废弃塑料的化学回收资源化利用研究进展 被引量：40

1

作者 孙小东 曹鼎 +3 位作者 胡倩倩 姚文清 李景虹 冯拥军 《中国塑料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期44-54,共11页

塑料对人类社会进步和经济发展发挥着重要作用的同时,塑料的大规模生产和使用不可避免地产生大量的废旧塑料,无疑对地表水、土壤和海洋等带来严重的污染。塑料污染已成为全球可持续发展的挑战。传统物理回收法难以满足环保和资源化的要... 塑料对人类社会进步和经济发展发挥着重要作用的同时,塑料的大规模生产和使用不可避免地产生大量的废旧塑料,无疑对地表水、土壤和海洋等带来严重的污染。塑料污染已成为全球可持续发展的挑战。传统物理回收法难以满足环保和资源化的要求,发展高效化学回收资源利用势在必行。文章针对8种典型量大面广的塑料如对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚烯烃[含聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)]、聚氯乙烯(PVC)、聚氨酯(PU)等,梳理了当前国内外废弃塑料的化学回收资源化利用研究进展,特别是近10年内的新技术,对废弃塑料化学回收再利用技术的开发有一定的参考借鉴意义。 展开更多

关键词 废弃塑料 化学回收 资源化利用

在线阅读 下载PDF 职称材料

综合化学实验设计:单/双核铜配合物的温度控制合成、表征及转化 被引量：2

2

作者 楚进锋 齐继 +2 位作者 白恩颖 孔泽华 宋宇飞 《北京师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期972-977,共6页

化学类专业本科生在理论课学习中,对反应的热力学产物和动力学产物有了一定的理论认识,但目前鲜有实验能够使其直观体会2种产物在制备时的差异.本实验以氯化铜和邻氨基苯甲酰胺为原料,水和乙醇为溶剂,通过仅改变反应温度,分别在60℃水... 化学类专业本科生在理论课学习中,对反应的热力学产物和动力学产物有了一定的理论认识,但目前鲜有实验能够使其直观体会2种产物在制备时的差异.本实验以氯化铜和邻氨基苯甲酰胺为原料,水和乙醇为溶剂,通过仅改变反应温度,分别在60℃水浴加热和冰水浴冷却条件下得到了红色的热力学产物二(μ-氯)·二[氯·(邻氨基苯甲酰胺)合铜(Ⅱ)](1)和黄绿色的动力学产物二氯·二(邻氨基苯甲酰胺)合铜(Ⅱ)(2),产率分别为80.4%和76.4%.采用络合滴定法和仪器分析方法对产物进行了表征测试,结果表明在不同温度下可制备2种不同组成、结构和性质的热力学和动力学产物,且在加热条件下,配合物2可以转化为配合物1.本设计为化学类相关专业本科生综合实验教学提供了一个成功案例,可加深学生对结构与性能的科学关联以及构效关系的认识和理解. 展开更多

关键词 综合化学实验 铜配合物 邻氨基苯甲酰胺 温度控制 热力学产物 动力学产物

在线阅读 下载PDF 职称材料

生物质平台化合物电催化制备高值燃料与化学品研究进展 被引量：10

3

作者 周华 栗振华 +1 位作者 孔祥贵 段昊泓 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第7期1449-1460,共12页

生物质是一类丰富的可再生碳基资源,有望代替传统化石资源生产燃料和化学品,受到了广泛关注和研究.近年来,电催化作为一种绿色高效的转化策略,成为生物质催化转化的重要研究方向之一,具有巨大的应用前景.本文总结了生物质平台化合物电... 生物质是一类丰富的可再生碳基资源,有望代替传统化石资源生产燃料和化学品,受到了广泛关注和研究.近年来,电催化作为一种绿色高效的转化策略,成为生物质催化转化的重要研究方向之一,具有巨大的应用前景.本文总结了生物质平台化合物电催化制备高附加值燃料与化学品的研究进展,根据反应类型重点介绍了电催化氧化、还原和偶联反应,对催化反应过程和机理进行了阐述,并对电催化生物炼制的前景进行了展望. 展开更多

