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季铵盐阳离子辅助合成富含硫空位MoS_(2)催化含硫硝基芳烃加氢性能
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作者 凌宗鹏 陈海涛 +3 位作者 高红霞 戴慧聪 赵侦超 杨启华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第8期107-114,共8页
催化含硫硝基芳烃加氢制备其相应的氨基化合物是实现药物中间体绿色催化转化的重要反应.然而,由于硫原子强配位作用会毒化过渡金属加氢催化剂,抑制了催化剂活性的发挥.本文选择具有本征抗硫中毒的MoS_(2)作为催化剂,利用具有不同有机链... 催化含硫硝基芳烃加氢制备其相应的氨基化合物是实现药物中间体绿色催化转化的重要反应.然而,由于硫原子强配位作用会毒化过渡金属加氢催化剂,抑制了催化剂活性的发挥.本文选择具有本征抗硫中毒的MoS_(2)作为催化剂,利用具有不同有机链长季铵盐阳离子取代钼酸铵前驱体中铵离子来调变其硫化晶化行为,制备了相应的MoS_(2)催化剂.电子顺磁共振(EPR)及O_(2)滴定原位红外(IR)表征结果显示,随季铵盐碳链增长MoS_(2)的边缘硫空位显著增加.在催化模型底物5-硝基苯并噻唑(NBZ)加氢反应中,MoS_(2)的边缘硫空位可能是主要的活性中心.所得最优催化剂的性能优于Co-Mo-S催化剂,在固定床连续流反应器中,在80℃,0.3 MPa条件下催化剂转化效率可达49 mgNBZ·gcat^(−1)·h^(−1),优于同等条件下的Pt/TiO_(2)催化剂. 展开更多
关键词 硫化钼 季铵盐阳离子 硫空位 含硫硝基芳烃 催化加氢
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以钛铁矿制备Fe3O4/TiO2磁性复合材料及光催化性能 被引量:2
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作者 戴郑宵 胡小锋 +3 位作者 高晓宇 郑诗雅 周燕楠 宫培军 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期278-282,共5页
采用硫酸法提取钛铁矿的产物制备纳米TiO2和聚乙烯亚胺(PEI)修饰的Fe3O4(Fe3O4/PEI),进一步采用组装法制备Fe3O4/TiO2复合材料。表征复合材料的物相结构、化学组成、粒径、Zeta电位和磁性能,并以降解罗丹明B溶液的效果评价其光催化性能... 采用硫酸法提取钛铁矿的产物制备纳米TiO2和聚乙烯亚胺(PEI)修饰的Fe3O4(Fe3O4/PEI),进一步采用组装法制备Fe3O4/TiO2复合材料。表征复合材料的物相结构、化学组成、粒径、Zeta电位和磁性能,并以降解罗丹明B溶液的效果评价其光催化性能。结果表明,PEI修饰增强了Fe3O4与TiO2的结合力;随着TiO2与Fe3O4/PEI质量比的增大,复合材料的TiO2含量增多,在紫外光下光催化活性增强;TiO2中的微量Fe离子赋予复合材料良好的可见光催化活性,投料比为20时性能最佳。适中的尺寸、快速的磁响应能力,以及在5次重复使用中良好的催化稳定性和高于90%的收率,显示该复合材料具有良好的工业应用前景。 展开更多
关键词 钛铁矿 TIO2 FE3O4 磁分离 光催化
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Zr基金属有机框架材料的冷热驱动热释电催化性能 被引量:2
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作者 常书晴 辛旭 +5 位作者 黄雅琦 张信聪 傅仰河 朱伟东 张富民 李晓娜 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2558-2563,共6页
将Zr基金属有机框架材料[NH_(2)-UiO-66(Zr)]作为热释电材料应用于冷热驱动催化降解罗丹明B.研究结果表明,NH_(2)-UiO-66(Zr)具有良好的类铁电响应,在冷热循环的驱动下其表面可因热释电效应而诱导产生正负电荷,该电荷会与染料溶液中的... 将Zr基金属有机框架材料[NH_(2)-UiO-66(Zr)]作为热释电材料应用于冷热驱动催化降解罗丹明B.研究结果表明,NH_(2)-UiO-66(Zr)具有良好的类铁电响应,在冷热循环的驱动下其表面可因热释电效应而诱导产生正负电荷,该电荷会与染料溶液中的氢氧根或溶解氧相结合形成具有强氧化性的羟基自由基和超氧自由基,进而降解有机染料分子,其对罗丹明B的降解效率高达99.5%且具有良好的可循环性. 展开更多
关键词 热释电催化 染料降解 金属有机框架材料 冷热变换 废水处理
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镍铁氧体/碳纳米管复合材料的制备及其对染料废水的吸附性能 被引量:13
