改性高岭土的制备、表征及其光催化性能 被引量：11

1

作者 王鼎 简丽 +2 位作者 程琳 马惠言 张前程 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2012年第8期2209-2213,共5页

通过焙烧和H2SO4浸渍制备了改性高岭土。利用热重-差热(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)结合能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)及BET比表面积测定等手段对所获得样品进行了表征。以甲基橙为模型反应物,评价了样品的光催... 通过焙烧和H2SO4浸渍制备了改性高岭土。利用热重-差热(TG-DTA)、扫描电镜(SEM)结合能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)及BET比表面积测定等手段对所获得样品进行了表征。以甲基橙为模型反应物,评价了样品的光催化活性。同未经酸改性的焙烧高岭土相比,改性高岭土的UV-Vis光谱吸收边带产生明显红移。样品具有更高的光吸收效率,促进了其光催化活性。吡啶吸附红外光谱(Py-IR)分析显示,改性高岭土表面具有酸性。当酸浸过程的H2SO4溶液浓度高于30%时,得到的样品同时具有Brnsted和Lewis酸位。光谱分析结果结合光催化评价结果表明,样品的酸性是影响其光催化性能的主要因素。 展开更多

关键词 高岭土 表征 光催化 降解

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乙酸修饰Ag/TiO2复合光催化剂的制备及协同催化性能 被引量：6

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作者 阿山 郑家威 +3 位作者 刘聚明 白杰 杨桔材 张前程 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1450-1457,共8页

利用光化学还原法制备了Ag/TiO_2,然后通过乙酸浸渍制备了HAc-Ag/TiO_2复合光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段表征了催化剂... 利用光化学还原法制备了Ag/TiO_2,然后通过乙酸浸渍制备了HAc-Ag/TiO_2复合光催化剂.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段表征了催化剂的性质.以降解水溶液中的甲基橙(MO)为探针反应,考察了催化剂在可见光下的光催化性能.结果表明,乙酸对TiO_2的修饰在TiO_2禁带中产生了"带尾",使TiO_2的禁带宽度发生了显著的缩减;Ag纳米粒子和乙酸共同修饰的HAc-Ag/TiO_2样品具有更窄的禁带宽度和更正的价带顶位置;Ag和乙酸的协同作用使HAc-Ag/TiO_2具有良好的可见光催化活性:可见光照射2 h后,甲基橙在HAc-Ag/TiO_2上的降解率接近100%. 展开更多

关键词 二氧化钛 银纳米粒子 乙酸修饰 可见光催化

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可见光响应SO_4^(2-)/Ce-TiO_2的光谱特征及催化性能 被引量：3

3

作者 马惠言 刘正江 +2 位作者 程琳 杨桔材 张前程 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期1133-1138,共6页

采用溶胶-凝胶法制备了Ce掺杂TiO_2,经H_2SO_4处理得到酸化Ce掺杂TiO_2。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis)及X射线光电子能谱(XPS)技术对样品的性质进行了表征... 采用溶胶-凝胶法制备了Ce掺杂TiO_2,经H_2SO_4处理得到酸化Ce掺杂TiO_2。利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis)及X射线光电子能谱(XPS)技术对样品的性质进行了表征,以罗丹明B(RhB)在样品上的可见光催化降解为模型反应,评价了所制备样品的光催化性能。XRD测试结果表明,铈掺杂使TiO_2产生晶格缺陷、粒径减小,有利于光生电荷的转移,继而提高催化剂的活性;FTIR谱图说明SO_4^(2-)以桥式双齿配位吸附形式存在;PyFTIR谱图显示,酸化铈掺杂TiO_2样品表面同时存在Brnsted和Lewis酸位,但以Lewis酸为主。Lewis酸中心的缺电子性质有利于样品表面的光生电子与光生空穴分离,从而改善催化剂的活性;UV-Vis结果表明,Ce掺杂减小了TiO_2的带隙能,引入的杂能级能够捕获导带上的光生电子和价带上的光生空穴,降低光生电子-空穴对的复合几率;同时还可以使能量较小的光子激发杂能级上捕获的电子,拓宽光响应范围;XPS分析表明SO2-4/Ce-TiO_2样品上同时存在Ce3+/Ce4+的混合价态,Ce^(3+)/Ce^(4+)氧化-还原转换有助于TiO_2受光激发后产生的光生电子和空穴的分离,从而提高光量子效率。酸化Ce掺杂TiO_2对RhB的可见光催化降解反应有很好的活性,实验结果证明,H_2SO_4酸化和Ce掺杂的协同作用改善了样品的可见光响应,促进了其可见光催化反应活性。 展开更多

