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焙烧温度对硫酸活化稀土尾矿成形催化剂脱硝性能的影响研究
1
作者 侯丽敏 卢林博 +2 位作者 高红敏 陈翰 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期40-47,53,共9页
以硫酸活化稀土尾矿催化剂粉末为原料,通过添加助剂和整体挤压的方式制备成形催化剂,对其进行XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR表征分析,并在脱硝活性实验平台上测试催化脱硝反应活性和N_(2)选择性,确定了合适的催化剂焙烧制度。结果表明,350... 以硫酸活化稀土尾矿催化剂粉末为原料,通过添加助剂和整体挤压的方式制备成形催化剂,对其进行XRD、BET、XPS、H_(2)-TPR表征分析,并在脱硝活性实验平台上测试催化脱硝反应活性和N_(2)选择性,确定了合适的催化剂焙烧制度。结果表明,350℃焙烧的条状催化剂具有最优催化脱硝活性和最大比表面积,其Fe2p轨道的XPS谱峰向高结合能方向偏移,Fe-Ce协同作用明显。以此焙烧温度可以制备出脱硝效率为81%且N_(2)选择性高的蜂窝状催化剂,其机械强度满足成形催化剂的国家标准。 展开更多
关键词 成形催化剂 稀土尾矿 硫酸活化 焙烧温度 脱硝活性 N_(2)选择性
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黏结剂对硫酸活化稀土尾矿SCR脱硝催化剂成型性能的影响
2
作者 侯丽敏 叶雨乔 +5 位作者 王新展 孙现康 李佳明 卢林博 陈翰 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期43-49,共7页
以硫酸活化稀土尾矿催化剂粉末为基础添加黏结剂(田菁粉、羧甲基纤维素钠和瓜尔胶)制备成型催化剂,探究黏结剂种类及添加量对成型催化剂脱硝性能的影响。通过催化活性评价、抗压强度测试、BET、XRD、H_(2)-TPR等手段对成型催化剂进行表... 以硫酸活化稀土尾矿催化剂粉末为基础添加黏结剂(田菁粉、羧甲基纤维素钠和瓜尔胶)制备成型催化剂,探究黏结剂种类及添加量对成型催化剂脱硝性能的影响。通过催化活性评价、抗压强度测试、BET、XRD、H_(2)-TPR等手段对成型催化剂进行表征。结果显示:催化剂粉末挤压成型后,比表面积由3.70m^(2)/g下降至1.22m^(2)/g,脱硝效率仅56%。添加2.5%瓜尔胶增强了稀土尾矿粉末颗粒之间的黏性,使催化剂能够顺利挤出,同时具有造孔效果,使催化剂的比表面积和氧化还原能力得到大幅提升。在5%聚乙二醇和2.5%瓜尔胶的共同作用下,成型的硫酸活化稀土尾矿催化剂脱硝效率可达91.6%,并具有良好的N_(2)选择性,真正实现了稀土尾矿的资源化利用。 展开更多
关键词 成型催化剂 稀土尾矿 黏结剂 NH3-SCR 脱硝效率 N_(2)选择性
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稀土尾矿水热直接合成A型分子筛 被引量：3
3
作者 侯丽敏 许杰 +2 位作者 何洋 栗浩博 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期57-64,共8页
以白云鄂博稀土尾矿为原材料,碱熔活化稀土尾矿为硅源,偏铝酸钠为铝源,直接水热合成A型分子筛,以实现稀土尾矿资源二次利用。研究碱的添加量对稀土尾矿硅活化和偏铝酸钠添加量对分子筛合成的影响,采用XRF、XRD、SEM-EDS、BET等手段对合... 以白云鄂博稀土尾矿为原材料,碱熔活化稀土尾矿为硅源,偏铝酸钠为铝源,直接水热合成A型分子筛,以实现稀土尾矿资源二次利用。研究碱的添加量对稀土尾矿硅活化和偏铝酸钠添加量对分子筛合成的影响,采用XRF、XRD、SEM-EDS、BET等手段对合成分子筛的物相组成、微观形貌和孔结构进行分析。结果表明,当碱矿质量比为3时,尾矿活化较为完全,结晶态硅物种转变为可溶性的活性Si元素,Si元素的溶出率为84%。在无模板剂的条件下,碱熔活化稀土尾矿在不同硅铝物质的量之比下均能合成A型分子筛,分子筛呈规则的球形结构,具有较大的比表面积和孔容,孔结构为微孔,SiO_(2)/Al_(2)O_(3)物质的量之比为1.5时合成的A型分子筛比表面积最大,为215.5 m^(2)/g。尾矿中的Fe、Mg和Si元素与Al元素反应生成铁铝直闪石杂质,降低了A型分子筛结晶度。 展开更多
关键词 稀土尾矿 碱熔活化 水热法 分子筛 资源
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Cu改性对稀土尾矿催化剂NH_(3)-SCR脱硝的影响 被引量：2
4
作者 侯丽敏 许杰 +1 位作者 付善聪 武文斐 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期765-773,共9页
