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光催化甲烷转化为高价值产品的研究进展 被引量:1
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作者 张润智 邱卓 +4 位作者 李兰燕 郭俊豪 马娆 顾乾军 杨智 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期85-100,I0004,共17页
甲烷是天然气的主要成分,其成本低、热值高、储量丰富,是一种很有前景的合成高附加值化学品的原料.将甲烷转化为高附加值产品,如C1(甲醇、甲酸等)、C2(乙烷、乙醇、乙酸等)和C3+(丙烷、苯等),实现甲烷的高效利用,是一项很有前景的技术.... 甲烷是天然气的主要成分,其成本低、热值高、储量丰富,是一种很有前景的合成高附加值化学品的原料.将甲烷转化为高附加值产品,如C1(甲醇、甲酸等)、C2(乙烷、乙醇、乙酸等)和C3+(丙烷、苯等),实现甲烷的高效利用,是一项很有前景的技术.然而,由于甲烷高稳定性和化学惰性,在温和条件下将其激活和转化是极具挑战性的.目前,工业上甲烷转化主要通过热催化过程进行,通常需要高温高压,耗能大,投资高,限制了甲烷的高效转化.光催化可以在温和条件下利用清洁且可持续的太阳能,将甲烷转化为一系列高价值产品.本文综述了近年来光催化甲烷转化的研究进展,介绍了光催化甲烷转化的基本原理,并详细介绍了甲烷转化为烃类和含氧化合物的最新进展,从活性中心和反应途经等方面阐述了反应机理.最后,根据目前的进展和基本认识,讨论了光催化甲烷转化领域面临的挑战和研究前景. 展开更多
关键词 甲烷转化 光催化 非氧化偶联 氧化偶联 含氧化合物
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巯基-烯点击反应制备手性多亚胺大环键合手性固定相用于高效液相色谱对映体分离
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作者 吴嘉蕾 俞力琴 +3 位作者 谢生明 王帮进 章俊辉 袁黎明 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第11期50-59,共10页
以(S)-2,2′-二羟基-1,1′-联萘基-3,3′-二醛和1,2-苯二胺通过一步缩合反应合成了一种手性多亚胺大环(BINOL-CPM),将其修饰后利用巯基-烯点击反应键合到巯基硅胶表面,制得了一种高效液相色谱手性固定相(CSP).该CSP填充的色谱柱在正相(... 以(S)-2,2′-二羟基-1,1′-联萘基-3,3′-二醛和1,2-苯二胺通过一步缩合反应合成了一种手性多亚胺大环(BINOL-CPM),将其修饰后利用巯基-烯点击反应键合到巯基硅胶表面,制得了一种高效液相色谱手性固定相(CSP).该CSP填充的色谱柱在正相(NP)和反相(RP)洗脱模式下均具有较好的手性拆分性能,有12种外消旋体在NP洗脱模式下实现了拆分,6种外消旋体在RP洗脱模式下实现了拆分.将该柱对这些外消旋体的拆分效果与两种常用的商品柱(Chiralpak AD-H和Chiralcel OD-H)进行了比较.NP洗脱模式下拆分的12种外消旋体中有1-(3-氟苯基)乙醇、1-苯乙醇、3-羟基-2-丁酮和1-(4-氟苯基)乙醇4种不能在Chiralpak AD-H柱上获得拆分,有1-(3-氟苯基)乙醇、3-羟基-2-丁酮和1-(4-氟苯基)乙醇3种外消旋体不能在Chiralcel OD-H柱上获得拆分;RP洗脱模式下拆分的6种外消旋体中1-苯乙醇不能在Chiralpak AD-H柱上获得拆分,一些手性化合物在该柱上的分离度(R_(s))也高于这两种商品柱.因此,该制备柱与两种商品柱之间具有良好的手性拆分互补性,可拆分它们不能拆分或不能很好拆分的一些手性化合物.此外,该柱还表现出优秀的拆分重现性和稳定性,在经历数百次进样使用后,对扁桃酸乙酯拆分的两个对映体色谱峰的保留时间(t_(R))和R_(s)与柱使用之初无显著变化,其色谱峰t_(R)的相对标准偏差RSD(n=5)<0.49%,R_(s)的RSD(n=5)<2.88%.此外,该色谱柱的柱间重现性也较好,不同批次制备的柱对扁桃酸乙酯拆分的两个对映体色谱峰的t_(R)和R_(s)的RSD(n=3)分别小于1.09%和5.75%.研究结果表明BINOL-CPM是一种良好的HPLC手性分离材料,具有重要的研究价值,也为新型高效液相色谱CSP的研究提供了参考. 展开更多
