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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
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作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体强相互作用 羟基磷灰石 稳定性 加氢
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傅里哀变换红外发射光谱法研究金属氧化物催化剂——Ⅰ.实验建立及氧化钼的还原-氧化研究 被引量:5
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作者 李灿 王开立 +1 位作者 辛勤 郭燮贤 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第1期64-69,共6页
本文报导了傅里哀变换红外发射光谱法研究多相氧化物催化剂的实验装置的建立及实验条件的考察。设计加工了一个温度范围宽,可在各种气氛和真空条件下原位研究氧化物催化剂的红外发射池。以MoO_3为例,考察了样品厚度,测试温度对发射光谱... 本文报导了傅里哀变换红外发射光谱法研究多相氧化物催化剂的实验装置的建立及实验条件的考察。设计加工了一个温度范围宽,可在各种气氛和真空条件下原位研究氧化物催化剂的红外发射池。以MoO_3为例,考察了样品厚度,测试温度对发射光谱的影响。当样品量小于1mm·cm^(-2)时,随样品量增加,谱峰强度线性增加,但峰形不发生变化。当样品量高于1mg.cm^(-2)时,随样品量增加,谱图严重畸变。随样品温度升高,谱峰强度近似线性增加。并用该方法研究了MoO_3在还原和再氧化过程中表面氧物种的变化。结果表明桥式MO?O?Mo物种比端基Mo=O物种较易还原,再氧化时,Mo=O物种比Mo?O?Mo物种优先形成。 展开更多
关键词 氧化钼 催化剂 氧化-还原 IR光谱
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利用实验测量的金属d带电荷密度描述催化剂活性 被引量:2
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作者 申文杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1173-1174,共2页
催化剂电子结构与反应活性的关联是催化理论发展的关键科学问题之一,也是精准设计和调控催化材料结构的科学基础1–5。过渡金属表面d带能量(d-band center),可定性描述金属表面与反应物分子的相互作用过程6,7。吸附物种的吸附热或速控... 催化剂电子结构与反应活性的关联是催化理论发展的关键科学问题之一,也是精准设计和调控催化材料结构的科学基础1–5。过渡金属表面d带能量(d-band center),可定性描述金属表面与反应物分子的相互作用过程6,7。吸附物种的吸附热或速控步骤的反应热的变化,反映了吸附质与催化剂表面之间结合能的变化7,8,作为标识反应速率的描述符,在若干个简单反应中得到了验证1。但此类描述符还难以用于复杂的催化反应体系;同时基于理论计算的“描述符”难于被实验定量测量。 展开更多
关键词 电荷密度 描述符 催化剂活性 实验测量
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WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt单原子催化剂光热协同催化丙烷和丙烯氧化 被引量:2
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作者 朱锐杰 康磊磊 +8 位作者 李林 潘晓丽 王华 苏杨 李广亿 程鸿魁 李仁贵 刘晓艳 王爱琴 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期26-27,共2页
单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_... 单原子催化剂(single-atom catalyst,SAC)可以最大化金属原子利用率,并具有独特的电子特性,已经在各种催化反应中进行了广泛的探索。然而,与纳米催化剂相比,贵金属SAC在烃类氧化反应中通常被认为是不活泼的。在本文中,证明了WO_(3)-TiO_(2)负载的Pt SAC(Pt1/WO_(3)-TiO_(2))在光热协同催化氧化C3H8和C3H6这两种典型的挥发性有机化合物(VOCs)中表现出比相应的纳米催化剂(PtNP/WO_(3)-TiO_(2))高得多的活性。研究发现,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)和PtNP/WO_(3)-TiO_(2)都可以通过克服氧中毒来提高光热协同催化C3H8氧化的活性。值得注意的是,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)的反应速率达到了3792μmol∙gPt−1∙s^(−1),这对C3H8氧化是一个新的突破。更有趣的是,由于C3H6在PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的强吸附导致催化剂C3H6中毒,因此PtNP/WO_(3)-TiO_(2)上的光热协同催化C3H6氧化无法进行。但是,得益于C3H6和Pt单原子之间适中的相互作用,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)上的C3H6中毒在光照下可以被克服。因此,Pt1/WO_(3)-TiO_(2)在光热协同催化C3H6氧化中显示出更高的活性。这项工作表明,SAC的优势不仅在于节约贵金属,还在于可以根据其独特的电子特性发现新的催化反应。 展开更多
