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甲烷化反应工艺流程和反应器模拟 被引量:4
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作者 沈叶婷 张海涛 +1 位作者 房鼎业 李涛 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2016年第8期42-47,共6页
通过分析绝热反应曲线和反应过程CO转化率曲线,设计可行的多级绝热固定床甲烷化工艺流程,得到了一个第一甲烷化反应器循环比为3.0,反应器个数为3的甲烷化反应系统。建立绝热固定床反应器的一维拟均相数学模型,在工业操作条件下,分析了... 通过分析绝热反应曲线和反应过程CO转化率曲线,设计可行的多级绝热固定床甲烷化工艺流程,得到了一个第一甲烷化反应器循环比为3.0,反应器个数为3的甲烷化反应系统。建立绝热固定床反应器的一维拟均相数学模型,在工业操作条件下,分析了该流程中3个甲烷化反应器内的温度和摩尔分数分布规律。在合成气的进料速度800 kmol/h,进料温度553 K,操作压力为3.0 MPa,氢碳物质的量比约为3.0,循环比为3.0的条件下,模拟结果表明:物料在3个反应器出口的温度分别为879,725,611 K;甲烷干基摩尔分数分别为53.48%,79.24%和95.49%;CO在3个反应器出口的转化率分别为82.18%,99.41%和100%。第3反应器出口CH4干基摩尔分数为95.49%,满足了工业生产要求。 展开更多
关键词 甲烷化 绝热固定床反应器 一维拟均相 反应器模拟
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硅铝比对SAPO-34催化剂在甲醇制烯烃反应中催化性能的影响 被引量:12
2
作者 唐君琴 叶丽萍 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期22-27,共6页
以四乙基氢氧化铵-三乙胺为模板剂,采用水热法合成了SAPO-34催化剂;研究了不同硅铝比(n(SiO2)∶n(Al2O3))合成的催化剂催化甲醇制烯烃反应的性能;并用XRD,BET,SEM,NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,当n(SiO2)∶n(Al2O3)=0... 以四乙基氢氧化铵-三乙胺为模板剂,采用水热法合成了SAPO-34催化剂;研究了不同硅铝比(n(SiO2)∶n(Al2O3))合成的催化剂催化甲醇制烯烃反应的性能;并用XRD,BET,SEM,NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,当n(SiO2)∶n(Al2O3)=0.30时,SAPO-34的结晶度最大,比表面积为490m2/g,晶粒粒径最大(0.6~1.5μm);随n(SiO2)∶n(Al2O3)的增大,SAPO-34的结晶度减小,比表面积增大,晶粒粒径减小。在反应温度425℃、甲醇的WHSV=1h-1时,以甲醇为原料,对不同n(SiO2)∶n(Al2O3)合成的催化剂的催化性能进行评价结果显示,当n(SiO2)∶n(Al2O3)=0.30时,甲醇转化率达到100.0%,低碳烯烃(乙烯+丙烯)的总选择性最高(达到86.87%),催化活性时间最长(546min);随n(SiO2)∶n(Al2O3)的增大,催化剂对低碳烯烃(乙烯+丙烯)的总选择性降低,催化活性时间缩短。 展开更多
关键词 SAPO-34催化剂 甲醇制烯烃 乙烯 丙烯 硅铝比 四乙基氢氧化铵 三乙胺
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8MPa下C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学 被引量:11
3
作者 马宏方 刘殿华 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期6-9,28,共5页
在等温积分反应器中研究了操作条件对甲醇合成反应的影响以及C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。实验压力为8MPa,空速5500~11000h^-1,反应温度200~260℃。实验结果表明:总碳... 在等温积分反应器中研究了操作条件对甲醇合成反应的影响以及C307催化剂上甲醇合成反应的本征动力学。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。实验压力为8MPa,空速5500~11000h^-1,反应温度200~260℃。实验结果表明:总碳转化率在实验温度范围内随温度的升高先增加后降低,245℃左右达到最大值,随压力的升高而增加。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshelwood双速率本征动力学模型,用全局通用算法结合马夸特算法确定动力学模型参数。残差分析和统计检验表明,动力学模型是适宜的。 展开更多