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作者 陈海峰 吴雪 +3 位作者 李良超 周琰 范蓓 丁艳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2014年第2期337-344,共8页
用浸渍法制备了镍铁氧体/碳纳米管(NF/MWNTs)复合材料。用XRD、SEM、TEM、VSM、UV-Vis等表征了样品的组成、结构、形貌、磁性能和吸附性能。结果表明,制备的NF/MWNTs复合材料保留了碳纳米管优良的吸附性能,且具有良好的镍铁氧体负载率... 用浸渍法制备了镍铁氧体/碳纳米管(NF/MWNTs)复合材料。用XRD、SEM、TEM、VSM、UV-Vis等表征了样品的组成、结构、形貌、磁性能和吸附性能。结果表明,制备的NF/MWNTs复合材料保留了碳纳米管优良的吸附性能,且具有良好的镍铁氧体负载率和优异的磁性能。质量比(mNF/mMWNTs)为1的NF/MWNTs复合材料对亚甲基蓝溶液的最大吸附容量为18.87 mg·g-1,其吸附行为符合Langmuir和Freundlich模型。NF/MWNTs复合材料对亚甲基蓝溶液的脱色率与溶液温度和pH值呈正相关性。此外,NF/MWNTs复合材料回收容易,活化处理简便,可重复使用。 展开更多
关键词 镍铁氧体 碳纳米管 亚甲基蓝 吸附 脱色率
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Cu-Cr_2O_3催化剂上二氟乙酸甲酯催化加氢合成二氟乙醇 被引量:7
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作者 曹晓雁 郑素贞 +4 位作者 吴周安 王树华 周强 鲁继青 罗孟飞 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期2103-2108,共6页
采用共沉淀法制备了Cu-Cr2O3催化剂,考察了铜含量对Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢合成二氟乙醇性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、BET和Raman光谱技术对该催化剂进行了表征。结果表明,还原态Cu-Cr2O3催化剂物相... 采用共沉淀法制备了Cu-Cr2O3催化剂,考察了铜含量对Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢合成二氟乙醇性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)、BET和Raman光谱技术对该催化剂进行了表征。结果表明,还原态Cu-Cr2O3催化剂物相主要由Cu和Cr2O3组成,然而30Cu-Cr2O3和50Cu-Cr2O3催化剂存在少量CuCr2O4和CuCrO2复合氧化物。随着铜含量的增加,Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯单程转化率呈现先上升后下降的趋势,而二氟乙醇选择性保持在70%左右;30Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯单程转化率达到最大值97%。Cu-Cr2O3催化剂的二氟乙酸甲酯加氢反应比速率随着铜含量的增加呈现增大的趋势,反应比速率的提高可能与催化剂中CuCr2O4和CuCrO2物种的存在有关。 展开更多
关键词 二氟乙酸甲酯 加氢 二氟乙醇 CR2O3 Cu
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从头算分子动力学模拟Pd团簇负载UiO-66材料结构及稳定性 被引量:4
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作者 陈德利 杨鹏勇 +2 位作者 武胜男 何思慧 王芳芳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1210-1215,共6页
采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的... 采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的电荷转移情况进行了计算分析.结果表明,Pdn团簇稳定负载于UiO-66材料的四面体笼中,且均呈堆积型构型.当Pd原子个数为28时体系的热力学稳定性最好,这与金属团簇和有机配体的成键方式相关,是金属团簇内部结合能和骨架形变能综合作用的结果. 展开更多
关键词 UiO-66 钯金属团簇 从头算分子动力学 密度泛函理论 电荷转移
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Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3整体式催化剂的制备和二氯甲烷催化氧化性能 被引量:7
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作者 陈文亚 朱丽 +3 位作者 何军 谢云龙 鲁继青 罗孟飞 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期606-612,共7页