关键词 高效液相色谱 手性分离 手性固定相 手性多亚胺大环
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手性金纳米探针用于药物分子对映体的比色检测
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作者 谭晓萍 吴宏伟 +2 位作者 王丹丹 张金 章俊辉 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第2期70-77,共8页
基于金纳米粒子良好的光电特性,以及移动智能设备良好的RGB传感性能,设计了一种可用于快速检测R/S-苯丙氨醇、R/S-布洛芬对映体分子的手性比色检测方法.手性金纳米粒子识别对映体分子时表现出非共价相互作用,如静电、氢键和亲(疏)水相... 基于金纳米粒子良好的光电特性,以及移动智能设备良好的RGB传感性能,设计了一种可用于快速检测R/S-苯丙氨醇、R/S-布洛芬对映体分子的手性比色检测方法.手性金纳米粒子识别对映体分子时表现出非共价相互作用,如静电、氢键和亲(疏)水相互作用等,使得纳米材料表面发生能量共振转移,导致其趋于稳定和聚集,进而显示出不同的颜色,最终实现比色检测的目的.在检测过程中加入铜离子(Cu^(2+)),由于Cu^(2+)能同时与对映体分子和手性金纳米粒子形成配合物,因此能够增强手性识别效果.此外,利用移动智能设备灵敏的RGB检测性能,实现了R/S-苯丙氨醇、R/S-布洛芬对映体分子的定量检测,其检测限分别为124.35和104.58μmol/L;123.95和111.44μmol/L.同时,该方法在一定的浓度范围内可实现对映体混合物的检测.本研究应用手性金纳米粒子作为比色探针,以移动智能设备为检测装置,构建了一种快速便捷的检测方法,在药物对映体分子检测方面具有潜在的应用价值. 展开更多
关键词 药物分子对映体 金纳米粒子 手性识别 比色检测 RGB检测
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双活性位点增强碱性产H_(2)性能
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作者 朱聪棋 刘波 李如春 《物理化学学报》 北大核心 2025年第11期1-3,共3页
氢(H_(2))由于其高质量能量密度、零碳排放和环境友好性而被广泛关注[1–3]。碱性电催化水分解已成为极具前景的绿色制氢方法之一(特别是由太阳能、风能或水力等可再生能源供电),从而实现真正可持续的氢供应链[4,5]。
关键词 水分解 碱性电催化 H_
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室温液态金属核壳型纳米药物的制备及光热性能研究
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作者 任星雨 陈怀 +3 位作者 高思博 王光华 段良飞 杨慧芹 《光谱学与光谱分析》 北大核心 2025年第12期3366-3372,共7页