关键词 生物质 电催化 氧化反应 还原反应 偶联反应

在线阅读 下载PDF 职称材料

电化学二氧化碳还原制甲酸催化剂的研究进展 被引量：6

4

作者 李喆 李泽洋 +1 位作者 杨宇森 卫敏 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期53-66,共14页

随着日益增长的能源需求,人类社会对于传统碳基化石能源过度依赖,不仅加速了地球上有限能源储备的消耗,还导致大气中二氧化碳(CO_(2))不断累积。如何对二氧化碳进行可持续的捕获再利用,实现高效的零碳网络循环,已成为人类亟需解决的重... 随着日益增长的能源需求,人类社会对于传统碳基化石能源过度依赖,不仅加速了地球上有限能源储备的消耗,还导致大气中二氧化碳(CO_(2))不断累积。如何对二氧化碳进行可持续的捕获再利用,实现高效的零碳网络循环,已成为人类亟需解决的重大挑战之一。近年来,使用绿色可持续电力的电化学二氧化碳还原反应(CO_(2)RR)生产增值化学品成为研究热点。本文首先介绍了CO_(2)RR的基本电化学反应原理;然后总结了电化学还原CO_(2)制备甲酸/甲酸盐的主要金属基催化剂,着重介绍了Bi、Sn、In三类金属基催化剂的设计调控策略;进一步概括了电化学相关的原位表征手段,分别介绍了原位光谱技术和原位X射线表征技术;最后对电催化二氧化碳还原研究领域的未来发展进行了展望。 展开更多

关键词 二氧化碳 电化学还原 甲酸 金属基催化剂 原位表征

在线阅读 下载PDF 职称材料

废轮胎裂解炭黑在能源存储及转换中的应用进展 被引量：5

5

作者 陈美玲 孙艳芝 +2 位作者 吴玉锋 袁浩然 潘军青 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第8期72-82,共11页

全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂... 全球每年大量报废的废轮胎产生引起严重的资源浪费和环境污染等问题,热裂解作为废轮胎高效的最终处理方式之一获得了广泛的应用。裂解炭黑作为废轮胎裂解主要副产物,它的高值化利用有利于推动废轮胎裂解行业健康发展和价值链提升。该裂解炭黑含有高达75%~81%的无定形碳,经过纯化(除灰分)和改性处理可获得具有与商品炭黑导电性相当的多孔碳材料,在能源存储和能源转换方面有着日益重要的应用。本文结合废轮胎裂解炭黑纯化方法以及改性方式,主要围绕裂解炭黑在超级电容器、二次电池和电催化等方面的研究进展,对裂解炭黑资源化研究和应用现状等进行综述分析。 展开更多

关键词 废轮胎 裂解炭黑 超级电容器 二次电池 电催化

在线阅读 下载PDF 职称材料

甲醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展 被引量：5

6

作者 冯凯 孟浩 +1 位作者 杨宇森 卫敏 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5498-5516,共19页

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;... 甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;然后从单金属、双金属以及金属价态调控方面综述了金属活性位点的结构优化策略;接着从载体元素掺杂、缺陷位点调控以及载体晶相控制方面阐述了金属-载体界面结构调控策略;进一步从载体诱导活化以及金属位点缓释方面论述了活性位点重构策略;最后对未来开发高性能催化剂的制备策略及其揭示构效关系所采用的表征技术和理论计算方法进行了展望。 展开更多

关键词 甲醇重整制氢 氢气 高性能催化剂 催化剂调控策略 可再生能源

在线阅读 下载PDF 职称材料

镍钒水滑石电极用于可放大电催化5-羟甲基糠醛氧化耦合产氢 被引量：1

7

作者 李美然 宋英杰 +6 位作者 万鑫 李洋 罗毅奇 贺业亨 夏博文 周华 邵明飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第9期56-58,共3页