以粉末Al_2O_3为载体,通过浸渍Rh(NO_3)_3制备Rh/Al_2O_3催化剂;再以Rh/Al_2O_3、粉末Cr_2O_3和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料;将催化剂活性浆料涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干,焙烧制得不同Rh含量的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3系... 以粉末Al_2O_3为载体,通过浸渍Rh(NO_3)_3制备Rh/Al_2O_3催化剂;再以Rh/Al_2O_3、粉末Cr_2O_3和铝胶经过研磨混合制得催化剂活性浆料;将催化剂活性浆料涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,经烘干,焙烧制得不同Rh含量的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3系列整体式催化剂.研究了该类催化剂的二氯甲烷催化氧化性能,发现Rh负载量为0.4 g/L的Rh/Al_2O_3-Cr_2O_3催化剂活性最佳,且未生成含氯中间产物.结合催化剂的表征结果发现,Rh的添加可增加催化剂的表面酸性和氧化还原性能,二者的协同作用提高了催化剂活性;而Cr_2O_3的存在有利于CH_3Cl中间体的进一步氧化,从而提高了催化剂的选择性. 展开更多
关键词 整体式催化剂 二氯甲烷 催化燃烧 表面酸性 可还原性
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Zn/SiO_2气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷脱HCl:酸性与失活 被引量:4
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作者 胡益浩 宋通洋 +3 位作者 王月娟 胡庚申 谢冠群 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1017-1026,共10页
用浸渍法制备了一系列SiO_2负载的过渡金属催化剂M/SiO_2(M为第Ⅳ周期过渡金属),用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)脱HCl的反应。研究发现,在M/SiO_2催化剂中,Zn/SiO_2催化性能最好,TCE转化率能达到98%,顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的... 用浸渍法制备了一系列SiO_2负载的过渡金属催化剂M/SiO_2(M为第Ⅳ周期过渡金属),用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)脱HCl的反应。研究发现,在M/SiO_2催化剂中,Zn/SiO_2催化性能最好,TCE转化率能达到98%,顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性为82%。随着Zn负载量的增加,Zn/SiO_2催化剂上TCE转化率逐渐增加,与催化剂上总酸量变化一致。将总酸量以Zn负载量归一化得到比酸量,则比酸量越大,Zn/SiO_2催化剂比活性越高,表明Zn/SiO_2催化剂表面酸性中心是TCE脱氯反应的活性中心。Zn/SiO_2催化剂在TCE脱HCl反应中存在一定的失活现象,归因于反应过程中催化剂表面积炭。低Zn负载量催化剂上会产生较多积炭,归因于其具有较多强酸性中心,表明催化剂表面强酸中心是导致催化剂积炭和失活的主要原因。 展开更多
关键词 过渡金属催化剂 1 1 2-三氯乙烷 顺-1 2-二氯乙烯 脱氯化氢 酸性 失活
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气相法合成偏二氯乙烯的高稳定CsNO_3/SiO_2催化剂 被引量:4
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作者 靳燕霞 汤岑 +4 位作者 孟秀清 王小霞 谢冠群 罗孟飞 李小年 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第2期510-518,共9页
用浸渍法制备CsNO_3/SiO_2催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)制偏二氯乙烯(VDC)反应,考察了反应温度对CsNO_3/SiO_2催化剂失活的影响。研究发现,在较低反应温度(<350℃)时,CsNO_3/SiO_2催化剂容易失活,在较高反应温度(>... 用浸渍法制备CsNO_3/SiO_2催化剂,用于气相催化裂解1,1,2-三氯乙烷(TCE)制偏二氯乙烯(VDC)反应,考察了反应温度对CsNO_3/SiO_2催化剂失活的影响。研究发现,在较低反应温度(<350℃)时,CsNO_3/SiO_2催化剂容易失活,在较高反应温度(>400℃)时催化剂的活性较高且不易失活。反应后CsNO_3/SiO_2催化剂中CsNO_3物种转变为CsCl,催化剂表面存在积炭。导致催化剂失活的主要原因不是Cs物种转变和积炭,而是含氯反应产物在低温反应时难以从催化剂表面脱附。这些含氯反应产物能够高温脱附,从而使低温反应失活的催化剂再生。CsNO_3/SiO_2催化剂在400℃下100 h寿命实验中,TGE转化率和VDC选择性分别稳定为98%和78%,具有较好的工业应用前景。 展开更多