关键词 甲醇合成 C307催化剂 本征动力学
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SAPO-34分子筛的合成及其对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能 被引量:7
4
作者 叶丽萍 胡浩 +3 位作者 曹发海 孙启文 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期6-13,共8页
制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃(MTO)工艺的关键。采用水热晶化法,考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响,并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征,... 制备具有适宜酸性能和最佳物理性质的催化荆是甲醇制低碳烯烃(MTO)工艺的关键。采用水热晶化法,考察了不同模板剂、模板剂用量、PH、晶化时间和温度等因素对SAPO-34分子筛制备的影响,并采用XRD、SEM、BET和NH3-TPD等方法进行表征,从而考察分子筛结构、表面酸性等性质对分子筛催化剂在MTO反应中的催化性能的影响。结果表明:四乙基氢氧化铵(TEAOH)为合成SAPO-34的最佳模板剂,与二乙胺相比,TEAOH制得的SAPO-34比表面积大(〉400m^2/g),呈立方晶形,颗粒尺寸较小且分布均匀,具有比例适宜的强、弱酸中心;而以二乙胺为模板剂合成的SAPO-34具有较多的强酸中心,酸性较强。采用TEAOH为模板剂,当n(TEAOH):n(Al2O3)为2.02~1.35时,减少模板剂用量,合成产物仍为SAPO-34,相对结晶度减小;当n(TEAOH):n(Al2O3)为1.35~1.01时,减少模板剂用量会导致SAPO-5与SAPO-34共生。直接、快速的升温过程不利于晶粒的成长;先升温至90~150℃并维持这一温度,待过渡相态稳定后再继续升温至170~250℃晶化,有利于得到更高结晶度的SAPO-34晶体,此时SAPO-34分子筛在MTO反应中显示了最优的催化性能,甲醇转化率100%,对低碳烯烃的选择性为83.409/5,活性时间为220min。 展开更多
关键词 SAPO-34 甲醇制低碳烯烃(MTO) 分子筛 合成
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合成液体燃料的活性炭负载钴基催化剂的反应性能 被引量:3
5
作者 钱炜鑫 庄绪军 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期358-364,共7页
在固定床等温积分反应器中,考察了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的费托(F—T)合成反应性能,采用BET、H2-TPR和SEM等方法对Co/AC催化剂进行了表征。表征结果显示,Co/AC催化剂孔道属于微孔和中孔的混合结构,可用纯H2还原,还原... 在固定床等温积分反应器中,考察了活性炭负载钴基催化剂(Co/AC)的费托(F—T)合成反应性能,采用BET、H2-TPR和SEM等方法对Co/AC催化剂进行了表征。表征结果显示,Co/AC催化剂孔道属于微孔和中孔的混合结构,可用纯H2还原,还原温度选取350~400℃。实验结果表明,升高反应温度和反应压力、减小气态空速、增加原料气中H2与CO的摩尔比(H2/CO比),有利于提高CO的转化率;升高反应压力、降低反应温度、减小气态空速及原料气H2/CO比有利于高碳烃和高碳醇的生成。Co/AC催化剂用于F—T合成较优的工艺条件为:反应温度230℃,反应压力4.0MPa,原料气H2/CO比2.00,气态空速2000h^-1.在该反应条件下,CO转化率为20.1%,CH4、低碳烃(C2~4)、高碳烃(C5^+)、低碳醇(C1~5OH)及高碳醇(C6^+OH)的选择性分别为19.1%,24.1%,365%,15.8%,4.5%。 展开更多
关键词 液体燃料 费托合成 活性炭负载钴基催化剂 合成气
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流化床中甲醇制低碳烯烃反应-再生过程研究 被引量:7
6
作者 王彪 李涛 +2 位作者 应卫勇 房鼎业 孙启文 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期236-241,共6页