可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径,但受到缓慢的阳极析氧反应(OER)限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略,同时可以生产高附加值的有机含... 可再生能源驱动的电催化水裂解是获取绿氢的重要途径,但受到缓慢的阳极析氧反应(OER)限制。使用热力学有利的5-羟甲基糠醛氧化反应(HMFOR)代替OER的电解水制氢耦合氧化策略提供了一种降低能耗的有效策略,同时可以生产高附加值的有机含氧化合物,如2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。在该领域,大量工作集中于催化剂工程以获得更好的催化活性和产物选择性。然而,很少有研究关注到5-羟甲基糠醛(HMF)的规模化氧化制备FDCA。为此,我们合成了一种镍钒水滑石(NiV-LDH)催化剂用于高效HMFOR,在1.52 V vs.RHE(可逆氢电极)下,电流密度达到100 mA·cm^(-2) FDCA的法拉第效率高达94.6%。与OER相比,HMFOR将对应的氢气生产率提高了两倍。作为概念验证,我们使用流动反应器展示了连续且可规模化的HMFOR,在10 A条件下,实现了94.8%的高HMF单程转化率和98.5%的高FDCA选择性。 展开更多

关键词 电催化水分解耦合制氢 层状双金属氢氧化物 5-羟甲基糠醛 2 5-呋喃二甲酸

在线阅读 下载PDF 职称材料

改性凹凸棒石/苏木复合颜料的制备和性能 被引量：1

8

作者 刘晓艺 崔红岩 +3 位作者 曹力化 姜超 唐颖 冯拥军 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期2006-2017,2030,共13页

用盐酸处理凹凸棒石(PAL)制备了酸洗凹凸棒石(PA),然后对PA进行有机改性(壳聚糖、阳离子表面活性剂双十八烷基二甲基氯化铵、硅烷偶联剂KH550)制备了3种改性PAL(PCS、PDO、PKH),最后以PA、PCS、PDO、PKH负载苏木色素制备了4种改性凹凸棒... 用盐酸处理凹凸棒石(PAL)制备了酸洗凹凸棒石(PA),然后对PA进行有机改性(壳聚糖、阳离子表面活性剂双十八烷基二甲基氯化铵、硅烷偶联剂KH550)制备了3种改性PAL(PCS、PDO、PKH),最后以PA、PCS、PDO、PKH负载苏木色素制备了4种改性凹凸棒石/苏木复合颜料(简称复合颜料,下同)PAS、PCSS、PDOS、PKHS。通过FTIR、XRD、TEM、BET、TG及颜色表征,探究了不同改性方法对复合颜料的粉体学性质、稳定性和生物安全性的影响。结果表明,有机改性和苏木色素负载并未改变PAL的晶相结构和纤维形态;复合颜料显著提高了苏木色素的热稳定性、酸碱稳定性和遮盖性能。复合颜料PCSS表现出较佳的综合性能,包括最好的热稳定性〔120℃处理6 h,总色差值(ΔE)<6〕和酸碱稳定性(pH=5~7浸泡24 h,ΔE<4),最低的水和乙醇溶出度(2.13和1.02 mg/g),及较好的生物安全性(无血管刺激性)。 展开更多

关键词 凹凸棒石 苏木色素 壳聚糖 复合颜料 稳定性 日化原料

在线阅读 下载PDF 职称材料

水滑石光催化剂结构调控用于二氧化碳还原的研究进展

9

作者 罗丛佳 豆义波 卫敏 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3891-3909,共19页

光催化转化二氧化碳(CO_(2))为太阳能燃料或化学品被认为是缓解能源危机和温室效应的有效途径之一。为提高CO_(2)光还原产物的活性、选择性,光催化剂的结构设计和性能调控至关重要。在众多光催化剂中,二维层状双金属氢氧化物(layered do... 光催化转化二氧化碳(CO_(2))为太阳能燃料或化学品被认为是缓解能源危机和温室效应的有效途径之一。为提高CO_(2)光还原产物的活性、选择性,光催化剂的结构设计和性能调控至关重要。在众多光催化剂中,二维层状双金属氢氧化物(layered double hydroxides,LDHs)又称水滑石,因其层板阳离子组成及比例可调变、层间客体阴离子可交换等特性在光催化领域展现出广阔的应用前景。本文综述了LDHs结构调控策略用于强化光催化CO_(2)还原的研究进展。首先介绍了光催化CO_(2)还原的机理和LDHs光催化材料的结构特征;然后重点总结了基于缺陷工程、形貌尺寸调控和异质结构筑等策略调控LDHs光催化剂的电子结构及几何结构,优化后的LDHs通过增强光吸收、电子空穴分离迁移能力及表面还原反应能力,尤其是通过调控活性位结构降低反应势垒,实现了性能强化;最后,基于LDHs光催化剂在CO_(2)还原领域存在的挑战,包括LDHs的设计构筑、机理探索以及多碳产物的调控提出了相关解决思路和策略。 展开更多