关键词 偏二氯乙烯 1 1 2-三氯乙烷 CsNO3 脱氯化氢反应 多相反应
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Pt/TiO_2催化剂上CO氧化反应动力学研究 被引量:4
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作者 李娜 陈秋艳 +1 位作者 罗孟飞 鲁继青 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第5期1055-1062,共8页
利用沉积沉淀法制备了Pt/TiO2催化剂,将其在不同温度下焙烧,以得到不同颗粒尺寸的Pt.并将这些样品用于CO催化氧化反应以及反应动力学研究.结果表明:焙烧温度对催化剂有明显影响,Pt颗粒尺寸随着焙烧温度的升高而增加;与此同时,CO催化活... 利用沉积沉淀法制备了Pt/TiO2催化剂,将其在不同温度下焙烧,以得到不同颗粒尺寸的Pt.并将这些样品用于CO催化氧化反应以及反应动力学研究.结果表明:焙烧温度对催化剂有明显影响,Pt颗粒尺寸随着焙烧温度的升高而增加;与此同时,CO催化活性随焙烧温度的升高呈先增加后降低的趋势,其中,400°C焙烧的样品表现出最高的催化活性.反应动力学结果表明,催化剂上CO氧化反应表观速率方程为r=5.4×10-7p0.17COp0.36O2,说明在该催化剂上CO氧化遵循Langmuir-Hinshelwood机理.同时,对催化剂进行了CO化学吸附红外光谱和O2化学吸附表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂上CO和O2吸附量均呈现先升高后降低的趋势,这与反应结果和反应动力学方程一致,说明反应受到催化剂表面上CO和O2吸附浓度的影响.而在400°C焙烧的催化剂上,CO和O2吸附量均最高,因此其反应活性也最好.这可能是焙烧过程影响了Pt和TiO2之间的相互作用引起的. 展开更多
关键词 一氧化碳氧化 二氧化钛 金属-载体相互作用 反应动力学 化学吸附
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气相氟化四氯乙烯的ZnF_2/Al_2O_3催化剂 被引量:2
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作者 程永香 谢遵运 +1 位作者 彭小波 罗孟飞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2483-2487,共5页
采用浸渍法制备了ZnO/Al2O3催化剂,考察了载体Al2O3的焙烧温度对催化剂性能的影响。并对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、Raman光谱、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和BET表征。结果表明:随着Al2O3焙烧温度升高,从900℃开始,-Al2O3逐渐向-Al2O... 采用浸渍法制备了ZnO/Al2O3催化剂,考察了载体Al2O3的焙烧温度对催化剂性能的影响。并对催化剂进行了X射线衍射(XRD)、Raman光谱、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)和BET表征。结果表明:随着Al2O3焙烧温度升高,从900℃开始,-Al2O3逐渐向-Al2O3和α-Al2O3转变,1100℃焙烧样品中-Al2O3的XRD峰强度达到最大。当温度继续升高,-Al2O3将转变成α-Al2O3。Al2O3载体经过1100℃焙烧制得的ZnF2/Al2O3催化剂催化性能最高,当反应温度为300℃时,四氯乙烯的转化率为45.7%,HCFC-123(2,2-二氯-1,1,1-三氟乙烷)和HCFC-124(2-氯-1,1,1,2-四氟乙烷)的总选择性为48.2%。 展开更多
关键词 AL2O3 ZNO ZnF2 四氯乙烯 HCFC-123 HCFC-124
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Zr掺杂对PdO/Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)催化剂CO和CH_4催化氧化的影响(英文) 被引量:1
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作者 贾永昌 王树元 +2 位作者 孟涟 鲁继青 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1801-1809,共9页