关键词 可见光 二氧化钛 掺杂 铈 光谱特征

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甲醇与CO2光催化反应机理的谱学研究 被引量：1

4

作者 海锋 张前程 +3 位作者 白风荣 王阿囡 王志伟 简丽 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第12期3323-3327,共5页

采用浸渍法制备了Ni-Ti-O/SiO2催化剂,在紫外光照射下,考察了甲醇和CO2光催化羰基化反应性能,并通过原位红外光谱,XPS和MS等表征分析了可能的反应机理。实验结果表明,Ni-Ti-O/SiO2催化剂对甲醇和CO2光催化作用较显著,在180min反应时间内... 采用浸渍法制备了Ni-Ti-O/SiO2催化剂,在紫外光照射下,考察了甲醇和CO2光催化羰基化反应性能,并通过原位红外光谱,XPS和MS等表征分析了可能的反应机理。实验结果表明,Ni-Ti-O/SiO2催化剂对甲醇和CO2光催化作用较显著,在180min反应时间内,甲醇的转化率达到了24.9%,羰基化产物的选择性超过了60%;结合催化剂表征结果推断,O-C.-O-和CH3OC(O).或许是甲醇和CO2羰基化反应的重要中间体。 展开更多

关键词 光催化 羰基化 光谱 机理

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镍钒复合催化剂的制备及其光催化性能 被引量：1

5

作者 海锋 张前程 +2 位作者 白风荣 王志伟 简丽 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期870-874,共5页

采用浸渍法制备了Ni-V-O/SiO2催化剂,并对其进行了XRD、UV-Vis和吡啶吸附FTIR等表征。在紫外光照下考察了催化剂热处理温度和Ni、V质量比对甲醇和CO2光催化羰基化性能的影响。结果表明,m(Ni)∶m(V)=6∶4,并于60℃热处理的Ni-V-O/SiO2催... 采用浸渍法制备了Ni-V-O/SiO2催化剂,并对其进行了XRD、UV-Vis和吡啶吸附FTIR等表征。在紫外光照下考察了催化剂热处理温度和Ni、V质量比对甲醇和CO2光催化羰基化性能的影响。结果表明,m(Ni)∶m(V)=6∶4,并于60℃热处理的Ni-V-O/SiO2催化剂对羰基化产物——甲酸甲酯(MF)和碳酸二甲酯(DMC)的总选择性达到了77.6%;吡啶吸附红外光谱表征结果显示,该样品表面存在L酸性位,经计算,表面L酸的含量达到了1.85 mmol/g。催化剂的表面L酸强度是影响羰基产物选择性的主要因素。 展开更多

关键词 复合光催化剂 甲醇 二氧化碳 羰基化

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镍钒复合光催化剂的光谱特征及其光催化性能 被引量：1

6

作者 海锋 张前程 +1 位作者 王志伟 简丽 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期1106-1109,共4页

以SiO2、活性炭(AC)和Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Ni-V-O系负载光催化剂。考察了样品的光谱特征,并在紫外光下评价了样品在甲醇和CO2光催化反应中的性能;通过吡啶吸附FIIR和UV-Vis分析,结合反应测试结果,比较了催化剂载体对产物选择... 以SiO2、活性炭(AC)和Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Ni-V-O系负载光催化剂。考察了样品的光谱特征,并在紫外光下评价了样品在甲醇和CO2光催化反应中的性能;通过吡啶吸附FIIR和UV-Vis分析,结合反应测试结果,比较了催化剂载体对产物选择性的影响。XRD结果表明,在系列催化剂中,SiO2载体上的镍、钒粒子分散程度最高。吡啶吸附FIIR结果显示,系列催化剂表面存在L酸中心;相同的活性组分由于载体不同,所得到的负载催化剂表面酸度不同。负载催化剂表面L酸强度顺序为:Ni-V-O/SiO2>Ni-V-O/Al2O3>Ni-V-O/AC。不同酸度的催化剂,其上的羰基化产物甲酸甲酯(MF)和碳酸二甲酯(DMC)的选择性也不同。催化剂的表面酸强度是影响羰基产物选择性的主要因素。 展开更多