关键词 二氧化碳 还原 催化剂 光化学

在线阅读 下载PDF 职称材料

用于甲醇重整制氢的铜基催化剂研究进展 被引量：15

10

作者 孙晓明 沙琪昊 +1 位作者 王陈伟 周道金 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期5975-6001,共27页

近年来,随着能源需求与日俱增,化石燃料的燃烧造成的温室效应使得地球气候变得更加恶劣,如何有效实现碳减排成为各国科学家的研究重点。将二氧化碳转化为绿色液体燃料(如甲醇)是一个重要方向。通过甲醇合成(MS)实现碳捕获,再在需要能量... 近年来,随着能源需求与日俱增,化石燃料的燃烧造成的温室效应使得地球气候变得更加恶劣,如何有效实现碳减排成为各国科学家的研究重点。将二氧化碳转化为绿色液体燃料(如甲醇)是一个重要方向。通过甲醇合成(MS)实现碳捕获,再在需要能量时进行甲醇水蒸气重整(MSR)制备氢气,实现二氧化碳的闭路循环和氢能的储存,因此MSR反应具有很高的研究价值。在众多应用于甲醇水蒸气重整的催化剂中,Cu基催化剂因其价格低廉和高活性等优点受到广泛关注。综述了Cu基催化剂在甲醇水蒸气重整中的研究进展,包括机理探索,催化剂优化及未来的发展方向,提出铜基催化剂中铜的高分散、价态调控和复合氧化物与铜的协同是性能优化的关键。 展开更多

关键词 制氢 铜基催化剂 甲醇水蒸气重整 掺杂 氧空位 协同效应 二氧化碳捕集

在线阅读 下载PDF 职称材料

有机-无机复合材料中无机相分散度三维荧光分析 被引量：1

11

作者 田锐 王沛力 +1 位作者 吕超 段雪 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期3002-3013,共12页

有机-无机复合材料因其优异的性能广泛应用于多个行业及领域,无机相分散度是决定复合材料质量、保证产品性能发挥的重要因素。因此,对复合材料中无机相分散度的有效评价是构筑高品质复合材料的关键步骤。本文介绍了有机-无机复合材料中... 有机-无机复合材料因其优异的性能广泛应用于多个行业及领域,无机相分散度是决定复合材料质量、保证产品性能发挥的重要因素。因此,对复合材料中无机相分散度的有效评价是构筑高品质复合材料的关键步骤。本文介绍了有机-无机复合材料中无机相分散度的传统表征方法及亟待解决的问题。针对这些问题,综述了三维荧光成像法对有机-无机复合材料中无机相分散度的可视化评价研究进展:通过前染修饰、后染定位两种染色技术实现对无机相的染色识别;基于三维成像技术对复合材料中无机相进行定位及微观形貌分析;对无机相在介观尺度、三维空间的分散度进行定性及定量分析。该方法不仅适用于对复合材料制备工艺的筛选,也可用于对成品材料的现场无损分析。最后总结并展望了复合材料结构可视化的未来研究方向。 展开更多

关键词 复合材料 成像 显微结构 分散度 三维定量分析 水滑石

在线阅读 下载PDF 职称材料

电解水制氢耦合碳酸盐还原展望 被引量：5

12

作者 徐明 邵明飞 +1 位作者 刘清雅 段雪 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1121-1124,共4页