关键词 单原子催化剂 光热协同催化 氧化反应 氧中毒 丙烯中毒
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Ag掺杂γ-MnO_(2)酸性电催化析氧反应研究 被引量:1
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作者 徐志强 孙艺萌 +2 位作者 王小梅 刘博 宗旭 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期224-233,I0002,共11页
高性能酸性电解水催化剂的开发是质子交换膜电解水技术的重要研究方向.我们通过将Ag掺杂到γ-MnO_(2)(MO)中,获得了高性能Ag-MnO_(2)(AMO)酸性析氧电催化剂.Ag的掺杂优化了MO的电子结构,提高了MO的析氧反应活性.最优催化剂获得10 mA∙cm^... 高性能酸性电解水催化剂的开发是质子交换膜电解水技术的重要研究方向.我们通过将Ag掺杂到γ-MnO_(2)(MO)中,获得了高性能Ag-MnO_(2)(AMO)酸性析氧电催化剂.Ag的掺杂优化了MO的电子结构,提高了MO的析氧反应活性.最优催化剂获得10 mA∙cm^(−2)电流密度的过电位为398 mV,比MO降低了28 mV.此外,Ag的掺杂提高了MO的反应稳定性.最优催化剂在100 mA∙cm^(−2)的大电流密度下可稳定运行500 h以上,在高达500 mA∙cm^(−2)的电流密度下也可稳定运行50 h以上,是目前在大电流密度工作条件下最稳定的非贵金属酸性析氧电催化剂之一. 展开更多
关键词 电解水 酸性析氧反应 γ-MnO_(2) AG掺杂 非贵金属
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NiO/γ-Al_2O_3催化剂中NiO与γ-Al_2O_3间的相互作用 被引量:91
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作者 张玉红 熊国兴 +2 位作者 盛世善 刘盛林 杨维慎 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第8期735-741,共7页
利用溶胶-凝胶法制备了不同含量的NiO/γ-Al2O3催化剂,通过XRD,XPS和TPR等技术考察了制备方法,NiO含量和焙烧温度对催化剂结构和Ni存在状态的影响,发现溶胶-凝胶法制备的催化剂活性组分NiO与担体γ-... 利用溶胶-凝胶法制备了不同含量的NiO/γ-Al2O3催化剂,通过XRD,XPS和TPR等技术考察了制备方法,NiO含量和焙烧温度对催化剂结构和Ni存在状态的影响,发现溶胶-凝胶法制备的催化剂活性组分NiO与担体γ-Al2O3间具有强相互作用。 展开更多
关键词 催化剂 镍基 氧化铝 氧化镍 相互作用
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直接甲醇燃料电池阳极催化剂PtRu/C的制备和表征 被引量:44
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作者 周卫江 李文震 +5 位作者 周振华 宋树芹 魏昭彬 孙公权 Tsiakaras P. 辛勤 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期858-862,共5页
用三种方法制备了PtRu/C[Pt和Ru质量分数分别为20%和10%,记为PtRu/C(20%-10%)]甲醇阳极催化剂,通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了PtRu/C催化剂的粒子大小和晶格参数的变化,利用单电池实验考察了催化剂在直接甲醇燃料电池中... 用三种方法制备了PtRu/C[Pt和Ru质量分数分别为20%和10%,记为PtRu/C(20%-10%)]甲醇阳极催化剂,通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)考察了PtRu/C催化剂的粒子大小和晶格参数的变化,利用单电池实验考察了催化剂在直接甲醇燃料电池中的催化活性。结果表明,改变溶剂的组成提高了贵金属在活性炭表面的分散度,并改善了PtRu间的相互作用,用乙二醇/水/异丙醇混合溶剂制备的PtRu催化剂金属颗粒较小,PtRu间的相互作用较强,以该催化剂作甲醇阳极的直接甲醇燃料电池的性能较好。 展开更多
关键词 直接甲醇燃料电池 阳极催化剂 PTRU/C 制备 表征 碳负载铂钌催化剂
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溶胶-凝胶法制备复合M_xO_(y-)TiO_2光催化剂 被引量:30
