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不同氢源作用下煤直接液化过程的自由基反应行为研究
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作者 田佳欣 张园林 +4 位作者 陈海涛 黄胜 吴诗勇 吴幼青 高晋生 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期819-826,共8页
为进一步阐明煤直接液化的反应机理,本工作开展了不同氢源作用下煤直接液化过程的产物分布规律及自由基反应行为研究,并构建了不同氢源条件下产物产率与自由基含量的关联。结果表明,煤直接液化过程的自由基反应行为受溶剂性能、反应气... 为进一步阐明煤直接液化的反应机理,本工作开展了不同氢源作用下煤直接液化过程的产物分布规律及自由基反应行为研究,并构建了不同氢源条件下产物产率与自由基含量的关联。结果表明,煤直接液化过程的自由基反应行为受溶剂性能、反应气氛以及催化剂活性等多种因素的影响。液化残渣和沥青质产率与其自由基浓度间存在显著关联,三种供氢条件下均近似呈正相关,但趋势有很大区别。唯一氢源分别为溶剂或氢气时油水产率与其沥青质自由基浓度呈负相关,而两种氢源共同作用下油水产率与其沥青质自由基浓度呈正相关。当沥青质自由基浓度相同时,油水产率存在如下关系:两种氢源>唯一氢源为溶剂>唯一氢源为氢气。溶剂氢可有效稳定煤热解大分子自由基形成沥青质,并高效促进沥青质转化为小分子的油水,而气相氢稳定煤热解大分子自由基以及促进沥青质转化为油水的能力则相对较弱。两种氢源在煤直接液化过程中发生显著的协同作用,共同促进煤向小分子油气水的高效转化。 展开更多
关键词 煤直接液化 自由基 供氢溶剂 缩聚反应
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煤液化沥青转化过程中循环溶剂典型供氢组分的相互作用规律研究
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作者 陈俊潜 张园林 +3 位作者 黄胜 赵润泽 吴诗勇 吴幼青 《煤炭转化》 北大核心 2025年第3期3-11,共9页
为阐明煤液化沥青转化过程中循环溶剂典型供氢组分的相互作用及其对溶剂性能的影响规律,从而为循环溶剂的组成优化提供理论支撑,将二氢蒽(DHA)、二氢茚(IND)分别与四氢萘(THN)混配作为供氢溶剂以考察供氢组分种类及溶剂和沥青质量比(3∶... 为阐明煤液化沥青转化过程中循环溶剂典型供氢组分的相互作用及其对溶剂性能的影响规律,从而为循环溶剂的组成优化提供理论支撑,将二氢蒽(DHA)、二氢茚(IND)分别与四氢萘(THN)混配作为供氢溶剂以考察供氢组分种类及溶剂和沥青质量比(3∶1和5∶1)对煤液化沥青加氢转化行为的影响规律。结果表明:在溶剂和沥青质量比为3∶1和5∶1时,随着混配溶剂中DHA或IND质量分数的增加,油水产率均不断降低,焦产率均先降低后升高,气产率随着DHA质量分数的升高不断降低,而随着IND质量分数的升高则不断升高,氢耗不断升高。此外,随着混配溶剂中DHA或IND质量分数由25%增加到75%,转化率随着DHA质量分数的升高不断降低,而随着IND质量分数的升高逐渐升高。两种混配溶剂中溶剂和沥青质量比为5∶1时油水产率和转化率均低于溶剂和沥青质量比为3∶1时。在溶剂和沥青质量比为3∶1和5∶1的条件下,两种复配溶剂中的油水产率均高于理论值,这说明DHA,IND分别与THN混配在直接液化过程中存在协同作用,DHA和THN复配在溶剂和沥青质量比3∶1时的协同作用较强,而IND和THN复配在溶剂和沥青质量比5:1时协同作用稍强。 展开更多
关键词 煤液化沥青 循环溶剂 供氢组分 氢耗 协同作用
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含碳物质气化过程生物质灰催化行为研究进展
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作者 卫俊涛 张璟澄 +6 位作者 张梓梁 高娜 章一蒙 崔东旭 吕鹏 宋旭东 于广锁 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期24-37,共14页