近年来,天然矿物由于储量大、活性组分丰富、价格低廉、绿色环保等优点成为脱硝催化剂研究的热点。本文以稀土尾矿为研究对象,利用浸渍-水热法对稀土尾矿进行Cu改性,通过XRD、SEM-EDS、XPS、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、BET等表征探究Cu改... 近年来,天然矿物由于储量大、活性组分丰富、价格低廉、绿色环保等优点成为脱硝催化剂研究的热点。本文以稀土尾矿为研究对象,利用浸渍-水热法对稀土尾矿进行Cu改性,通过XRD、SEM-EDS、XPS、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、BET等表征探究Cu改性对稀土尾矿催化剂性能的影响。结果表明,Cu改性后,稀土尾矿催化剂的脱硝性能有大幅提升,且活性反应温度窗口拓宽至200~350℃。随着Cu改性量的增加,催化剂的脱硝效率先升高后降低,改性量为2.5%(质量分数)时,性能提升效果最明显。Cu改性提高了稀土尾矿催化剂的比表面积,Cu元素主要以CuO形式存在于催化剂表面,且与Fe_(2)O_(3)存在相互作用,催化剂中Cu^(2+)、Fe^(2+)和Fe^(3+)的结合能发生明显的偏移,诱导Fe离子周围电子云密度降低,且质量分数2.5%Cu-稀土尾矿催化剂中两者相互作用最强烈,提升了催化剂的氧化还原能力和酸活性中心,CuO的还原温度对脱硝活性的影响大于氧化能力的影响,Fe_(2)O_(3)的氧化能力对脱硝活性的影响大于还原温度的影响。催化剂表面流动性较强的吸附氧更有利于脱硝反应的进行。 展开更多
关键词 稀土尾矿 改性 选择催化还原 催化剂 活性
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Ce改性对活化稀土尾矿催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响 被引量：2
5
作者 侯丽敏 许杰 +4 位作者 王甜甜 乔超越 陈翰 付善聪 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期60-67,共8页
白云鄂博稀土尾矿主要成分为赤铁矿、氟碳铈矿、萤石、石英和磁铁矿,其中稀土元素Ce和过渡金属Fe、Mn等是催化剂所需活性元素。本文利用浸渍法对活化稀土尾矿进行Ce改性,借助SEM-EDS、XRD、BET、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS等表征手段探... 白云鄂博稀土尾矿主要成分为赤铁矿、氟碳铈矿、萤石、石英和磁铁矿,其中稀土元素Ce和过渡金属Fe、Mn等是催化剂所需活性元素。本文利用浸渍法对活化稀土尾矿进行Ce改性,借助SEM-EDS、XRD、BET、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、XPS等表征手段探究Ce改性对活化稀土尾矿催化剂性能的影响。结果表明,Ce改性活化稀土尾矿催化剂以介孔结构为主,Ce元素在催化剂表面高度分散;Ce元素与Fe元素之间存在协同作用,两者之间存在氧化还原电子对,促进了不同价态Ce、Fe离子之间的转化,增强了催化剂的氧化还原能力,提高了催化剂的酸性位点数量和酸性能,有利于NH_(3)的吸附与活化,从而使催化剂的脱硝效率提高。活化稀土尾矿经15%Ce改性后,脱硝效率由70%提升至82%,N_(2)选择性在90%以上,反应温度窗口拓宽至275~450℃。 展开更多
关键词 稀土尾矿 脱硝催化剂 活化 Ce改性 浸渍 NH_(3)-SCR
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活化方式对稀土尾矿中硅铝活化的影响 被引量：1
6
作者 侯丽敏 许杰 +4 位作者 孙现康 李佳明 许同 郭永利 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期57-64,共8页
稀土尾矿含有数量可观的可用于分子筛合成的硅铝物种,而目前天然矿物绿色合成分子筛的难点在于矿物活化。本文以稀土尾矿为原料,分别采用热活化、碱熔活化和亚熔盐活化三种方式对稀土尾矿进行活化,将稀土尾矿中处于高聚态的硅铝物种解... 稀土尾矿含有数量可观的可用于分子筛合成的硅铝物种,而目前天然矿物绿色合成分子筛的难点在于矿物活化。本文以稀土尾矿为原料,分别采用热活化、碱熔活化和亚熔盐活化三种方式对稀土尾矿进行活化,将稀土尾矿中处于高聚态的硅铝物种解聚为具有反应活性的单聚态硅铝物种,为稀土尾矿合成分子筛奠定基础,以实现稀土尾矿的二次利用。采用XRF、XRD、SEM-EDS等表征手段对活化稀土尾矿的化学成分、物相组成和表面微观形貌进行分析,研究不同方式对稀土尾矿活化的影响。结果表明,热活化稀土尾矿中SiO2晶型仍较稳定,活化效果不明显;碱熔活化和亚熔盐活化能较完全地活化稀土尾矿,且碱熔活化更能实现稀土尾矿的高效活化,同时升高碱熔活化温度能促进稀土尾矿的活化。当NaOH与稀土尾矿质量比为3,碱熔活化温度为450℃时,稀土尾矿中活性硅铝物种的溶出率为84.2%和63%。本研究结果可为天然矿物绿色合成分子筛及稀土尾矿资源二次利用提供一定的理论基础。 展开更多
关键词 稀土尾矿 硅铝活化 热活化 碱熔活化 亚熔盐活化 分子筛
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机械力-微波活化对稀土尾矿NH3-SCR脱硝性能的影响 被引量：9