在密相段为φ30 mm×320 mm及稀相段为φ68 mm×160 mm的流化床反应器中,采用SAPO-34为主要活性成分的流化床催化剂,研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性及甲醇转化率的影响;同时在流... 在密相段为φ30 mm×320 mm及稀相段为φ68 mm×160 mm的流化床反应器中,采用SAPO-34为主要活性成分的流化床催化剂,研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对低碳烯烃(乙烯+丙烯)选择性及甲醇转化率的影响;同时在流化床中,对失活催化剂进行再生实验,考察了再生催化剂的催化性能,并用XRD,SEM,BET,NH3-TPD,TGA等手段对催化剂进行表征。实验结果表明,在450℃,空速为3 h-1,精甲醇(99.5%(mol)进料时,低碳烯烃选择性高达92.06%;再生催化剂的催化性能良好,微观结构没有发生明显变化,可以循环使用。TGA表征结果表明,600℃是较适宜的再生温度。 展开更多
关键词 流化床 甲醇制烯烃 SAPO-34 反应-再生过程
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直接合成小晶粒B-HZSM-5分子筛及其在甲醇制丙烯反应中的性能 被引量:2
7
作者 许艾娜 马宏方 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期7-10,24,共5页
通过同晶取代、直接合成的方法制备了小晶粒的B-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET、NH3-TPD、SEM和ICPAES等手段进行表征,并将催化剂应用于甲醇制丙烯反应进行性能评价。结果表明:与常规HZSM-5分子筛和常规B-HZSM-5分子筛相比,制备的分... 通过同晶取代、直接合成的方法制备了小晶粒的B-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET、NH3-TPD、SEM和ICPAES等手段进行表征,并将催化剂应用于甲醇制丙烯反应进行性能评价。结果表明:与常规HZSM-5分子筛和常规B-HZSM-5分子筛相比,制备的分子筛晶粒尺寸明显减小,比表面积增大,同时弱酸量增加,强酸量减少;小晶粒分子筛催化剂表现出更高的丙烯选择性以及活性稳定性。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 MTP 纳米粒子 B—HZSM-5分子筛 同晶取代 直接合成
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XNC-98催化剂甲醇合成本征动力学 被引量:9
8
作者 马宏方 朴忠燮 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期460-465,共6页
在等温积分反应器中研究了XNC-98催化剂上甲醇合成反应本征动力学。实验压力为4~8MPa,空速7000~13000h-1,反应温度200~260℃。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshe... 在等温积分反应器中研究了XNC-98催化剂上甲醇合成反应本征动力学。实验压力为4~8MPa,空速7000~13000h-1,反应温度200~260℃。实验采用粒度为0.154~0.198mm的细颗粒催化剂。选取以各组分逸度表示的CO、CO2加氢合成甲醇的Langmuir-Hinshelwood本征动力学模型。采用正交实验设计,实验测定了25组数据,用全局通用算法结合马夸特算法确定动力学模型参数。残差分析和统计检验表明,动力学模型是适宜的。随温度升高,反应器出口甲醇浓度、CO和CO2转化率先增加后降低,在4~8MPa下,230~245℃为较佳反应温度范围;随着反应压力的提高,反应器出口甲醇浓度、CO和CO2转化率都有显著增加,提高反应压力能够有效提高反应器的生产能力。 展开更多
关键词 甲醇合成 等温积分反应器 XNC-98催化剂 本征动力学
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FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂上合成气制低碳烯烃的比较(英文) 被引量:4
9
作者 李江兵 马宏方 +3 位作者 张海涛 孙启文 应卫勇 房鼎业 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1932-1940,共9页
研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M?ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促... 研究了钠、钾助剂对FeMn合成低碳烯烃催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO/CO2程序升温脱附(CO/CO2-TPD)、M?ssbauer谱和CO+H2反应的研究结果表明,增加Mn助剂含量促进了活性相的分散和低碳烯烃的生成,而过多锰助剂在催化剂表面的富集则降低了费托合成反应的CO转化率;钾助剂和钠助剂的加入均抑制了催化剂的还原并且促进了CO2和CO的吸附.比较还原后(H2/CO摩尔比为20)和反应后(H2/CO摩尔比为3.5)催化剂的体相结构可以发现,在FeMn、FeMnNa和FeMnK催化剂中,由于钾助剂的碱性和CO吸附能力较强,因此体相中FeCx的含量相对较高;而活性测试结果表明,FeMnNa催化剂拥有最好的CO转化率(96.2%)和低碳烯烃选择性(30.5%,摩尔分数). 展开更多
