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光镊系统对悬浮单液滴拉曼信号的采集与分析
1
作者
曹雪
张韫宏
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第6期1776-1781,共6页
为能突破传统商品化光谱检测仪器测试功能的单调局限性,该研究针对大气细颗粒物演化机制及其重要理化参数的测量,采用新技术和新方法,构建了一种长时间、空间分辨、高灵敏度和高光谱分辨率的光镊-受激拉曼光谱联用装置。该装置结合了自...
为能突破传统商品化光谱检测仪器测试功能的单调局限性,该研究针对大气细颗粒物演化机制及其重要理化参数的测量,采用新技术和新方法,构建了一种长时间、空间分辨、高灵敏度和高光谱分辨率的光镊-受激拉曼光谱联用装置。该装置结合了自发/受激拉曼和瑞利散射,旨在解决微米尺度悬浮单液滴的物理、化学过程的实时监测以及气溶胶微液滴与气相痕量气体反应过程的科学问题。具体内容:利用光镊-受激拉曼光谱联用装置实现对悬浮单液滴的实时检测,观测痕量气体与液滴之间的反应过程,并同时测量气相和液滴的化学组成及其演变。通过波长532 nm连续激光器作为光镊悬浮和拉曼信号激发的光源,快速捕获并稳定悬浮单液滴,确定了悬浮液滴稳定性与激光功率的关系。此外,采用EMCCD为自发/受激拉曼信号的检测器,在痕量反应气体和相对湿度精确控制系统下,实现了不同浓度条件下光镊悬浮单液滴与痕量SO_(2)反应气体的反应动力学过程。研究结果揭示了液滴内反应过程的动态变化,并提供了液滴半径随时间变化的定量数据。该装置能够有效探测和分析气溶胶微液滴的化学反应过程,具有较高的时间和空间分辨率。不仅为理解大气颗粒物的演化机制提供了新的实验平台和方法,还为气溶胶与气相反应过程的详细研究奠定了基础。
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关键词
光镊系统
WGM峰
受激拉曼信号
悬浮单液滴
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职称材料
拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
2
作者
曹雪
孙久乂
+2 位作者
王彩丽
李可舒
蔡华
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第7期2087-2092,共6页
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶...
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶颈和难点在于气溶胶及其前驱物的关键理化参数(如摄取系数)仍然无法实现准确测量。这将极大地限制了我们对二次气溶胶的形成、快速长大、碰撞重组等演变规律的认识。因此,为了认清大气颗粒物形成机制,必须实现对细颗粒物演变过程中的关键理化参数进行精确测量。硫酸盐是我国大气PM_(2.5)重要组成部分,但现有化学模型普遍低估了PM_(2.5)霾污染事件中硫酸盐的浓度,有关SO_(2)在气溶胶液滴中的表面氧化过程、液滴中过渡金属离子(TMI)催化过程等还有很多不清楚的地方,表明我们对大气中SO_(2)的转化机制仍存在认识不足。获得硫酸盐二次转化动力学数据,确定二次无机气溶胶的快速长大机制,准确测量大气中痕量气体在颗粒物表面的摄取反应速率是定量分析大气非均相反应的关键参数。利用激光共焦显微拉曼光谱仪测量氯化铵液滴中Fe(Ⅲ)催化SO_(2)氧化动力学过程,根据SO_(4)^(2-)的自发拉曼光谱信号随时间的变化,建立了SO_(2)与单液滴进行非均相反应摄取系数的精确测量方法,研究了外场条件下痕量SO_(2)气体与单液滴之间的反应动力学过程。该方法验证了表面动力学过程,并测定了反应摄取系数。
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关键词
摄取系数
液滴表面反应
非均相反应
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职称材料
光镊技术观测悬浮单液滴中过渡金属离子催化的SO_(2)界面氧化反应动力学
3
作者
曹雪
刘雨昕
+2 位作者
陈哲
刘湃
张韫宏
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第S01期117-118,共2页
硫酸盐是大气气溶胶中重要的二次无机组分,其生成与我国雾霾污染的演化过程密切相关。近年来,发生在气溶胶颗粒中的非均相催化氧化反应被认为对大气硫酸盐的生成具有重要贡献[1]。然而,有关大气中二次硫酸盐生成的主导机制问题,目前依...