无机金属碳酸盐是一类具有高附价值和地球储量丰富的矿物质资源,且碳酸盐热分解是制备金属氧化物的主要途径。但是,该类反应通常需要在高温、氧气气氛下焙烧获得,从而造成大量二氧化碳排放,与其相关的碳排放总量超过了全国工业碳排放的... 无机金属碳酸盐是一类具有高附价值和地球储量丰富的矿物质资源,且碳酸盐热分解是制备金属氧化物的主要途径。但是,该类反应通常需要在高温、氧气气氛下焙烧获得,从而造成大量二氧化碳排放,与其相关的碳排放总量超过了全国工业碳排放的50%。为了解决这一问题,无机金属碳酸盐加氢热分解逐渐引起关注。本文首先介绍了碳酸盐加氢热分解的研究进展,进一步结合本文作者课题组近期关于电解水制氢和碳酸盐加氢还原的最新成果,提出电解水制氢耦合碳酸盐还原的观点,其有望成为制备金属氧化物的新型技术路线,对我国重排放过程工业的减排增效具有借鉴意义。 展开更多

关键词 碳酸盐 热分解 二氧化碳 加氢 制氢 耦合反应 减排增效 碳中和

在线阅读 下载PDF 职称材料

类水滑石材料主客体插层结构的构筑及特性的理论研究 被引量：8

13

作者 朱玉荃 赵晓婕 +3 位作者 钟嫄 陈子茹 鄢红 段雪 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2287-2305,共19页

因主体层板和层间客体具有丰富的可调性,类水滑石材料(LDHs)在催化、吸附、生物医药及光、电、磁等方面展现出了广阔的应用前景.近年来理论研究已成为揭示LDHs微观结构和性质的重要手段,本文系统综述了LDHs材料主体结构、客体结构以及... 因主体层板和层间客体具有丰富的可调性,类水滑石材料(LDHs)在催化、吸附、生物医药及光、电、磁等方面展现出了广阔的应用前景.近年来理论研究已成为揭示LDHs微观结构和性质的重要手段,本文系统综述了LDHs材料主体结构、客体结构以及主客体相互作用3个方面的理论研究工作进展,及其在作为光驱动催化剂方面应用的理论研究.从主体元素构成、元素比例、电荷分布、拓扑结构转变、能带结构、态密度、层间阴离子组成、离子交换性能、主客体作用力、能量性质及光催化性能等方面,在原子、电子尺度上揭示了LDHs材料结构-性能之间的构效关系,为以其为材料平台构筑一系列基于超分子插层结构主客体间相互作用的新型功能材料、扩展材料的功能性提供了丰富的理论信息和有益指导. 展开更多

关键词 类水滑石材料 主客体结构 光催化 密度泛函理论 分子动力学

在线阅读 下载PDF 职称材料

锰配合物催化CO2加氢生成甲酸的理论研究 被引量：2

14

作者 张林 张尉 +4 位作者 岳鑫 李鹏杰 杨作银 蒲敏 雷鸣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第9期1911-1917,共7页

采用密度泛函理论(DFT)对锰配合物催化二氧化碳加氢生成甲酸的反应进行了理论研究.整个催化循环主要包括氢气活化和二氧化碳氢化2个阶段.计算结果表明,甲酸的参与明显降低了氢气活化的反应能垒;二氧化碳的氢化过程遵循外层机理并且氢转... 采用密度泛函理论(DFT)对锰配合物催化二氧化碳加氢生成甲酸的反应进行了理论研究.整个催化循环主要包括氢气活化和二氧化碳氢化2个阶段.计算结果表明,甲酸的参与明显降低了氢气活化的反应能垒;二氧化碳的氢化过程遵循外层机理并且氢转移是分步进行的,决速步骤为氢负离子的转移过程,自由能垒为21.0 kJ/mol.对配合物中硫原子上的取代基R进行了调变,研究结果表明,当R为吸电子基团时能降低氢气裂解和二氧化碳氢化过程中质子转移的能垒,而当R为推电子基团时有利于氢负离子的转移,当R=CF3时整个反应的能量跨度(80.4 kJ/mol)最小. 展开更多

