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PDVB-DMF疏水改性的Fe2N催化剂费托合成反应性能研究
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作者 殷富 瞿凡 +4 位作者 王飞 常强 魏宇学 张成华 孙松 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期663-671,共9页
Fe基催化剂是费托合成反应的常用催化剂,然而费托过程中的高水分压容易导致催化剂活性相氧化失活,因此及时将生成的水从催化剂表面移除,是防止活性相氧化、进而延长催化剂使用寿命的关键。本工作将疏水剂多孔聚二乙烯基苯与催化剂Fe_(2)... Fe基催化剂是费托合成反应的常用催化剂,然而费托过程中的高水分压容易导致催化剂活性相氧化失活,因此及时将生成的水从催化剂表面移除,是防止活性相氧化、进而延长催化剂使用寿命的关键。本工作将疏水剂多孔聚二乙烯基苯与催化剂Fe_(2)N物理混合,利用多孔聚二乙烯基苯的疏水性,加速了水的迁移过程。此策略有效平衡催化剂表面水分吸附与释放,减少水分对活性位点的占据,促进合成气高效转化。未添加多孔疏水剂的Fe_(2)N在费托反应中,CO转化率仅为34.8%,且反应后存在活性相被氧化的现象;而添加了多孔疏水剂的Fe_(2)N,其CO转化率高达80.2%,同时反应后并未观测到活性相被氧化的情况。实验结果表明,疏水性聚合物在优化催化剂微环境、提升反应效率及产物选择性方面具有优异效果,为合成气转化提供了新策略。 展开更多
关键词 费托合成 Fe_(2)N 疏水性 多孔聚二乙烯基苯 活性相氧化
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原子层沉积技术调控分子筛基催化剂研究进展
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作者 魏丽 王树元 +3 位作者 闫梦霞 朱地 陶智超 徐丹 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期285-292,共8页
分子筛基催化剂在多相催化研究领域具有重要的应用,但调控活性中心粒子的结构及其在分子筛上的空间位置仍比较困难,是科研界和工业界共同面临的巨大挑战。原子层沉积(ALD)是一种先进的薄膜沉积技术,利用其自限制生长优势,可在原子级别... 分子筛基催化剂在多相催化研究领域具有重要的应用,但调控活性中心粒子的结构及其在分子筛上的空间位置仍比较困难,是科研界和工业界共同面临的巨大挑战。原子层沉积(ALD)是一种先进的薄膜沉积技术,利用其自限制生长优势,可在原子级别实现对金属粒子生长过程的精准调控。本工作综述了ALD技术在制备分子筛基催化剂方面的应用,主要包括利用ALD技术控制活性位点在分子筛上的生长落位、修饰分子筛骨架结构以及选择性沉积膜调变分子筛表面结构。利用ALD技术设计和调控活性组分结构促进了分子筛基催化剂的发展,但由于分子筛孔道结构复杂且存在缺陷位,因此,ALD技术在分子筛基催化剂的设计调控及大规模应用方面仍具有挑战性,也是今后研究工作的重点。 展开更多
关键词 分子筛 原子层沉积 催化剂 调控 选择性沉积
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链烷烃催化重整分子筛基催化剂研究进展 被引量:3
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作者 焦扬 魏丽 +4 位作者 李治学 祁先军 王树元 陶智超 徐丹 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期585-599,I0006,共16页
烷烃是石脑油的重要组成部分,但其应用价值和经济效益相对较低,尤其对于中长链烷烃需进一步加工提升其使用价值.烷烃组分结构复杂,多以饱和烃形式存在,研究者通常采用催化重整技术对其进行提质增效.在催化剂作用下,将中长链烷烃转化为... 烷烃是石脑油的重要组成部分,但其应用价值和经济效益相对较低,尤其对于中长链烷烃需进一步加工提升其使用价值.烷烃组分结构复杂,多以饱和烃形式存在,研究者通常采用催化重整技术对其进行提质增效.在催化剂作用下,将中长链烷烃转化为短链烃、异构烃和芳烃,是提升烷烃品质及经济价值的有效手段.催化重整技术主要包括芳构化、异构化和加氢裂化,催化剂主要包括Pt/Cl−/Al_(2)O_(3)单/双功能催化剂、金属氧化物催化剂及分子筛改性催化剂等.分子筛基催化剂因其孔道结构及活性金属多样性而备受关注.近年来,研究者们通过在原子级别对活性金属种类调控、电子性质调变以及孔道结构优化等方式提高分子筛催化剂性能,但分子筛骨架结构调变对催化活性中心的影响仍未得到充分研究,是今后工作研究的重点.此外,探究烷烃重整反应机理始终是催化重整领域研究的核心前沿课题.本综述概述了链烷烃在催化重整过程中的主要反应机理,分析了近期的研究进展,并对分子筛基催化剂性能优化进行了讨论. 展开更多
关键词 分子筛 链烷烃 芳构化 异构化 加氢裂化
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高分散Ru/Si_(3)N_(4)催化剂的制备及其在CO_(2)加氢中的应用
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作者 颜琳琳 魏宇学 +2 位作者 张成华 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第3期9-17,共9页
氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过... 氮化硅是一种良好的载体,具有较高的水热稳定性和机械稳定性,其表面的氨基基团能够较好地锚定金属,显著提高金属分散度。但是,商品氮化硅比表面积较低,对金属分散作用仍然有限。因此,以自制的高比表面积氮化硅(Si_(3)N_(4))为载体,通过浸渍法制备了不同Ru负载量(质量分数分别为0.5%、1.0%和2.0%)的催化剂(分别为0.5%Ru/Si_(3)N_(4)、1.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)),并以商品氮化硅(Si_(3)N_(4)-C)为载体制备了2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C催化剂作为对照组。表征了催化剂的理化性质,测试了其在300℃、0.1 MPa下的CO_(2)加氢反应活性。结果显示,与Si_(3)N_(4)-C相比,Si_(3)N_(4)的比表面积较高(502 m^(2)/g),Si_(3)N_(4)作为载体显著提高了金属分散度,降低了金属粒径,催化剂暴露出更多的活性位点。0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的金属粒径较小,展现出强的H_(2)吸附能力,H难以解吸,抑制了中间物种CO加氢生成CH_(4)。随着Ru负载量增加,金属粒径增大,催化剂的CH_(4)选择性更好。Ru/Si_(3)N_(4)系列催化剂中,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)的CH_(4)选择性较高(98.8%)。空速为10000 m L/(g·h)时,0.5%Ru/Si_(3)N_(4)的CO选择性为88.2%。与2.0%Ru/Si_(3)N_(4)相比,2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的金属粒径更大,活性位点较少,活性更低。2.0%Ru/Si_(3)N_(4)和2.0%Ru/Si_(3)N_(4)-C的CO_(2)转化率分别为53.1%和9.2%。Si_(3)N_(4)有效提高了金属分散度,提高了催化剂的CO_(2)加氢反应活性;通过调控Ru负载量控制催化剂金属粒径,可实现对产物CO或CH_(4)选择性的调控。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 Ru/Si_(3)N_(4)催化剂 CH_(4)选择性 CO选择性
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原位DRIFTS研究分子筛Bronsted酸和Lewis酸催化戊烯转化的作用机理 被引量:2
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作者 伊凤娇 陈会民 +1 位作者 杨勇 曹景沛 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期625-634,共10页
本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差... 本研究基于原位水热合成和气相浸渍的方法分别合成了含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛和只含有Lewis酸的AlCl_(3)@Si-Beta样品,并通过原位漫反射红外技术对比研究了Bronsted酸和Lewis酸催化直链和侧链戊烯同分异构体转化作用机理的差异。结果表明,同时含有Bronsted/Lewis酸的Beta分子筛中,Bronsted酸起主要的活化作用,催化戊烯进行异构和叠合反应时均遵循经典的碳正离子机理;而AlCl3@Si-Beta中的Lewis酸不含氢质子或羟基,催化α-戊烯进行双键迁移和2-戊烯的顺反异构反应时遵循AB-AD机理,以类烯丙基物种作为中间体,无法催化戊烯进行骨架异构和叠合反应。 展开更多
关键词 分子筛 Bronsted酸 LEWIS酸 戊烯 作用机理
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Fe_(3)O_(4)晶体碳化过程中的晶面效应
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作者 李思琪 魏旭松 +8 位作者 王洪 青明 索海云 吕振刚 过会闯 刘颖 于欣 杨勇 李永旺 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期1282-1290,共9页
在费托合成反应中,Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH_(4)选择性低等多种优势,被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤,本工作通... 在费托合成反应中,Fe基催化剂由于价格低廉、活性高、CH_(4)选择性低等多种优势,被广泛应用于大规模煤炭间接液化工业中。催化性能与催化剂颗粒尺寸、表面结构、成分构成等性质密切相关。还原碳化是铁基催化剂活化的关键步骤,本工作通过改变晶体生长条件,制备了暴露{111}晶面的不同尺寸的Fe_(3)O_(4)-O,以及尺寸接近的Fe_(3)O_(4)-O和暴露{110}晶面的Fe_(3)O_(4)-RD,探究Fe_(3)O_(4)晶粒尺寸以及暴露晶面对碳化过程的影响。结果表明,尺寸达到微米级的Fe_(3)O_(4)-O晶体比50 nm的晶体更难被碳化。利用原位XRD表征尺寸均为150 nm的Fe_(3)O_(4)-O和Fe_(3)O_(4)-RD晶体在还原碳化过程中的物相组成变化,结果显示,两种晶体的碳化速率不同,且可碳化上限不同,因此,晶面取向会影响还原碳化过程。使用TEM表征暴露不同晶面的Fe_(3)O_(4)碳化后的晶体结构,发现两种晶体的形貌均发生改变,形成核壳结构。 展开更多
关键词 Fe_(3)O_(4) 晶面效应 原位XRD 碳化
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