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作者 张玉红 熊国兴 +1 位作者 杨维慎 傅贤智 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期273-277,共5页
以无机盐 TiCl4为原料制备 TiO_2溶胶 ,并利用溶胶胶粒修饰法制备 SiO_2-TiO_2、 ZrO_2-TiO_2、 WO_3-TiO3、 MoO3-TiO_2及 Pt/TiO_2光催化剂 ,用于光催化氧化甲醛反应 ,考察添加物对催化剂光催化性能的影响 .其中 ,SiO_2-TiO_2催化剂... 以无机盐 TiCl4为原料制备 TiO_2溶胶 ,并利用溶胶胶粒修饰法制备 SiO_2-TiO_2、 ZrO_2-TiO_2、 WO_3-TiO3、 MoO3-TiO_2及 Pt/TiO_2光催化剂 ,用于光催化氧化甲醛反应 ,考察添加物对催化剂光催化性能的影响 .其中 ,SiO_2-TiO_2催化剂的光催化氧化降解甲醛性能最好 ,而 MoO_3-TiO_2的催化性能最差 .SiO_2-TiO_2催化剂优良的光催化性能可归于 SiO_2-TiO_2催化剂的高比表面积 ,高空隙率 ,小晶粒粒径和强吸光性能等性质的综合影响 . 展开更多
关键词 溶胶-凝胶 光催化 复合光催化剂 制备 二氧化钛 金属氧化物
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稀土在催化裂化催化剂中的抗钒作用 Ⅱ.稀土的抗钒机理 被引量:20
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作者 刘秀梅 韩秀文 +2 位作者 包信和 宗保宁 罗一斌 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期39-45,共7页
采用固体高分辨核磁共振、顺磁共振和X射线光电子能谱等方法研究了改性的Y型分子筛(SRY和SRNY)的钒中毒机理和添加稀土的抗钒作用。结果表明,沉积在分子筛表面的钒物种,在氧化气氛下分解,形成含氧钒离子;在催化剂再生的... 采用固体高分辨核磁共振、顺磁共振和X射线光电子能谱等方法研究了改性的Y型分子筛(SRY和SRNY)的钒中毒机理和添加稀土的抗钒作用。结果表明,沉积在分子筛表面的钒物种,在氧化气氛下分解,形成含氧钒离子;在催化剂再生的高温水热过程中,进一步反应生成具有强酸特性的钒酸,从而加速了分子筛骨架结构的破坏,导致了裂化反应活性的下降。稀土化合物作为钒物种的捕获剂与生成的钒酸形成稳定的钒酸盐,一方面减缓了钒的迁移速率,另一方面抑制了对分子筛骨架的破坏。在采用的多种稀土氧化物添加剂中。 展开更多
关键词 稀土氧化物 抗钒机理 催化 催化裂化 催化剂中毒
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具有强酸位的六方和立方介孔硅铝分子筛合成及催化活性比较 被引量:12
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作者 李工 阚秋斌 +4 位作者 吴通好 侯长民 黄家辉 吴淑杰 李灿 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第6期1171-1173,共3页
Mesoporous aluminosilicates with cubic and hexagonal structure have been synthesized by structure units of β zeolite in a two step crystallization process and characterized by XRD, IR, N 2 physical adsorption and des... Mesoporous aluminosilicates with cubic and hexagonal structure have been synthesized by structure units of β zeolite in a two step crystallization process and characterized by XRD, IR, N 2 physical adsorption and desorption, 27 Al MAS NMR and NH 3 TPD techniques. The results show that MB48(25) and MB41(25) were similar to MCM 48 and MCM 41 on the long range structure respectively and MB48 with a cubic structure can be synthesized under the condition of a lower n (CTMAB)/ n (SiO 2) ratio. HMB48(25) and HMB41(25) exhibit a stronger acidic strength than conventional HMCM 41. The catalytic activity of HMB48(25) was the highest for cumene cracking and alkylation of 2,4 tert butylphenol with tert butylalcohol. 展开更多
关键词 分子筛 合成 催化活性 介孔材料 六方介孔结构 酸性 立方介孔结构 催化剂