硫酸盐是大气气溶胶中重要的二次无机组分,其生成与我国雾霾污染的演化过程密切相关。近年来,发生在气溶胶颗粒中的非均相催化氧化反应被认为对大气硫酸盐的生成具有重要贡献[1]。然而,有关大气中二次硫酸盐生成的主导机制问题,目前依旧存在争议[2-4]。研究发现,发生在气溶胶颗粒表面的过渡金属离子(TMI)催化SO_(2)氧化过程可能是大气硫酸盐生成的一种重要潜在途径。然而,不同环境条件对硫酸盐生成的贡献如何,目前尚未有定论。原因在于,气溶胶颗粒中的硫酸盐生成途径会受到颗粒内物理化学条件的限制,如反应场所、颗粒pH、离子强度、氧化剂供给等。因此,不同途径在不同环境条件下的反应速率可能会存在数量级的差别。SO_(2)转化为硫酸盐的过程作为大气中气粒转化的代表性问题,目前已经成为大气化学、大气气溶胶物理化学领域的热点问题。
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关键词
气溶胶
硫酸盐
SO_(2)
TMI
催化氧化
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职称材料
题名
光镊系统对悬浮单液滴拉曼信号的采集与分析
1
作者
曹雪
张韫宏
机构
北京理工大学化学与化工学院物理化学研究所
出处
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第6期1776-1781,共6页
基金
国家自然科学基金项目(42127806,91544223)资助。
文摘
为能突破传统商品化光谱检测仪器测试功能的单调局限性,该研究针对大气细颗粒物演化机制及其重要理化参数的测量,采用新技术和新方法,构建了一种长时间、空间分辨、高灵敏度和高光谱分辨率的光镊-受激拉曼光谱联用装置。该装置结合了自发/受激拉曼和瑞利散射,旨在解决微米尺度悬浮单液滴的物理、化学过程的实时监测以及气溶胶微液滴与气相痕量气体反应过程的科学问题。具体内容:利用光镊-受激拉曼光谱联用装置实现对悬浮单液滴的实时检测,观测痕量气体与液滴之间的反应过程,并同时测量气相和液滴的化学组成及其演变。通过波长532 nm连续激光器作为光镊悬浮和拉曼信号激发的光源,快速捕获并稳定悬浮单液滴,确定了悬浮液滴稳定性与激光功率的关系。此外,采用EMCCD为自发/受激拉曼信号的检测器,在痕量反应气体和相对湿度精确控制系统下,实现了不同浓度条件下光镊悬浮单液滴与痕量SO_(2)反应气体的反应动力学过程。研究结果揭示了液滴内反应过程的动态变化,并提供了液滴半径随时间变化的定量数据。该装置能够有效探测和分析气溶胶微液滴的化学反应过程,具有较高的时间和空间分辨率。不仅为理解大气颗粒物的演化机制提供了新的实验平台和方法,还为气溶胶与气相反应过程的详细研究奠定了基础。
关键词
光镊系统
WGM峰
受激拉曼信号
悬浮单液滴
Keywords
Optical tweezers system
WGM peak
Excited Raman signal
Levitated single droplet
分类号
X-1 [环境科学与工程]
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职称材料
题名
拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
2
作者
曹雪
孙久乂
王彩丽
李可舒
蔡华
机构
北京理工大学化学与化工学院物理化学研究所
中国建筑材料科学
研究
总院有限公司特种玻璃纤维与光电功能材料
研究
院
新源智储能源发展(
北京
)有限公司
出处
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第7期2087-2092,共6页
基金
国家自然科学基金项目(42127806,91544223)资助。
文摘