关键词 复合光催化剂 光谱特征 羰基化反应

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新型规整吸附/光催化偶联催化剂性能研究

7

作者 魏永红 张前程 +2 位作者 简丽 刘聚明 井玉龙 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2009年第7期31-34,共4页

在预先成形的金属网上制备规整炭化物载体,载体经TiO2负载、烧结后制成新型规整型吸附/光催化偶联催化剂。以室内空气典型污染物苯为模拟降解对象,研究了该催化剂的光催化活性及活性影响因素。此外,还研究了载体的吸附性、气相的湿度及... 在预先成形的金属网上制备规整炭化物载体,载体经TiO2负载、烧结后制成新型规整型吸附/光催化偶联催化剂。以室内空气典型污染物苯为模拟降解对象,研究了该催化剂的光催化活性及活性影响因素。此外,还研究了载体的吸附性、气相的湿度及流速对负载催化剂反应性能的影响。实验结果表明:载体的吸附性对催化剂的反应性能有影响,在苯的初始浓度80mg/m3、光照2h的相同条件下,在两个不同吸附性载体的负载催化剂上,苯的净降解率分别为51.1%和33.56%;气速对催化剂反应性能的影响体现在传质阻力和停留时间上,反应过程存在一个最佳气速;气相的湿度对催化剂的反应性能影响不大,在苯初始浓度300mg/m3、光照2h条件下,气相的相对湿度由33%增至75%,苯的净降解率变化不超过5%。 展开更多

关键词 气相光催化 规整光催化剂 吸附性能

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Ni-Ti-O催化剂的制备及其光催化甲醇与CO_2羰基化反应的性能 被引量：2

8

作者 海峰 张前程 +2 位作者 白风荣 王阿囡 简丽 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第9期936-941,共6页

采用浸渍法、共沉淀法和沉淀沉积法分别制备了Ni-Ti-O/SiO_2催化剂,并对催化剂进行了XRD、UV-Vis和吡啶吸附FTIR表征;在紫外灯照射下,考察了Ni-Ti-O/SiO_2催化剂制备方法对其光催化甲醇与CO_2羰基化反应性能的影响;同时考察了不同载体(... 采用浸渍法、共沉淀法和沉淀沉积法分别制备了Ni-Ti-O/SiO_2催化剂,并对催化剂进行了XRD、UV-Vis和吡啶吸附FTIR表征;在紫外灯照射下,考察了Ni-Ti-O/SiO_2催化剂制备方法对其光催化甲醇与CO_2羰基化反应性能的影响;同时考察了不同载体(活性炭、Al_2O_3和SiO_2)对Ni-Ti-O催化剂性能的影响。实验结果表明,以SiO_2为载体、采用浸渍法制备的Nj-Ti-O/SiO_2催化剂的物相结构为无定形结构,光吸收性能较好,反应体系中羰基化产物(甲酸甲酯、碳酸二甲酯和乙酸甲酯)的选择性较高;吡啶吸附FTIR表征结果显示,催化剂表面存在L酸中心,浸渍法制备的Ni-Ti-O/SiO_2催化剂表面L酸含量比其他催化剂高,L酸中心的存在是改善催化剂性能的重要因素。 展开更多

关键词 镍钛复合催化剂 光催化 羰基化 甲醇 二氧化碳

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Ni-V负载酸改性焙烧高岭土的制备、表征及光催化性能

9

作者 拉布嘎扎布 曹凤波 +2 位作者 阿山 马惠言 张前程 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第3期289-294,共6页