采用溶液燃烧法制备出PdO/Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)和PdO/Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(Pd O/CPZ)催化剂,通过硝酸处理去除催化剂表面的Pd O物种得到对应的Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(CP)和Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(CPZ)催化剂。考究四种催化剂(Pd O/CP、P... 采用溶液燃烧法制备出PdO/Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)和PdO/Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(Pd O/CPZ)催化剂,通过硝酸处理去除催化剂表面的Pd O物种得到对应的Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(CP)和Ce_(1-x)Pd_xO_(2-δ)(CPZ)催化剂。考究四种催化剂(Pd O/CP、Pd O/CPZ、CP、CPZ)对CO和CH_4的氧化活性,并计算得出表面Pd O和Pdn+物种的转化频率(TOF)。结果表明Zr的添加对Pd O催化剂上CO和CH_4的催化氧化活性具有不同的影响。Zr的添加对Pd O/CPZ和CPZ催化剂的CO催化活性具有明显的促进作用,前者归因于PdO/CPZ催化剂表面生成了更小颗粒的Pd O粒子,后者归因于CPZ催化剂中含有更多的氧空位。对于CH_4的催化氧化,Pd^(n+)物种起到关键的作用。由于Zr的掺杂导致Ce O2的晶格中Pd物种的含量减少,致使PdO/CPZ催化剂和CPZ催化剂对CH_4氧化活性的降低。 展开更多
关键词 氧化钯 氧空位 CO氧化 CH4氧化
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一个三羧酸配体构筑的铽金属-有机框架材料及对小分子溶剂的荧光识别 被引量:3
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作者 林鸿 吕灵芝 冯云龙 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第5期787-792,共6页
以3-羟基-5-(3,5-二甲酸-苯氧基)苯甲酸(H_3L)为配体,在溶剂热条件下与硝酸铽反应得到1个具有二维平面结构的镧系金属-有机框架材料(Tb-MOF):{[TbL(H_2O)]·3H_2O·DMF}n。单晶X射线衍射分析表明,Tb-MOF为正交晶系Ibca空间群。2... 以3-羟基-5-(3,5-二甲酸-苯氧基)苯甲酸(H_3L)为配体,在溶剂热条件下与硝酸铽反应得到1个具有二维平面结构的镧系金属-有机框架材料(Tb-MOF):{[TbL(H_2O)]·3H_2O·DMF}n。单晶X射线衍射分析表明,Tb-MOF为正交晶系Ibca空间群。2个Tb(Ⅲ)离子通过6个羧基桥联形成双核[Ln_2(COO)_6]次级结构单元,晶体由[Ln_2(COO)_6]次级结构单元相互连接形成具有左手或右手螺旋结构的一维无机链,左手螺旋链与右手螺旋链通过配体L^(3-)相连形成二维层状结构。有机小分子溶剂交换荧光研究表明,TbMOF在硝基苯溶剂中表现出荧光猝灭现象,Tb-MOF材料对硝基苯等爆炸物具有潜在良好的荧光探测功能。 展开更多
关键词 3-羟基-5-(3 5-二甲酸-苯氧基)苯甲酸 金属-有机框架材料 晶体结构 荧光性质
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Tb(Ⅲ)金属有机框架材料对Cu^2+和Fe^3+的荧光检测 被引量:3
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作者 吴琪琪 温一航 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第5期941-948,共8页
通过溶剂热法成功合成出一种新型的配位化合物,命名为[Tb(L)(H2O)2]n(1)(H3L=4,4’,4"-((1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三(硫代二基))三苯甲酸)。单晶衍射分析结果显示配合物1属于单斜晶系,C2/c空间群。所有的配体桥连金属离子形成了一... 通过溶剂热法成功合成出一种新型的配位化合物,命名为[Tb(L)(H2O)2]n(1)(H3L=4,4’,4"-((1,3,5-三嗪-2,4,6-三基)三(硫代二基))三苯甲酸)。单晶衍射分析结果显示配合物1属于单斜晶系,C2/c空间群。所有的配体桥连金属离子形成了一个具有一维孔道的三维框架。此外,荧光研究结果表明:Cu^2+和Fe^3+对配合物1具有明显的荧光淬灭响应。 展开更多
关键词 金属有机框架 4 4′ 4″-((1 3 5-三嗪-2 4 6-三基)三(硫代二基))三苯甲酸 晶体结构 荧光性质