关键词 低碳烯烃 费托合成 铁锰催化剂 钠助剂 钾助剂
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低温甲醇脱碳工艺热力学模型和过程模拟研究 被引量:6
10
作者 肖珍平 房鼎业 +2 位作者 应卫勇 刘森 陈健 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2011年第7期74-77,共4页
为了进行含高压气体和强极性物质的体系的低温甲醇脱碳工艺的模拟研究,建立相应的热力学模型。采用Soave-Redlich-Kwong(SRK)立方型状态方程,结合Huron-Vidal混合规则和非随机双流体Non-Random-Two-Liquid(NRTL)活度系数模型建立的热力... 为了进行含高压气体和强极性物质的体系的低温甲醇脱碳工艺的模拟研究,建立相应的热力学模型。采用Soave-Redlich-Kwong(SRK)立方型状态方程,结合Huron-Vidal混合规则和非随机双流体Non-Random-Two-Liquid(NRTL)活度系数模型建立的热力学模型,从气体溶解度和气液平衡数据拟合获得了45对活度系数模型参数。用于低温甲醇洗脱碳工艺的过程模拟,低压和高压脱碳系统的模拟结果和实际工业数据符合很好。结果表明:采用热力学模型适合于同时含有H2,N2,CH4等非极性气体和CH3OH,H2O等强极性溶剂的低温甲醇脱碳工艺的过程模拟。 展开更多
关键词 CO2捕集 气体吸收 低温甲醇 过程模拟
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焦炉气与煤气生产甲醇的研究 被引量:10
11
作者 马宏方 张海涛 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第1期13-16,共4页
以焦炉气为原料生产甲醇是焦炉气利用的一个重要方向。焦炉气经净化、转化后作为甲醇生产的新鲜气,气体中氢碳比高,大量的氢气不能被充分利用。煤气经变换、脱碳后作为新鲜气生产甲醇,气体中氢碳比偏低。转化气与脱碳气混合,气体的氢碳... 以焦炉气为原料生产甲醇是焦炉气利用的一个重要方向。焦炉气经净化、转化后作为甲醇生产的新鲜气,气体中氢碳比高,大量的氢气不能被充分利用。煤气经变换、脱碳后作为新鲜气生产甲醇,气体中氢碳比偏低。转化气与脱碳气混合,气体的氢碳比得到调节。甲醇生产中,调整两种气体比例,使新鲜气组成达到最佳。甲醇合成的弛放气中氢气含量很高,利用膜分离或变压吸附技术对弛放气进行回收以达到有效利用。 展开更多
关键词 焦炉气 煤气 甲醇合成
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煤制合成气低温甲醇洗吸收塔数学模拟与分析 被引量:3
12
作者 肖珍平 马宏方 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第12期2247-2252,共6页
为寻求低温甲醇洗合适的热力学模型,建立了低温甲醇吸收气体的SRKH模型,通过参数回归得到低温甲醇洗体系中组分之间NRTL方程的二元交互作用参数,根据气液平衡计算验证了参数的可靠性。模拟计算了国内某厂低温甲醇洗的吸收塔,得到了CO2和... 为寻求低温甲醇洗合适的热力学模型,建立了低温甲醇吸收气体的SRKH模型,通过参数回归得到低温甲醇洗体系中组分之间NRTL方程的二元交互作用参数,根据气液平衡计算验证了参数的可靠性。模拟计算了国内某厂低温甲醇洗的吸收塔,得到了CO2和H2S在吸收塔中的摩尔分数分布,计算结果表明所得到的热力学模型对低温甲醇洗系统是适宜的。考察了工业生产中操作条件对低温甲醇洗系统的影响,获得了净化气中CO2和H2S摩尔分数随操作条件的变化规律。随精洗甲醇流量的增加以及甲醇温度的降低,低温甲醇洗后净化气中酸性气体的摩尔分数降低,H2S摩尔分数快速降低到0.1×10-6以下,因此通过改变精洗甲醇的流量或改变甲醇的温度可以生产出合格的不同CO2摩尔分数的净化气。在保证净化气中酸性气体摩尔分数满足煤制气合成甲醇的要求的情况下,考察了粗煤气流量对精洗甲醇流量的影响,结果表明,随粗煤气流量的增加,精洗甲醇量增加,但增加程度逐渐减小,规模的增加有利于降低操作费用。 展开更多
关键词 煤制合成气 低温甲醇洗 热力学 SRKH状态方程 NRTL方程
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脱沥青油及其糠醛抽余油的催化裂化性能研究 被引量:5
13
作者 杜平安 任满年 应卫勇 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第12期11-15,共5页