含碳物质催化气化/共气化技术是实现碳基资源清洁高效利用的重要技术途径,也是新型气化技术的重点研发方向。生物质灰是生物质气化/燃烧过程衍生物,其来源广泛且碱金属/碱土金属含量高,是催化气化工艺金属催化剂的优质替代选项,也是共... 含碳物质催化气化/共气化技术是实现碳基资源清洁高效利用的重要技术途径,也是新型气化技术的重点研发方向。生物质灰是生物质气化/燃烧过程衍生物,其来源广泛且碱金属/碱土金属含量高,是催化气化工艺金属催化剂的优质替代选项,也是共气化工艺反应过程自然衍生催化剂,系统掌握催化气化/共气化过程生物质灰催化行为及作用机理对实际工业装置的长周期安全稳定高效运行至关重要。概述了生物质灰的化学组成成分,归纳了原料类型、添加比例、气化温度、气化剂种类等因素对含碳物质催化气化/共气化过程生物质灰催化行为的影响,并总结了基于氧转移、活性中间体、半焦结构演化等多个生物质灰催化机理。最后,对生物质灰催化/共气化技术的未来研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 含碳物质 生物质灰 共气化 催化气化 影响因素
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悬浮床加氢装置尾渣气化副产炭黑的理化特性及分离特性
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作者 王辰 蔡志阳 +1 位作者 唐冬萍 王亦飞 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第1期231-242,共12页
悬浮床加氢装置尾渣气化副产炭黑,炭黑排放过程中产生黑水。为探究黑水分离炭黑的最佳条件,实现炭黑的资源化再利用,采用元素分析、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜等手段对炭黑的基本物理特性进行了系统分析;以聚合氯化铝、聚合硫酸铁... 悬浮床加氢装置尾渣气化副产炭黑,炭黑排放过程中产生黑水。为探究黑水分离炭黑的最佳条件,实现炭黑的资源化再利用,采用元素分析、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜等手段对炭黑的基本物理特性进行了系统分析;以聚合氯化铝、聚合硫酸铁、聚丙烯酰胺、阳离子型聚丙烯酰胺为絮凝剂,采用混凝-沉淀法进行炭黑在水中的分离特性实验,并对分离后炭黑的絮团大小、形貌及化学特性进行了研究。结果表明:炭黑粒径较小,碳元素质量分数高达97%;选用阳离子型聚丙烯酰胺在添加质量浓度0.4 mg/L、沉降时间3.5 min时,炭黑在水中的絮凝沉降效果最佳,水的透光率可达96.3%,絮凝后的炭黑颗粒尺寸显著变大;炭黑在450℃即可发生氧化,气化过程属于均相模型,平均活化能为171.91 kJ/mol。 展开更多
关键词 炭黑 理化特性 混凝-沉淀 分离特性 阳离子型聚丙烯酰胺
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Nd掺杂对Ce基催化剂用于CO_(2)与CH_(3)OH直接合成DMC的影响
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作者 沈怡婷 张海涛 +2 位作者 马宏方 钱炜鑫 应卫勇 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第10期36-46,99,共12页
二氧化碳(CO_(2))与甲醇(CH_(3)OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC),是目前最具环保优势的DMC合成方法之一。Ce基催化剂常用于CO_(2)与CH_(3)OH直接合成DMC反应,但CeO_(2)存在热稳定性不足和活性位点有限等问题。以六水硝酸钕(NdN3O9·6H_(... 二氧化碳(CO_(2))与甲醇(CH_(3)OH)直接合成碳酸二甲酯(DMC),是目前最具环保优势的DMC合成方法之一。Ce基催化剂常用于CO_(2)与CH_(3)OH直接合成DMC反应,但CeO_(2)存在热稳定性不足和活性位点有限等问题。以六水硝酸钕(NdN3O9·6H_(2)O)作为助剂,采用共沉淀法制备了一系列Nd掺杂Ce基催化剂。催化剂结构经ICP-OES、XRD、HR-TEM和XPS等表征,并研究了催化剂的催化性能。结果表明,适当的Nd掺杂量(质量分数,下同)对优化催化剂的比表面积、氧空位密度和酸碱性位点数量有积极作用。其中,Nd掺杂量为5%的催化剂(5%Nd_(2)O_(3)-CeO_(2))具有最大的氧空位密度、较多的中酸性位点和最多的弱碱性位点。