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NiO/Mn3O4整体式催化剂催化分解臭氧的性能 被引量:2
15
作者 余会发 陈崇来 +1 位作者 王月娟 罗孟飞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期698-703,共6页
将原料Ni(NO3)2·6H2O、Mn3O4粉末和拟薄水铝石用球磨机球磨,以所得的浆料浸渍堇青石,经过焙烧,得到不同比例的NiO/Mn3O4催化剂。通过催化分解臭氧活性测试发现,在空速为20000h^-1时,30NiO/Mn3O4(NiO占总质量的30%)催化剂的活性最高... 将原料Ni(NO3)2·6H2O、Mn3O4粉末和拟薄水铝石用球磨机球磨,以所得的浆料浸渍堇青石,经过焙烧,得到不同比例的NiO/Mn3O4催化剂。通过催化分解臭氧活性测试发现,在空速为20000h^-1时,30NiO/Mn3O4(NiO占总质量的30%)催化剂的活性最高,臭氧分解率达到98%,催化剂活性稳定。当提高空速为40000h^-1,50NiO/Mn3O4(NiO占总质量的50%)催化剂的活性最高,臭氧分解率在90%左右,并且出现失活现象。通过X射线衍射(XRD)、程序升温(TPR)、X射线光电子能谱分析(XPS)、BET比表面积法等表征,发现Mn3O4和NiO复合催化剂的比表面积大于单一金属氧化物催化剂的比表面积并且在Mn3O4和NiO复合催化剂中Mn3O4与NiO发生电子相互作用。催化剂中的Mn3O4与NiO的协同催化作用。使得Mn3O4与NiO混合物催化剂的还原温度降低,分解臭氧(O3)活性提高。 展开更多
关键词 MN3O4 NIO 催化剂 臭氧分解 活性位
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低浓度挥发性有机物吸附浓缩材料的研究进展 被引量:18
16
作者 冷星月 胡彩虹 +3 位作者 王炜月 李丹丹 陈建 罗孟飞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S02期336-345,共10页
由于挥发性有机物(VOCs)会对环境造成严重的危害,因此VOCs的处理一直备受人们的关注,但发展高效的VOCs处理技术仍然存在严峻的挑战。本文针对大风量、低浓度VOCs的处理展开了综述,重点围绕吸附、催化燃烧处理展开讨论。对于大风量的低浓... 由于挥发性有机物(VOCs)会对环境造成严重的危害,因此VOCs的处理一直备受人们的关注,但发展高效的VOCs处理技术仍然存在严峻的挑战。本文针对大风量、低浓度VOCs的处理展开了综述,重点围绕吸附、催化燃烧处理展开讨论。对于大风量的低浓度VOCs,虽然浓度较低但VOCs排放量非常巨大。通过VOCs浓缩技术,提高浓度减少风量成为降低VOCs处理成本的有效途径。其中,发展高性能VOCs吸附材料是VOCs浓缩技术的关键。阐明了活性炭、分子筛等重要吸附材料的性质及其吸附VOCs的原理,并对吸附材料性质和VOCs种类对吸附效果的影响进行了探讨。展望了活性炭浓缩-催化燃烧技术和分子筛转轮浓缩-催化燃烧技术在大风量的低浓度VOCs处理中的应用前景。 展开更多
关键词 挥发性有机物 活性炭 分子筛 吸附浓缩 催化燃烧
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挥发性有机物燃烧催化剂的研究进展 被引量:10
17
作者 王炜月 赵培培 +3 位作者 金凌云 岑丙横 陈建 罗孟飞 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S02期185-195,共11页
挥发性有机物(VOCs)是主要大气污染物质,也是形成PM2.5和臭氧的重要前体。强化挥发性有机物控制,是改善大气环境的重要途径。催化燃烧(氧化)被认为是去除VOCs最有效的方式之一,本文综述了VOCs催化燃烧常用的贵金属催化剂、非贵金属催化... 挥发性有机物(VOCs)是主要大气污染物质,也是形成PM2.5和臭氧的重要前体。强化挥发性有机物控制,是改善大气环境的重要途径。催化燃烧(氧化)被认为是去除VOCs最有效的方式之一,本文综述了VOCs催化燃烧常用的贵金属催化剂、非贵金属催化剂。其中,贵金属催化剂主要包括基于Pd、Pt、Ru等的催化剂,非贵金属催化剂主要包括Mn、Co、Ce、Zr等的氧化物,通常贵金属催化剂具有比非贵金属更高的氧化活性和稳定性,但对于含氮VOCs非贵金属催化剂(Mn、Cu)具有更好的氮气选择性,Cr基催化剂对于含氯VOCs燃烧具有更好的效果。此外,还重点讨论了载体、分散度、催化剂制备方法对贵金属催化剂性能的影响,并对发展VOCs氧化催化剂的研究提出了展望。 展开更多
关键词 挥发性有机物 催化作用 燃烧反应 贵金属催化剂 非贵金属催化剂
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NH2-UiO-66机械催化降解染料的性能研究 被引量:2
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作者 张信聪 郭珂 +4 位作者 彭莲莲 吴结宇 张富民 朱伟东 傅仰河 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期1023-1028,共6页