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锐钛矿(001)与(101)晶面在光催化反应中的作用 被引量:21
11
作者 王翔 李仁贵 +2 位作者 徐倩 韩洪宪 李灿 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2013年第7期1566-1571,共6页
采用水热法制备了(001)和(101)晶面暴露的单晶锐钛矿TiO2颗粒.利用光还原沉积贵金属(Au,Ag,Pt)和光氧化沉积金属氧化物(PbO2,MnOx)的方法研究了暴露的锐钛矿(001)和(101)晶面在光催化中的作用.通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(... 采用水热法制备了(001)和(101)晶面暴露的单晶锐钛矿TiO2颗粒.利用光还原沉积贵金属(Au,Ag,Pt)和光氧化沉积金属氧化物(PbO2,MnOx)的方法研究了暴露的锐钛矿(001)和(101)晶面在光催化中的作用.通过透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(STM)、能量色散X射线光谱仪(EDX)和X射线光电子能谱(XPS)的表征,发现发生光还原反应生成的贵金属粒子主要沉积在暴露的锐钛矿(101)晶面上,而发生光氧化反应产生的金属氧化物颗粒主要沉积在暴露的锐钛矿(001)晶面上.此结果表明光激发产生的电子与空穴主要并分别分布在单晶锐钛矿TiO2的(101)与(001)晶面上,并在其上参与光催化还原反应和氧化反应.同时也表明暴露的不同晶面对光生电荷具有分离效应.基于本研究可以认为同时暴露分别进行氧化和还原反应的晶面可以有效促进光催化反应. 展开更多
关键词 TIO2 锐钛矿 光催化 晶面 电荷分离
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MoO_3/TiO_2-Al_2O_3催化剂表面结构的LRS研究 被引量:17
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作者 魏昭彬 魏成栋 辛勤 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第2期261-265,共5页
负载型Mo和Co-Mo催化剂由于工业上的广泛应用,多年来一直是催化工作者的重要研究课题.工业上应用的Mo和Co-Mo催化剂多以活性Al_2O_3和SiO_2-Al_2O_3为载体,近年来也有用TiO_2,ZrO_2和活性碳作为催化剂载体的研究报导.有关催化剂活性组... 负载型Mo和Co-Mo催化剂由于工业上的广泛应用,多年来一直是催化工作者的重要研究课题.工业上应用的Mo和Co-Mo催化剂多以活性Al_2O_3和SiO_2-Al_2O_3为载体,近年来也有用TiO_2,ZrO_2和活性碳作为催化剂载体的研究报导.有关催化剂活性组分与载体之间相互作用对催化剂表面相结构和催化性能的影响方面研究已引起人们的重视。我们多年来在金属-载体相互作用研究基础上,以石油加氢精制催化剂为应用背景。 展开更多
关键词 负载型 催化剂 LRS
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甲烷无氧芳构化催化剂的活性相生成研究 被引量:5
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作者 马丁 苏玲玲 +2 位作者 舒玉瑛 徐奕德 包信和 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第9期1535-1538,共4页
利用在线质谱分析检测了在各种催化剂上甲烷的程序升温表面反应 ( TPSR)过程中不同物种的行为 .结果表明 ,Mo O3向 Mo2 C的转变阻碍了甲烷的活化及其芳构化 .如果这个转变过程在 TPSR反应前发生 ,甲烷活化和苯生成的温度将大大降低 (分... 利用在线质谱分析检测了在各种催化剂上甲烷的程序升温表面反应 ( TPSR)过程中不同物种的行为 .结果表明 ,Mo O3向 Mo2 C的转变阻碍了甲烷的活化及其芳构化 .如果这个转变过程在 TPSR反应前发生 ,甲烷活化和苯生成的温度将大大降低 (分别为 760 K和 84 7K) .通过比较担载在不同分子筛上钼物种的催化行为发现 ,甲烷的初始活化是这个反应速率的决定步骤 .只有具备合适的钼价态 。 展开更多
关键词 甲烷 诱导期 Mo2C MCM-22 ZSM-5 TPSR 无氧芳构化 负载型催化剂 催化活性 碳化钼 分子筛 活性相
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负载Pd的分子筛催化剂上烷烃的异构化反应 被引量:11
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作者 王刚 刘全杰 +3 位作者 贾立明 徐会青 韩崇仁 李灿 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第5期420-424,共5页