7
作者 侯丽敏 闫笑 +2 位作者 乔超越 付善聪 武文斐 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期5818-5828,共11页
因为稀土尾矿中矿物复杂的连生关系,使其部分矿物在脱硝反应过程中并不能充分暴露发挥作用。本文采用机械力微波活化稀土尾矿,利用正交试验方法研究机械力微波活化参数对稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝性能的影响,借助XRD、SEM-EDS、H_(2)-TPR... 因为稀土尾矿中矿物复杂的连生关系,使其部分矿物在脱硝反应过程中并不能充分暴露发挥作用。本文采用机械力微波活化稀土尾矿,利用正交试验方法研究机械力微波活化参数对稀土尾矿NH_(3)-SCR脱硝性能的影响,借助XRD、SEM-EDS、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、BET等表征手段分析了机械力微波活化对稀土尾矿性能的影响。实验结果表明,稀土尾矿对活化参数的敏感性为:球料比>转子转速>球磨时间=球直径比>微波焙烧时间=微波焙烧温度=微波焙烧功率,机械力微波活化最优参数为球磨2h、转子转速300r/min、球料比1∶1、球直径比1∶1∶1、微波焙烧温度250℃、微波焙烧时间20min、微波焙烧功率1100W,活化稀土尾矿脱硝效率最高提升了40%。活化后,稀土尾矿催化剂的比表面积、矿物分散度、表面酸性位数量和氧化还原性能均得到了提升,弱酸、中强酸和强酸活性中心均匀分布有利于脱硝反应。赤铁矿暴露程度越高,越有利于稀土尾矿脱硝反应过程。 展开更多
关键词 稀土尾矿 机械力-微波 NH3-选择性催化还原 催化剂 活化
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不同富氧气氛下焦炭氮转化及原位还原的数值模拟 被引量：2
8
作者 赵红星 郑坤灿 武文斐 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期56-64,共9页
在焦炭燃烧过程中,焦炭颗粒会对产生的氮氧化物起到一定的异相催化还原作用,但其机理仍不明确。基于焦炭颗粒内部有不同碳基和发达的孔隙结构,根据焦炭颗粒在富氧气氛下燃烧的特性,建立了焦炭氮转化的分子动力学模型和多种气体传质模型... 在焦炭燃烧过程中,焦炭颗粒会对产生的氮氧化物起到一定的异相催化还原作用,但其机理仍不明确。基于焦炭颗粒内部有不同碳基和发达的孔隙结构,根据焦炭颗粒在富氧气氛下燃烧的特性,建立了焦炭氮转化的分子动力学模型和多种气体传质模型。使用FORTRAN语言编程模拟了不同富氧气氛下粒径为100μm的单颗粒焦炭的燃尽过程。结果表明:燃烧初期颗粒内部NO出现短暂的积聚现象,颗粒内部的还原能力较弱,随着反应的进行及温度的升高,还原能力增强,由于缺氧而产生了CO气体,有利于NOx的还原。对比了环境温度为1 200℃时,O2和CO2的体积分数比分别为20∶80,25∶75,30∶70的不同气氛下焦炭颗粒内部NO,CO和N2等气体的体积分数,表明O2和CO2的体积分数比为25∶75的气氛是最佳气氛,既保证了焦炭颗粒的高效燃烧,又有利于增强焦炭颗粒的还原能力。 展开更多
关键词 富氧燃烧 焦炭氮 动力学模型 洁净燃烧 数值模拟
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锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂的脱硝性能研究
9
作者 侯丽敏 刘家林 +3 位作者 高红敏 乔超越 胡志斐 武文斐 《稀有金属与硬质合金》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期52-58,共7页
采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,... 采用浸渍法制备锰改性硫酸活化稀土尾矿催化剂,探究硫酸浓度和锰改性量对催化剂脱硝活性的影响,并通过BET、XRD、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等表征手段对催化剂性能进行分析。结果表明,硫酸浓度为3 mol/L时催化剂的反应温度窗口为350~450℃,在400℃时达到最佳脱硝效率67%;继续添加5%Mn改性后,催化剂的反应温度窗口向低温移动至250~350℃,在此温度范围内N_(2)选择性保持在70%以上,并在300℃时达到最佳脱硝效率86%。随着硫酸浓度的增加,催化剂的比表面积先增大后减小,孔容、孔径迅速减小。硫酸活化增加了催化剂表面酸性位点的数量,提高了催化剂对NH_(3)的吸脱附能力。锰元素在催化剂表面以无定形态存在。锰改性催化剂在低温段较强的氧化还原能力是其反应温度窗口较硫酸活化催化剂低的主要原因。 展开更多
关键词 稀土尾矿 NH3-SCR催化剂 硫酸活化 锰改性 脱硝性能
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