泌的副产品。通过批量平衡法开展了苹果酸对方解石-氟的吸附/沉淀反应的影响研究,旨在深入理解有机酸在地球化学过程中的作用。结果表明:①初始pH值为7.7条件下,对于低浓度氟(≤5 mg·L^(-1)),随着苹果酸浓度的升高,其对氟去除的抑制作用呈增强趋势;对于中、高浓度氟(25或60 mg·L^(-1)),氟去除主导机制为CaF 2沉淀反应,苹果酸的抑制作用对其影响不大,但其表面吸附反应导致pH值升高和钙浓度下降。②初始pH值为8.3条件下,对于低浓度氟(≤20 mg·L^(-1)),苹果酸对氟去除仍有抑制作用;苹果酸与Ca 2+的络合反应促使pH值和钙浓度上升;对于中浓度氟(60 mg·L^(-1)),氟去除主导机制为CaF 2沉淀反应,20 mg·L^(-1)苹果酸已对其产生抑制作用,随着苹果酸浓度继续升高,pH值先降后升,钙浓度持续上升,彰显了苹果酸络合反应的效应;对于高浓度氟(100 mg·L^(-1)),100 mg·L^(-1)苹果酸能极大抑制CaF 2沉淀反应,对应的pH值未超过无苹果酸时,对应的钙浓度仍低于其空白背景值,暗示了CaF 2沉淀反应的主导性。③初始pH值为8.7条件下,对于低浓度氟(≤5 mg·L^(-1)),苹果酸对氟去除的抑制作用有所减弱,但其络合反应产生的效应十分显著,导致pH值和钙浓度上升;对于高浓度氟(240 mg·L^(-1)),氟去除主导机制为CaF 2沉淀反应,该反应随着苹果酸浓度的升高而受到抑制,对应的钙浓度不断上升彰显苹果酸络合反应的效应,而pH值的下降也表明了CaF 2沉淀反应的主导性。本研究深入探讨了氟元素在方解石矿物界面上的吸附、迁移和转化过程,为理解氟的迁移稳定性提供了新的视角和理论基础,同时对富含有机酸环境中方解石矿物的稳定性评估具有重要意义,也为氟在其他矿物上的迁移转化研究提供借鉴。 展开更多
关键词 方解石 氟 苹果酸 溶液化学 吸附 溶解 络合 沉淀
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开放系统下方解石除氟机制的主导性界定研究 被引量：1
3
作者 李振炫 朱珠 +5 位作者 华辰 张帅 桂尉竣 黄利东 于飞 潘德勤 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期1-9,共9页
方解石除氟机制主要涉及表面吸附和沉淀2个方面,宏观界定以上2种机制在除氟过程中的主导性,对氟去除后的稳定性评估有重要意义。文章采用批量平衡法,在不同pH、时间、氟浓度等条件下,对开放体系中方解石除氟机制的主导性进行界定研究。... 方解石除氟机制主要涉及表面吸附和沉淀2个方面,宏观界定以上2种机制在除氟过程中的主导性,对氟去除后的稳定性评估有重要意义。文章采用批量平衡法,在不同pH、时间、氟浓度等条件下,对开放体系中方解石除氟机制的主导性进行界定研究。结果表明:(1)在pH8.3条件下,初始氟浓度≤40 mg/L,表面吸附为氟去除的主导机制,该反应3 h内便基本完成;初始氟浓度≥60 mg/L,CaF_(2)沉淀反应作为除氟的主导机制,该主导性在3 h后已体现出来,24 h后反应仍未达到平衡;Langmuir和Freundlich模型拟合结果与上述结果一致。(2)在pH7.7条件下,初始氟浓度≤10 mg/L,表面吸附作为除氟的主导机制,反应在3 h内也基本完成;当初始氟浓度≥25mg/L时,氟去除的主导机制为CaF_(2)沉淀反应,对应Ca浓度和pH值的变化趋势印证了该沉淀反应的主导性,3 h后反应基本完成。(3)在pH7.3条件下,初始氟浓度≤5 mg/L时,氟去除的主导机制为表面吸附,该反应在3 h内也基本完成;当初始氟浓度≥10 mg/L,氟去除的主导机制已转变为沉淀反应,反应在3 h内也基本完成,与pH7.7条件时类似。对应的Ca浓度和pH值并未产生重大变化,与pH7.7时情况不同。(4)氟的去除率结果指出,不管反应3 h还是24 h后,氟的去除率曲线总出现拐点,暗示了氟去除的主导机制由表面吸附向沉淀转变,与上述氟去除动力学结果一致。通过对2种除氟机制主导性的宏观界定,为今后氟的迁移稳定性研究提供借鉴。 展开更多
关键词 氟 方解石 吸附 沉淀
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