采用吡啶吸附红外光谱和氨程序升温脱附法对负载Pd的几种分子筛催化剂(Pd/,βPd/ZSM-22,Pd/SAPO-11)的表面酸性进行了测定,并以正十二烷为模型化合物,在连续流动固定床微型反应器上考察了这几种分子筛催化剂的异构化反应性能。实验结果... 采用吡啶吸附红外光谱和氨程序升温脱附法对负载Pd的几种分子筛催化剂(Pd/,βPd/ZSM-22,Pd/SAPO-11)的表面酸性进行了测定,并以正十二烷为模型化合物,在连续流动固定床微型反应器上考察了这几种分子筛催化剂的异构化反应性能。实验结果表明,Pd/β催化剂的酸量大且具有强酸中心;Pd/SAPO-11和Pd/ZSM-22催化剂的酸强度分布类似,但前者的酸量较小,后者的酸量适中。在正十二烷的转化率为65%左右时,对于单、双甲基C12异构体的选择性,Pd/ZSM-22催化剂与Pd/SAPO-11催化剂相近,高于Pd/β催化剂,而催化活性的高低顺序为:Pd/β>Pd/ZSM-22>Pd/SAPO-11,说明Pd/ZSM-22催化剂比较适合于大分子烷烃的异构化反应。在100mL中试装置上,以大庆减四线糠醛精制油为原料,对实验结果进行了验证。 展开更多
关键词 ZSM-22 分子筛 催化剂 正十二烷 异构化
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La_2O_3对Ni/γ-Al_2O_3甲烷化催化剂的助催化作用 被引量:28
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作者 刘新华 苗茵 +1 位作者 李晓丽 盛世善 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第8期746-750,共5页
The promoting effect of La2O3 on Ni/γ-Al2O3 methanation catalyst was investigated by XPS, TPR and TPD methods. Results indicated that La2O3 can be partially reduced to LaOx (x<3/2) during H2 reduction of the Ni cata... The promoting effect of La2O3 on Ni/γ-Al2O3 methanation catalyst was investigated by XPS, TPR and TPD methods. Results indicated that La2O3 can be partially reduced to LaOx (x<3/2) during H2 reduction of the Ni catalysts with La2O3.The excess charge associated with the LaOx can be transfered to Ni. It weakened C-O bond strength, accelerated CO dissociation, proportionation and methanation reaction.The interaction between NiO and Al2O3 can be suppressed and the formation of NiAl2O4-like species can be reduced by adding La2O3. With the increase of La2O3 con tents the fraction of NiO which is easier to be reduced becomes larger.The fact that there was more residual H2 on the catalyst with La2O3 means that it is able to retain some H2. Besides, the distribution of CO adsorption sites of the Ni catalyst was shifted by adding La2O3. 展开更多
关键词 助催化 甲烷化催化剂 氧化镧 氧化铝
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Ag-ZSM-5催化剂上CH_4选择催化还原NO_x的研究 被引量:10
16
作者 程谟杰 曲振平 +2 位作者 包信和 石川 杨学锋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期628-631,共4页
摘要 研究Ag-ZSM-5催化剂上CH4选择性催化还原NOx的反应性能,采用TPD和TPSR技术研究NO和O2共吸附于Ag-ZSM-5催化剂表面形成的吸附物种及其和CH4之间的反应.结果表明,Ag-ZSM-5催化剂上C... 摘要 研究Ag-ZSM-5催化剂上CH4选择性催化还原NOx的反应性能,采用TPD和TPSR技术研究NO和O2共吸附于Ag-ZSM-5催化剂表面形成的吸附物种及其和CH4之间的反应.结果表明,Ag-ZSM-5催化剂上CH4选择性还原NOx活性和选择性较高.NO和O2共吸附在Ag-ZSM-5催化剂上形成的NO3(s)吸附物种能被CH4还原生成N2.在NO3(s)和O2共存的体系中,CH4能优先并选择性还原NO3(s)生成N2. 展开更多
关键词 Ag-ZSM-5 甲烷 选择性还原 吸附物种 分子筛 银催化剂 氮氧化物
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合成气制备乙醇Rh-Mn/SiO_2催化剂中活性金属表面结构的表征研究 被引量:9