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶颈和难点在于气溶胶及其前驱物的关键理化参数(如摄取系数)仍然无法实现准确测量。这将极大地限制了我们对二次气溶胶的形成、快速长大、碰撞重组等演变规律的认识。因此,为了认清大气颗粒物形成机制,必须实现对细颗粒物演变过程中的关键理化参数进行精确测量。硫酸盐是我国大气PM_(2.5)重要组成部分,但现有化学模型普遍低估了PM_(2.5)霾污染事件中硫酸盐的浓度,有关SO_(2)在气溶胶液滴中的表面氧化过程、液滴中过渡金属离子(TMI)催化过程等还有很多不清楚的地方,表明我们对大气中SO_(2)的转化机制仍存在认识不足。获得硫酸盐二次转化动力学数据,确定二次无机气溶胶的快速长大机制,准确测量大气中痕量气体在颗粒物表面的摄取反应速率是定量分析大气非均相反应的关键参数。利用激光共焦显微拉曼光谱仪测量氯化铵液滴中Fe(Ⅲ)催化SO_(2)氧化动力学过程,根据SO_(4)^(2-)的自发拉曼光谱信号随时间的变化,建立了SO_(2)与单液滴进行非均相反应摄取系数的精确测量方法,研究了外场条件下痕量SO_(2)气体与单液滴之间的反应动力学过程。该方法验证了表面动力学过程,并测定了反应摄取系数。
关键词
摄取系数
液滴表面反应
非均相反应
Keywords
Uptake coefficient
Surface reaction
Heterogeneous reaction process
分类号
X169 [环境科学与工程—环境科学]
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职称材料
题名
光镊技术观测悬浮单液滴中过渡金属离子催化的SO_(2)界面氧化反应动力学
3
作者
曹雪
刘雨昕
陈哲
刘湃
张韫宏
机构
北京理工大学化学与化工学院物理化学研究所
出处
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第S01期117-118,共2页
基金
国家自然科学基金项目(42127806,91544223,91844301,21806169)资助
文摘
硫酸盐是大气气溶胶中重要的二次无机组分,其生成与我国雾霾污染的演化过程密切相关。近年来,发生在气溶胶颗粒中的非均相催化氧化反应被认为对大气硫酸盐的生成具有重要贡献[1]。然而,有关大气中二次硫酸盐生成的主导机制问题,目前依旧存在争议[2-4]。研究发现,发生在气溶胶颗粒表面的过渡金属离子(TMI)催化SO_(2)氧化过程可能是大气硫酸盐生成的一种重要潜在途径。然而,不同环境条件对硫酸盐生成的贡献如何,目前尚未有定论。原因在于,气溶胶颗粒中的硫酸盐生成途径会受到颗粒内物理化学条件的限制,如反应场所、颗粒pH、离子强度、氧化剂供给等。因此,不同途径在不同环境条件下的反应速率可能会存在数量级的差别。SO_(2)转化为硫酸盐的过程作为大气中气粒转化的代表性问题,目前已经成为大气化学、大气气溶胶物理化学领域的热点问题。
关键词
气溶胶
硫酸盐
SO_(2)
TMI
催化氧化
Keywords
Aerosols
Sulfate
SO_(2)
TMI
Catalytic oxidation
分类号
X513 [环境科学与工程—环境工程]
O643.1 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
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发文年
被引量
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1
光镊系统对悬浮单液滴拉曼信号的采集与分析
曹雪
张韫宏
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025
0
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职称材料
2
拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
曹雪
孙久乂
王彩丽
李可舒
蔡华
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025
0
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职称材料
3
光镊技术观测悬浮单液滴中过渡金属离子催化的SO_(2)界面氧化反应动力学
曹雪
刘雨昕
陈哲
刘湃
张韫宏
《光谱学与光谱分析》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023
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