关键词 锰配合物 氢气活化 二氧化碳氢化 反应机理 密度泛函理论

在线阅读 下载PDF 职称材料

废铅酸电池主要回收工艺与发展现状 被引量：10

15

作者 李治雨 化春雨 +3 位作者 李丹 揭晓武 王海北 潘军青 《有色金属（冶炼部分）》 CAS 北大核心 2022年第9期9-27,共19页

随着汽车和新能源储能的快速发展,铅酸电池消费的持续增长。在当前双碳理念下,如何清洁低碳回收废铅酸电池对于回收铅产业的可持续健康发展至关重要。简要综述了国内外火法、湿法、干湿联用技术回收铅现状,介绍并分析了主流火法和湿法... 随着汽车和新能源储能的快速发展,铅酸电池消费的持续增长。在当前双碳理念下,如何清洁低碳回收废铅酸电池对于回收铅产业的可持续健康发展至关重要。简要综述了国内外火法、湿法、干湿联用技术回收铅现状,介绍并分析了主流火法和湿法回收铅的技术特点及其存在问题。火法回收铅虽存在能耗较高和再生铅需要二次精炼提纯等问题,但仍是当前主流的工业化技术。湿法回收铅工艺已逐步发展成为湿法回收金属铅、氧化铅及干湿联用三种类型,具有铅回收率高和过程清洁等优点。如何减少湿法回收过程的化学原料消耗、强化回收过程的传质和反应速度成为今后亟待解决的关键问题。 展开更多

关键词 废铅酸蓄电池 废铅膏 火法回收 湿法回收 铅回收

在线阅读 下载PDF 职称材料

电解水制氢之提效降本 被引量：5

16

作者 谢文富 邵明飞 段雪 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期18-24,共7页

氢能作为一种绿色清洁能源,被誉为未来最有前景的替代能源之一。近年来,电解水制氢作为一种绿色制氢技术受到了广泛关注与研究,但因电解水反应阳极析氧过程受热力学限制且其动力学反应缓慢,导致阴极的产氢效率很低,且产物氧气的附加值... 氢能作为一种绿色清洁能源,被誉为未来最有前景的替代能源之一。近年来,电解水制氢作为一种绿色制氢技术受到了广泛关注与研究,但因电解水反应阳极析氧过程受热力学限制且其动力学反应缓慢,导致阴极的产氢效率很低,且产物氧气的附加值不高。基于电解水制氢之提效降本目标,从高效电解水催化剂设计、海水电解制氢以及电解水制氢耦合氧化等角度综述了电解水制氢的最新研究进展,特别是分析了催化剂设计与系统设计对制氢效率的影响。最后,对电解水制氢领域现阶段存在的挑战以及未来发展方向进行了展望,期望为电解水制氢技术的发展提供借鉴。 展开更多

关键词 氢能 电解水 析氢反应 催化剂 耦合氧化

在线阅读 下载PDF 职称材料

Pd催化糠醛加氢反应中溶剂依赖效应的理论计算 被引量：3

17

作者 邓园 王思 +1 位作者 丰海松 张欣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期135-143,共9页

糠醛催化加氢反应工艺主要分为气相、液相以及催化转移加氢等.相比于糠醛气相加氢,液相加氢为反应提供了更多的可持续性和自由度,但其中溶剂依赖现象对糠醛定向催化转化的影响机制尚不清晰.针对上述问题,本文选用3种溶剂(甲醇、水和环己... 糠醛催化加氢反应工艺主要分为气相、液相以及催化转移加氢等.相比于糠醛气相加氢,液相加氢为反应提供了更多的可持续性和自由度,但其中溶剂依赖现象对糠醛定向催化转化的影响机制尚不清晰.针对上述问题,本文选用3种溶剂(甲醇、水和环己烷)为研究对象,采用密度泛函方法,从理论计算角度探究了Pd催化糠醛加氢反应中溶剂效应对反应活性和选择性的重要作用.结果表明,在糠醛加氢反应过程中,溶剂一方面能够形成氢键网络促进质子穿梭,另一方面能够稳定反应物、中间体以及生成物,有效降低C=O加氢的能垒.自由能计算结果表明,在液态水、甲醇和环己烷中,随着溶剂极性的降低(水>甲醇>环己烷),第一步C=O氢化的能垒逐渐降低(0.70 eV>0.68 eV>0.44 eV).在水和甲醇介导的糠醛加氢反应过程中,第一步C=O加氢的反应势垒进一步降低为0.47和0.41 eV.差分电荷密度以及Bader电荷分析表明,反应过程中存在糠醛和Pd催化剂之间的电荷转移.分波态密度(PDOS)分析表明,溶剂的加入使d带中心向靠近费米能级的方向移动,表明Pd催化剂的催化活性得到提高. 展开更多