17
作者 马洪涛 王毅 包信和 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期210-214,共5页
采用原位EPR ,TPSR和NMR等表征手段研究了乙醇合成催化剂Rh Mn/SiO2 的性质 ,结果表明 ,活性金属铑及锰经浸渍法担载于载体上后即与表面羟基作用使金属固定在氧化硅的表面上 ,保证了高度分散活性金属的稳定性 ;高度分散中的铑锰相互结... 采用原位EPR ,TPSR和NMR等表征手段研究了乙醇合成催化剂Rh Mn/SiO2 的性质 ,结果表明 ,活性金属铑及锰经浸渍法担载于载体上后即与表面羟基作用使金属固定在氧化硅的表面上 ,保证了高度分散活性金属的稳定性 ;高度分散中的铑锰相互结合 ,构成了乙醇合成中的高活性位 ; 展开更多
关键词 乙醇 合成 铑锰催化剂 活性位 硅羟基 二氧化硅 共浸法 金属表面结构 催化剂活性 结构表征
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超细Cu-ZnO-ZrO_2催化剂上甲醇合成的TPSR和TPD研究 被引量:9
18
作者 丛昱 包信和 +4 位作者 张涛 孙孝英 梁东白 田金忠 黄宁表 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期238-243,共6页
采用MS -TPSR和MS -TPD技术在不同粒度的超细Cu -ZnO -ZrO2 催化剂上考查了CO2 和CO加氢合成甲醇的反应过程和吸附活化特征。研究表明 ,CO2 和CO都可以直接加氢合成甲醇。在CO2 +H2 反应过程中 ,CO2是合成甲醇的主要碳源 ,但是在CO +H2... 采用MS -TPSR和MS -TPD技术在不同粒度的超细Cu -ZnO -ZrO2 催化剂上考查了CO2 和CO加氢合成甲醇的反应过程和吸附活化特征。研究表明 ,CO2 和CO都可以直接加氢合成甲醇。在CO2 +H2 反应过程中 ,CO2是合成甲醇的主要碳源 ,但是在CO +H2 反应过程中 ,不但CO可以直接加氢合成甲醇 ,CO2 也可以通过水汽变换反应而参与甲醇的合成 ,因此也是CO加氢合成甲醇的碳源之一。催化剂的粒度大小直接影响反应活性 ,催化剂粒度越小 ,甲醇的收率越高 ;粒度大小还与CO的吸附活化状态有关 ,从而影响CO加氢合成甲醇的反应机理 ,当催化剂粒度很小时 ,CO倾向于通过水汽变换反应生成CO2 ,再由CO2 加氢合成甲醇 ,当催化剂颗粒较大时 ,CO易于直接加氢合成甲醇。 展开更多
关键词 催化剂 甲醇合成 氧化锆 氧化锌 TPSR TPD 粒度
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纳米Beta沸石催化剂的加氢裂化性能(英文) 被引量:9
19
作者 王刚 谷明镝 +2 位作者 方向晨 韩崇仁 李灿 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期26-30,共5页
成功合成了纳米Beta沸石,分析了物化性质并考察了其作为催化剂在长链烷烃加氢裂化反应中的性能。与常规的Beta沸石及采用中孔材料为硅源合成的Beta沸石相比,纳米Beta沸石的孔径变大,XRD峰变宽,峰强度降低,L酸/B酸比值明显升高,在长链烷... 成功合成了纳米Beta沸石,分析了物化性质并考察了其作为催化剂在长链烷烃加氢裂化反应中的性能。与常规的Beta沸石及采用中孔材料为硅源合成的Beta沸石相比,纳米Beta沸石的孔径变大,XRD峰变宽,峰强度降低,L酸/B酸比值明显升高,在长链烷烃加氢裂化反应中的中等馏分产物的选择性高。在相同条件的催化长链烷烃加氢裂化反应中,纳米Beta沸石催化剂上中间馏分产物的选择性比常规的Beta沸石上的提高了2.3%。 展开更多
关键词 纳米Beta沸石 加氢裂化 VGO 长链烷烃
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稀乙烷与CO_2反应制乙烯及催化裂化干气的综合利用 被引量:6
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作者 徐龙伢 王清遐 +2 位作者 张淑蓉 谢素娟 林励吾 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第9期643-646,共4页
将研制的Fe/Si-2和Cr/Si-2系列催化剂用于催化裂化干气中的稀乙烷与CO2 反应制乙烯 ,考察了催化剂的反应性能、放大效应、单程反应寿命和再生性能。试验结果表明 ,干气中乙烷转化率达到 67 6%、乙烯选择性达到93 4 %。在 1 0 0ml规模的... 将研制的Fe/Si-2和Cr/Si-2系列催化剂用于催化裂化干气中的稀乙烷与CO2 反应制乙烯 ,考察了催化剂的反应性能、放大效应、单程反应寿命和再生性能。试验结果表明 ,干气中乙烷转化率达到 67 6%、乙烯选择性达到93 4 %。在 1 0 0ml规模的试验装置上 ,进行了 90 0h寿命试验和催化剂再生试验 ,为中试放大提供数据。并考察了Ni/Si-2系列催化剂用于催化裂化干气中甲烷和乙烷同时与CO2 转化制合成气的反应性能。在此基础上 ,提出催化裂化干气综合利用新流程。 展开更多
关键词 催化裂化 干气 乙烯 合成气 稀乙烷 二氧化碳
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