作为类铁电材料,金属有机骨架材料的机械催化降解染料性能的研究还鲜有报道。本研究采用溶剂热法合成了氨基化的Zr基MOF材料NH2-UiO-66,并将其应用于以超声为机械振动源催化降解染料罗丹明B。结果表明:在超声振动5 h后罗丹明B的降解率可... 作为类铁电材料,金属有机骨架材料的机械催化降解染料性能的研究还鲜有报道。本研究采用溶剂热法合成了氨基化的Zr基MOF材料NH2-UiO-66,并将其应用于以超声为机械振动源催化降解染料罗丹明B。结果表明:在超声振动5 h后罗丹明B的降解率可达80%,且NH2-UiO-66表现出良好的稳定性;自由基捕获实验表明超声机械振动可诱导NH2-UiO-66表面产生正负电荷,进而形成具有强氧化活性的羟基自由基来分解染料分子。将MOF材料的机械催化技术应用在染料废水处理具有潜在的价值。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 NH2-UiO-66 铁电材料 机械催化 染料降解
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用于巴豆醛液相选择性加氢的高性能Ir/TiH_(2)催化剂 被引量:2
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作者 郑万彬 叶艳文 +3 位作者 胡一鸣 汤岑 李艳明 鲁继青 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期31-39,I0002,共10页
在Ir/TiH_(2)催化剂上进行了巴豆醛液相选择性加氢反应,并研究催化剂还原温度对其反应行为的影响.相比于Ir/TiO_(2)催化剂,相同反应条件下Ir/TiH_(2)催化剂的活性提高了2倍(80℃时巴豆醛转化率为52%),且巴豆醇选择性大幅度提高(78%).表... 在Ir/TiH_(2)催化剂上进行了巴豆醛液相选择性加氢反应,并研究催化剂还原温度对其反应行为的影响.相比于Ir/TiO_(2)催化剂,相同反应条件下Ir/TiH_(2)催化剂的活性提高了2倍(80℃时巴豆醛转化率为52%),且巴豆醇选择性大幅度提高(78%).表征结果表明,Ir/TiH_(2)催化剂表面富含的氧缺位和强的H活化能力是催化剂性能提高的主要原因.此外,Ir/TiH_(2)催化剂中Ir颗粒尺寸随催化剂还原温度的升高而增大,导致其本征活性降低,表现出明显的尺寸效应.较小的颗粒尺寸有利于巴豆醛分子中C=O键加氢,从而提高了催化剂的反应性能. 展开更多
关键词 α β-不饱和醛 选择性加氢 氧缺位 H活化能力 颗粒尺寸效应
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Cr_2O_3气相催化1,1,2-三氯乙烷脱HCl性能 被引量:1
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作者 董朝霞 宋通洋 +2 位作者 鲁继青 谢冠群 罗孟飞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期515-523,共9页
采用沉淀法制备了不同焙烧温度的Cr_2O_3催化剂,用于1,1,2-三氯乙烷(TCE)气相脱氯化氢制备二氯乙烯的反应。采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段,研究了Cr_2O_3催... 采用沉淀法制备了不同焙烧温度的Cr_2O_3催化剂,用于1,1,2-三氯乙烷(TCE)气相脱氯化氢制备二氯乙烯的反应。采用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段,研究了Cr_2O_3催化剂气相催化裂解TCE脱氯化氢反应及其反应机理。结果表明,Cr_2O_3催化剂上TCE气相脱氯化氢反应的转化率随着催化剂焙烧温度的升高逐渐降低,然而顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性先增大后减小。400℃焙烧的Cr_2O_3催化剂催化性能最好,TCE转化率为70. 8%,顺-1,2-二氯乙烯的选择性为90. 0%。然而,催化剂的单位面积反应速率随着焙烧温度升高先提高后下降,400℃焙烧催化剂的单位面积反应速率为0. 801×10-2μmol/(s·m2)。催化剂的单位面积反应速率和顺-1,2-二氯乙烯(cis-DCE)的选择性与催化剂表面Cr_2O_3物种具有很好的对应关系,表明催化剂表面Cr_2O_3物种有利于脱氯化氢反应。以酸中心为活性中心计算得到的转换频率(TOF)变化趋势与单位面积反应速率相一致,400℃焙烧的催化剂的TOF为2. 82×10-5s-1,表明Cr_2O_3催化剂Cr物种合适的平均价态(~3. 20)有利于脱氯化氢反应。 展开更多
关键词 Cr2O3催化剂 1 1 2-三氯乙烷 脱氯化氢 顺-1 2-二氯乙烯 表面Cr2O3物种
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