相比传统癌症治疗方法,光热治疗因其毒副作用小、靶向性强、疼痛感轻等优势而备受关注。室温液态金属(LMs)是一类新兴的功能材料,常温下呈液态,兼具金属的导电性与流体的可加工性。其独特的流动性、良好的分散性与溶解性、优异的导热性... 相比传统癌症治疗方法,光热治疗因其毒副作用小、靶向性强、疼痛感轻等优势而备受关注。室温液态金属(LMs)是一类新兴的功能材料,常温下呈液态,兼具金属的导电性与流体的可加工性。其独特的流动性、良好的分散性与溶解性、优异的导热性及光热响应性,以及良好的生物相容性,使其在光热治疗领域展现出独特的应用前景。然而,室温液态金属表面张力大与反射率高等特点严重限制了其光热转换效率。值得注意的是,室温液态金属表面原子具有高度的流动性与可分散性,赋予其较高的表面化学活性。基于此,通过表面化学修饰来调控室温液态金属的表面光学性能,是提升其光热性能的一种理想策略。研究引入无毒、具有良好生物相容性的海藻酸钠(SA)溶液对室温液态金属表面进行功能化修饰。超声作用下,海藻酸钠可均匀包覆于室温液态金属纳米粒子表面,形成稳定分散的液态金属@海藻酸钠(LM@SA)核壳型纳米粒子。海藻酸钠修饰后获得了具有优异光热性能的室温液态金属纳米药物,其在1.5 W·cm^(-2)的808 nm近红外激光照射下,升温速率达到5.4℃·min^(-1),4分钟内温度可达63℃,光热转换效率高达41.9%。同时,海藻酸钠修饰显著提高了粒子的分散性与热稳定性,在连续8轮光热冷却循环中温升能力未见明显下降。综上所述,本文提出了一种通过生物相容性高分子调控LMs光学性能的新策略,为其在精准、高效的肿瘤光热治疗中的应用提供了有力支撑。 展开更多
关键词 液态金属 海藻酸钠 核壳结构 表面改性 光热疗法 纳米药物
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手性多孔有机笼键合硅胶高效液相色谱固定相的制备及其用于拆分手性化合物
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作者 吴嘉蕾 俞力琴 +3 位作者 王帮进 谢生明 章俊辉 袁黎明 《色谱》 2025年第12期1314-1326,I0001-I0013,共26页
多孔有机笼(POCs)是由分立的三维笼状分子通过分子间作用力组装而形成的一类新兴的多孔材料。它们具有良好的溶解性和明确的分子固有内腔,是一种良好的色谱分离介质。本研究以1,3,5-均苯三甲醛和(1R,2R)-环己二胺为原料合成了一种手性PO... 多孔有机笼(POCs)是由分立的三维笼状分子通过分子间作用力组装而形成的一类新兴的多孔材料。它们具有良好的溶解性和明确的分子固有内腔,是一种良好的色谱分离介质。本研究以1,3,5-均苯三甲醛和(1R,2R)-环己二胺为原料合成了一种手性POC(CC3-R,C_(72)H_(84)N_(12)),用NaBH4还原制得RCC3-R(C_(72)H_(108)N_(12))。将RCC3-R后修饰引入碳碳双键功能化的连接臂后通过巯基-烯点击反应将其键合到巯基硅胶表面,成功制备了一种高效液相色谱手性固定相(CSP)。在正相(NP)和反相(RP)两种洗脱模式下对手性醇类、酯类、酮类、醛类、胺类、有机酸类等不同类型的外消旋体进行了分离测试,评价了该CSP的手性识别能力。结果表明,该CSP在NP和RP洗脱模式下均表现出较好的手性拆分能力,分别实现了对18种和16种外消旋体的拆分。此外,该CSP填充柱还与两种广泛使用的商品柱(Chiralcel OD-H柱和Chiralpak AD-H柱)具有良好的手性拆分互补性,能够拆分这两种商品柱无法拆分的一些外消旋体。同时,还考察了柱温和进样量对自制的RCC3-R柱手性拆分性能的影响。该自制柱还具有较好的重复性和稳定性,经数百次进样使用后,对外消旋体拆分的保留时间和分离度与柱使用之初无显著变化,相对标准偏差(RSD,n=5)分别≤0.50%和≤1.30%,此外,不同批次制备的RCC3-R手性柱对外消旋体拆分的保留时间和分离度的RSD(n=3)分别≤1.89%和≤4.10%。本研究表明手性POC RCC3-R是一种具有潜在应用价值的高效液相色谱手性分离材料,也对基于手性POCs的新型高效液相色谱CSP的研究具有重要的意义。 展开更多
关键词 高效液相色谱 手性分离 手性固定相 多孔有机笼
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