高岭土在773 K焙烧,经H2SO4溶液处理后作为载体,在不同n(Ni2+)∶n(V5+)溶液中浸渍制备了Ni-V负载酸改性焙烧高岭土样品,并利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、吡啶吸附FTIR(Py-FTIR)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis)对样品... 高岭土在773 K焙烧,经H2SO4溶液处理后作为载体,在不同n(Ni2+)∶n(V5+)溶液中浸渍制备了Ni-V负载酸改性焙烧高岭土样品,并利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、吡啶吸附FTIR(Py-FTIR)和紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis)对样品进行了表征。在高压汞灯下,以甲醇(CH3OH)常压转化制二甲醚(CH3OCH3)为模型反应,评价了Ni-V负载样品的光催化活性。结果表明,所制备催化剂对CH3OH的光催化转化有活性。当处理焙烧高岭土的酸溶液中H2SO4质量分数为40%、浸渍液n(Ni2+)∶n(V5+)=2∶8、样品焙烧温度为773 K时,催化剂样品对CH3OH转化反应活性最高,CH3OH转化率为30.5%,CH3OCH3选择性为76.2%。样品Ni-V的协同作用和表面酸性是促进CH3OH光催化转化制备CH3OCH3反应活性的重要影响因素。 展开更多

关键词 光催化 高岭土 负载 甲醇 光催化转化

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金属氧化物和分子筛在CO_(2)环加成中的研究进展 被引量：1

10

作者 魏永健 李媖 +3 位作者 孙映晖 许瞳 梁海欧 白杰 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期1184-1194,共11页

CO_(2)是主要的温室气体,也是廉价、无毒且可再生的碳一资源,将CO_(2)转化为有价值的精细化学品,可有效减缓气候变化、助力实现碳中和。CO_(2)与环氧化物的环加成反应具有高原子经济性、高选择性、低污染等优点,其产物环状碳酸酯可作为... CO_(2)是主要的温室气体,也是廉价、无毒且可再生的碳一资源,将CO_(2)转化为有价值的精细化学品,可有效减缓气候变化、助力实现碳中和。CO_(2)与环氧化物的环加成反应具有高原子经济性、高选择性、低污染等优点,其产物环状碳酸酯可作为锂离子电池电解质、聚合物材料前体以及精细化学品中间体,应用前景广阔。氧化物因具有结构多样、可调性强等优点,其作为催化剂应用于CO_(2)与环氧化物环加成反应中引起了广泛的关注。该文综述了2种典型且成本低廉、易于规模化生产的氧化物——金属氧化物与分子筛催化CO_(2)与环氧化物的环加成反应的研究进展,重点分析了反应机理以及催化剂的应用。提出了金属氧化物和分子筛在CO_(2)环加成中存在的问题,指出今后的研究重点是高性能无助剂的非均相催化剂的开发以及催化机理的探究。 展开更多

关键词 二氧化碳 环加成反应 环状碳酸酯 金属氧化物 分子筛

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基于-1H-NMR的胜利褐煤原位低温干燥过程中弛豫时间及孔结构变化 被引量：10

11

作者 滕英跃 廉士俊 +5 位作者 宋银敏 刘全生 余海燕 李阳 智科端 张永强 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第12期2525-2530,共6页

传统煤水分测定对煤样有破坏,同时BET法在煤孔结构测试中也遇到许多困难。利用1H-NMR研究褐煤低温干燥过程中水分赋存状态及孔结构变化,包括原位干燥过程中褐煤水分横向弛豫时间T2的动态发展及孔结构变化规律。结果表明:空气自然干燥状... 传统煤水分测定对煤样有破坏,同时BET法在煤孔结构测试中也遇到许多困难。利用1H-NMR研究褐煤低温干燥过程中水分赋存状态及孔结构变化,包括原位干燥过程中褐煤水分横向弛豫时间T2的动态发展及孔结构变化规律。结果表明:空气自然干燥状态下,胜利褐煤中不冻水和束缚水占绝大多数,其中束缚水结合力较弱。在50℃前,部分束缚水较易脱附;干燥后冷却样品中残余水的束缚性随处理温度的升高而增加;105℃干燥脱水后,微孔增加,中孔比例减少,大孔或裂隙增加,残余水分保留在10 nm以下孔隙中,为不冻水;此时含水孔隙仅占全部孔隙的19%,远小于原煤(58%)。1H-NMR可以在无损伤情况下连续监测煤中水分、孔结构的分布变化,更适用于煤水分及孔结构的测定。 展开更多

关键词 低场核磁共振(1H-NMR) 褐煤 低温干燥 弛豫时间 孔结构

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