采用提升管催化裂化装置,考察脱沥青油(DAO)以及抽提条件分别为剂油质量比2∶1、抽提温度80℃;剂油质量比2∶1、抽提温度85℃两种工况下对DAO进行糠醛抽提所得到的抽余油A与B等三种催化裂化原料的裂化性能。实验结果表明:DAO经过糠醛抽... 采用提升管催化裂化装置,考察脱沥青油(DAO)以及抽提条件分别为剂油质量比2∶1、抽提温度80℃;剂油质量比2∶1、抽提温度85℃两种工况下对DAO进行糠醛抽提所得到的抽余油A与B等三种催化裂化原料的裂化性能。实验结果表明:DAO经过糠醛抽提后所得抽余油的催化裂化转化率较高,轻质油收率较高,重油和焦炭产率较低,其催化裂化性能和裂化产品的性质均优于DAO。 展开更多
关键词 脱沥青油 糠醛 溶剂抽提 催化裂化 抽余油
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煤基合成气一步法制二甲醚的宏观动力学 被引量:2
14
作者 陈大胜 程程远 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第S1期156-162,共7页
在内循环无梯度反应器中,温度220~260℃、空速1 000~3 000 h-1、压力5 MPa的条件下,研究了质量比为1∶1的混合型双功能催化剂上合成气一步法制二甲醚的宏观动力学,考察了温度、空速等条件对反应性能的影响。选取Langmuir-Hinshelwood... 在内循环无梯度反应器中,温度220~260℃、空速1 000~3 000 h-1、压力5 MPa的条件下,研究了质量比为1∶1的混合型双功能催化剂上合成气一步法制二甲醚的宏观动力学,考察了温度、空速等条件对反应性能的影响。选取Langmuir-Hinshelwood双曲型动力学模型,采用麦夸特法对宏观动力学模型进行了参数估值,获得动力学模型的参数。统计检验和残差分析结果表明模型是适宜的。 展开更多
关键词 煤基合成气 二甲醚 宏观动力学
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制备条件对Ni/ZrO_2-SiO_2催化剂煤气甲烷化的影响 被引量:8
15
作者 刘文燕 赵安民 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期86-92,共7页
采用浸渍法制备了ZrO2-SiO2复合载体和Ni质量分数为6%的Ni/ZrO2-SiO2催化剂,考察了载体制备时浸渍溶液pH值、焙烧温度和催化剂制备时的焙烧温度对Ni/ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化反应性能的影响。采用X射线衍射、程序升温还原和扫描电子... 采用浸渍法制备了ZrO2-SiO2复合载体和Ni质量分数为6%的Ni/ZrO2-SiO2催化剂,考察了载体制备时浸渍溶液pH值、焙烧温度和催化剂制备时的焙烧温度对Ni/ZrO2-SiO2催化剂煤气甲烷化反应性能的影响。采用X射线衍射、程序升温还原和扫描电子显微镜等方法对催化剂进行了表征。结果表明,载体浸渍溶液pH值为8.0~9.0,载体焙烧温度为550℃,催化剂焙烧温度为450℃时,Ni/ZrO2-SiO2催化剂在煤气甲烷化反应中显示了最优的催化性能,CO转化率100%,CO2转化率1.8%,CH4生成速率16.6 mmol/(h.g)。进一步表征发现,制备ZrO2-SiO2复合载体时,增大浸渍溶液的pH值有利于形成粒径较小的亚稳态四方晶相ZrO2,可见四方晶相ZrO2更有利于甲烷化反应;载体焙烧温度会影响到NiO粒径的大小和其在催化剂表面的分散,温度过高和过低都会导致NiO粒径大小的不适宜以及分散性的降低;催化剂焙烧温度过高则会导致NiO与载体间的相互作用减弱,NiO分散性降低。 展开更多
关键词 ZRO2-SIO2 一氧化碳 二氧化碳 甲烷化
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Zr助剂对铁基催化剂F-T合成性能的影响 被引量:2
16
作者 张皓荐 马宏方 +2 位作者 张海涛 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第2期12-16,共5页
采用N2物理吸附、程序升温还原、X射线衍射和穆斯堡尔谱等分析方法研究了助剂Zr含量对铁基费托合成催化剂结构、还原碳化行为及物相的影响,在n(H2)/n(CO)=0.67,270℃,1.5MPa和1.0L.g-1.h-1条件下,在固定床反应器中考察Zr含量对铁基催化... 采用N2物理吸附、程序升温还原、X射线衍射和穆斯堡尔谱等分析方法研究了助剂Zr含量对铁基费托合成催化剂结构、还原碳化行为及物相的影响,在n(H2)/n(CO)=0.67,270℃,1.5MPa和1.0L.g-1.h-1条件下,在固定床反应器中考察Zr含量对铁基催化剂费托合成性能的影响。结果表明,添加少量Zr能提高催化剂的比表面积,促进催化剂的还原和碳化,提高催化剂的反应活性,增加Zr浸渍量则降低了催化剂比表面积,抑制催化剂的还原和碳化,降低催化剂的活性同时加速催化剂的失活。当n(Zr):n(Fe)=0.01时,催化剂Zr-1具有高的CO转化率和高的C5+选择性。 展开更多
关键词 费托合成 铁基催化剂 Zr助剂