关键词 溶剂依赖 糠醛加氢 钯催化剂 理论计算

在线阅读 下载PDF 职称材料

双原子位点M-N-C电催化剂在CO_(2)还原反应中活性位点的最佳分布 被引量：2

18

作者 周颖 贺培楠 +1 位作者 丰海松 张欣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期138-146,共9页

双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N... 双原子位点M-N-C催化剂是催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)性能最佳的催化剂之一.然而,目前的研究主要集中于M-N-C活性中心原子类型的调控,低估了活性位点的配位模式及分布对其催化性能的影响.本文选取典型的双原子位点M-N-C催化剂(NiFe-N-C)为研究对象,采用密度泛函理论方法探究了9种活性位点具有不同配位环境的NiFe-N-C催化剂电催化CO_(2)RR的反应机理.结果表明,随着金属原子配位数、双原子位点间距离的增加,M-N-C催化剂的稳定性、催化CO_(2)还原至CO的活性及抑制氢析出反应的选择性均呈现先升高后下降的趋势.其中,金属原子四配位且对称分布的NiFe-N-C-model 3催化剂,因其双原子位点的强相互作用表现出最优的催化性能. 展开更多

关键词 M-N-C催化剂 二氧化碳还原反应 活性位点分布 理论计算

在线阅读 下载PDF 职称材料

光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化的研究进展 被引量：2

19

作者 陈望松 罗兰 +4 位作者 刘玉广 周华 孔祥贵 栗振华 段昊泓 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第2期172-181,共10页

生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物,通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料.太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一.与传统光电解水制氢相比,利用生物质醇/醛氧化来替代阳极... 生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物,通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料.太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一.与传统光电解水制氢相比,利用生物质醇/醛氧化来替代阳极析氧过程不仅可以提高阳极产物的附加值,同时可以提升太阳能到氢能的转化效率.因此,光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化对绿氢提效降本和高值化学品合成具有重要意义.本文综合评述了光电解水制氢耦合生物质醇/醛的氧化反应机理,总结了目前光电催化技术在生物质醇/醛氧化方面的研究进展,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望. 展开更多

关键词 光电解水 生物质 催化氧化 制氢 耦合反应

在线阅读 下载PDF 职称材料

不同形貌金属氧化物的制备及其在工业催化反应中的应用 被引量：7

20

作者 周石杰 任祯 +1 位作者 杨宇森 卫敏 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期2972-3001,共30页

金属氧化物作为一类重要工业催化剂,广泛应用于合成氨工业、能源化工、精细化工等重要的工业生产过程。金属氧化物的形貌对其性能有重要的影响,具有特定形貌的金属氧化物催化剂因其结构上的优势,使其在许多方面表现出不同于常规块体材... 金属氧化物作为一类重要工业催化剂,广泛应用于合成氨工业、能源化工、精细化工等重要的工业生产过程。金属氧化物的形貌对其性能有重要的影响,具有特定形貌的金属氧化物催化剂因其结构上的优势,使其在许多方面表现出不同于常规块体材料的独特性能,成为当前材料科学领域的研究热点。本文总结了不同形貌的金属氧化物的制备方法、生长机制及其结构特性,聚焦于金属氧化物在氧化反应、加氢反应以及蒸汽重整反应中的最新研究进展。最后,进一步讨论了金属氧化物催化剂未来的发展趋势以及面临的挑战,并提出了解决这些问题的有效方案。 展开更多

关键词 不同形貌 制备方法 生长机制 金属氧化物催化剂

在线阅读 下载PDF 职称材料