在CH_(3)OH用量为23.74 g、2-氰基吡啶用量为36.44 g、5%Nd_(2)O_(3)-CeO_(2)用量为200 mg、温度为140℃和压力为1.2 MPa的条件下反应2 h,5%Nd_(2)O_(3)-CeO_(2)的CH_(3)OH转化率为27.35%,DMC选择性为77.72%,DMC产量为392.90 mmol/g。在温度为140℃、压力为1.2 MPa、CH_(3)OH用量为23.74 g、5%Nd_(2)O_(3)-CeO_(2)用量为200 mg和反应时间为2 h的条件下,5%Nd_(2)O_(3)-CeO_(2)经过4次循环反应后,其催化性能仍优于CeO_(2)。 展开更多
关键词 碳酸二甲酯 直接合成 ND掺杂 Ce基催化剂 二氧化碳 甲醇
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木屑与低密度聚乙烯两段式共热解制备液体芳烃研究 被引量:1
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作者 龚桐荻 蔡勤杰 张素平 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期1604-1616,共13页
本研究设计了两段式的热解过程,以松木木屑和低密度聚乙烯(LDPE)协同转化制备液体芳烃。催化热解过程所得液体产物自然分层为有机相和水相,当使用两段式热解体系时,其有机相产率比传统单段热解提高11.4%。通过木屑与LDPE单独热解与共热... 本研究设计了两段式的热解过程,以松木木屑和低密度聚乙烯(LDPE)协同转化制备液体芳烃。催化热解过程所得液体产物自然分层为有机相和水相,当使用两段式热解体系时,其有机相产率比传统单段热解提高11.4%。通过木屑与LDPE单独热解与共热解对比发现,木屑与LDPE共热解过程中存在基于氢转移的协同作用,能够促进液体芳烃的形成,且该协同作用在两段式过程中更显著。原料中LDPE所占比例会影响协同效应强度;在木屑和LDPE质量比为1∶1时协同效应最显著,所得有机相产率达到47.2%,其中,芳烃含量为93.8%。提高两段温度可以促进木屑和LDPE挥发分的析出并强化芳构化反应,但过高的温度会促进气体生成;当初步热解段温度在600℃,协同转化段温度在500℃时,共热解芳烃产率最高。碱性氧化物MgO可以促进木屑与LDPE的初步热解,使用MgO作为初步热解段催化剂对比ZrO_(2)有机相产率提高5.2%,对协同转化段HZSM-5催化剂通过Ga_(2)O_(3)进行负载能够进一步提升协同转化效果,最终有机相产率达到51.5%,其中,芳烃含量达到98.9%。 展开更多
关键词 木屑 低密度聚乙烯 两段式热解转化 芳烃
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葡萄糖酸钠流加工艺促进红球菌腈水合酶发酵表达
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作者 张国辉 刘禹轩 +5 位作者 刘燕枝 谢嘉怡 栗波 张思楠 王泽建 吴诗勇 《华东理工大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第2期209-218,共10页
首先,考察了不同质量浓度的葡萄糖和氯化钴对腈水合酶(NHase)合成的影响,结果表明当葡萄糖质量浓度为20 g/L、氯化钴质量浓度为0.050 g/L时,NHase的表达水平得到了显著提升;其次,建立了基于发酵过程生理代谢参数采集与分析系统,通过多... 首先,考察了不同质量浓度的葡萄糖和氯化钴对腈水合酶(NHase)合成的影响,结果表明当葡萄糖质量浓度为20 g/L、氯化钴质量浓度为0.050 g/L时,NHase的表达水平得到了显著提升;其次,建立了基于发酵过程生理代谢参数采集与分析系统,通过多参数相关性分析得出pH是影响红球菌NHase表达的关键因素,从而提出了发酵过程中流加葡萄糖酸钠控制pH的策略。结果表明,与分批发酵工艺相比,优化后的工艺在菌体浓度相同的情况下,总酶活提高了93.74%,比酶活提高了97.35%,糖转化率提高了71.36%。本研究结果为工业生产中提高NHase产量提供了理论指导。 展开更多
关键词 腈水合酶 红球菌 多参数相关性分析 葡萄糖酸钠 发酵
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