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合成气一步法制二甲醚双功能催化剂的内扩散效率因子 被引量:1
17
作者 程程远 张海涛 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2010年第6期743-748,共6页
对于合成气一步法制二甲醚双功能催化剂,选取CO和CO2加氢反应及甲醇脱水反应为关键反应,建立了以CO、CO2及二甲醚为关键组分的扩散-反应模型。在反应温度220-260℃、压力5 MPa、空速1 000-2 500 h^-1的条件下,在内循环无梯度反应器中测... 对于合成气一步法制二甲醚双功能催化剂,选取CO和CO2加氢反应及甲醇脱水反应为关键反应,建立了以CO、CO2及二甲醚为关键组分的扩散-反应模型。在反应温度220-260℃、压力5 MPa、空速1 000-2 500 h^-1的条件下,在内循环无梯度反应器中测定了合成气制二甲醚的宏观反应速率,并得到了关键组分内扩散效率因子。3种关键组分的内扩散效率因子均在0.11-0.64之间,说明内扩散对反应结果影响严重。使用正交配置法求解扩散-反应模型,计算得到的催化剂内扩散效率因子与实验值的相对误差绝对值的平均值在10%以内,说明该模型是适用的。讨论了催化剂内部关键组分的摩尔分数分布情况及温度对内扩散效率因子的影响。 展开更多
关键词 内扩散 效率因子 双功能催化剂 二甲醚 一步法
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放大制备甲醇制低碳烯烃催化剂的性能
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作者 顾海霞 马宏方 +2 位作者 应卫勇 房鼎业 孙启文 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第4期599-605,共7页
放大制备SAPO-34分子筛催化剂,在实验室的流化床反应器中考察其对甲醇制低碳烯烃的催化性能。主要研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对产物中低碳烯烃(乙烯+丙烯)摩尔分率的影响;同时在流化床中,对失活催化剂进行再生实验... 放大制备SAPO-34分子筛催化剂,在实验室的流化床反应器中考察其对甲醇制低碳烯烃的催化性能。主要研究了反应温度、空速(WHSV)、进料组成随反应时间对产物中低碳烯烃(乙烯+丙烯)摩尔分率的影响;同时在流化床中,对失活催化剂进行再生实验,考察了再生温度和再生时间的影响,并用XRD、SEM、N2等温吸附/脱附和NH3-TPD手段对催化剂进行表征。实验结果表明,在475℃,空速2.5 h 1,甲醇90%(mol)进料时,产物中低碳烯烃的摩尔分率高达90.3%;再生温度600℃,再生时间大于30 min条件下催化剂的再生效果较好,且微观结构和强弱酸中心的分布没有发生明显变化,可以循环使用。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 SAPO-34 放大 流化床 反应-再生
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Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂二甲醚合成宏观动力学
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作者 陈振 张海涛 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第6期1-7,共7页
在压力3MPa~7MPa,温度220℃~260℃,空速0.4 L.g-1.h-1~1.2 L.g-1.h-1,气体摩尔分率yH20.75~0.65,yCO 0.14~0.20,yCO2 0.04~0.08,搅拌转速1000 r.min-1的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂上一... 在压力3MPa~7MPa,温度220℃~260℃,空速0.4 L.g-1.h-1~1.2 L.g-1.h-1,气体摩尔分率yH20.75~0.65,yCO 0.14~0.20,yCO2 0.04~0.08,搅拌转速1000 r.min-1的反应条件下,于500mL高压搅拌釜中进行了合成气在Cu-Zn-Al-Zr浆状催化剂上一步法合成二甲醚工艺过程的宏观动力学研究。基于CO加氢合成甲醇、CO2加氢合成甲醇及甲醇脱水为二甲醚三个独立反应,建立了Langmuir-Hinshelwood型宏观动力学模型。采用通用遗传算法和Levenberg-Marquardt优化算法相结合的方法对实验数据进行拟合、参数寻优,获得模型参数估值,经统计检验和残差分析证实了模型的可靠性。 展开更多
关键词 二甲醚 合成气 浆状催化剂 宏观动力学 遗传算法
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