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乙苯侧链选择性加氢脱端甲基催化剂制备与性能研究
1
作者 顾士庆 石张平 +1 位作者 李经球 孔德金 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第8期42-47,共6页
采用载体金属改性的方法制备了芳烃侧链烷基脱端甲基催化剂,研究了不同催化剂体系作用下的乙苯加氢脱烷基反应行为,通过反应行为比对确定了催化剂体系载体为氧化铝,负载活性金属为Rh。在此基础上,探索了氧化铝载体改性和活性金属负载量... 采用载体金属改性的方法制备了芳烃侧链烷基脱端甲基催化剂,研究了不同催化剂体系作用下的乙苯加氢脱烷基反应行为,通过反应行为比对确定了催化剂体系载体为氧化铝,负载活性金属为Rh。在此基础上,探索了氧化铝载体改性和活性金属负载量对催化剂性能的影响,通过氨气程序升温脱附和吡啶吸附红外光谱等手段对其进行了表征。结果表明,改性助剂K_(2)O可有效抑制Al_(2)O_(3)载体表面酸性,提高芳烃C^(2+)侧链脱端甲基反应选择性。在所制备的K-Al_(2)O_(3)催化剂中,Rh负载量(w)0.7%的催化剂具有最高的乙苯转化率和端甲基脱除选择性,乙苯转化率高达60%,产物中甲苯与苯的摩尔比上升至5.9。同时考察了反应压力、反应温度和氢烃摩尔比等工艺条件对催化剂性能的影响规律。 展开更多
关键词 乙苯 脱烷基 加氢 端甲基 芳烃 酸性调控
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催化剂生产过程重金属废水处理研究及工业试验 被引量：3
2
作者 齐升东 丛文洁 +3 位作者 尚城城 孙晓雪 朱志焱 王德举 《水处理技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期133-136,149,共5页
针对上海某公司催化剂生产过程产生的重金属废水深度处理的需求,采用化学还原-分步沉淀处理工艺技术开展了废水处理工业试验。对不同工况的重金属废水进行了预处理研究,结果表明含NH_(4)^(+)的重金属废水通过控制pH或增加沉淀剂用量均... 针对上海某公司催化剂生产过程产生的重金属废水深度处理的需求,采用化学还原-分步沉淀处理工艺技术开展了废水处理工业试验。对不同工况的重金属废水进行了预处理研究,结果表明含NH_(4)^(+)的重金属废水通过控制pH或增加沉淀剂用量均可有效破除镍氨的络合作用;含有CO_(3)^(2-)的重金属废水通过调节酸性预先去除CO_(3)^(2-),化学还原-分步沉淀处理后废水达到排放标准。将不同pH的重金属废水混合处理,并使用生石灰调节废水pH,能够有效提高压滤效率,降低废水处理成本,运行费用为30元/吨废水。工业试验运行结果表明,经处理后出水中Ni质量浓度<0.10 mg/L,总Cr质量浓度<0.15 mg/L,pH稳定在7~9,出水水质达到上海市地方标准DB 31/199-2018中污染物最高允许排放的一级标准要求,实现了重金属废水的深度处理。 展开更多
关键词 重金属废水 化学还原-分步沉淀 pH和沉淀剂
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醋酸乙酯在Pd/Au表面的形成机理研究
3
作者 邱鹏远 孙浩洋 +2 位作者 杨运信 刘军晓 张丽斌 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期175-181,共7页
采用密度泛函理论研究了醋酸乙烯合成过程中关键副产物醋酸乙酯在Pd/Au(100)及Pd/Au(111)表面的形成机理,从微观层面揭示Pd/Au(100)及Pd/Au(111)表面不同Pd原子数、Pd/Au原子构型对醋酸乙酯形成的影响。研究结果表明,Pd/Au(100)和Pd/Au(... 采用密度泛函理论研究了醋酸乙烯合成过程中关键副产物醋酸乙酯在Pd/Au(100)及Pd/Au(111)表面的形成机理,从微观层面揭示Pd/Au(100)及Pd/Au(111)表面不同Pd原子数、Pd/Au原子构型对醋酸乙酯形成的影响。研究结果表明,Pd/Au(100)和Pd/Au(111)表面邻位Pd活性位构型最有利于醋酸乙酯的生成,而随着Pd/Au表面Pd原子数的增加,生成醋酸乙酯的反应活性逐渐降低,团簇Pd活性位(Pd原子数大于等于4)可以有效抑制醋酸乙酯的生成。该机理为开发高选择性Pd/Au催化剂、抑制醋酸乙酯副产物生成提供了理论依据。 展开更多
关键词 醋酸乙烯 Pd/Au催化剂 醋酸乙酯 密度泛函理论
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微波法高效合成全结晶ZSM-5分子筛催化剂及其催化性能 被引量：9
4
作者 王达锐 孙洪敏 +3 位作者 薛明伟 王一棪 刘威 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期3582-3588,共7页
采用微波法高效合成含有100%活性组分的全结晶ZSM-5分子筛催化剂,并采用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、固体核磁共振、比表面积及孔径分析以及机械强度测试等手段对样品进行综合表征分析。结果表明:采用微波辐射的加热方式,在优化的... 采用微波法高效合成含有100%活性组分的全结晶ZSM-5分子筛催化剂,并采用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、固体核磁共振、比表面积及孔径分析以及机械强度测试等手段对样品进行综合表征分析。结果表明:采用微波辐射的加热方式,在优化的合成配方条件下,经过8h晶化,ZSM-5分子筛催化剂的相对结晶度已达到100%,其晶体形貌规整、97%铝原子为四配位状态,机械强度高达110N/cm,完全满足工业应用需求。此全结晶ZSM-5分子筛催化剂在接近工业装置的工艺条件下,在苯和乙烯气相烷基化反应中表现出优异的催化性能,其中乙烯转化率接近100%,乙基选择性大于99.6%,关键杂质二甲苯含量仅为450μL/L左右,且长周期稳定性能良好。 展开更多
关键词 微波法 全结晶 分子筛 催化剂 苯 乙苯
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双有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛及其催化性能 被引量：1
5
作者 刘闯 王振东 杨为民 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期60-66,共7页
采用六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为双有机结构导向剂(OSDA),通过对晶化时间、OSDA用量和投料硅铝比等参数的考察,优化了高硅铝比、高结晶度MCM-22分子筛的合成条件。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM... 采用六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为双有机结构导向剂(OSDA),通过对晶化时间、OSDA用量和投料硅铝比等参数的考察,优化了高硅铝比、高结晶度MCM-22分子筛的合成条件。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氮气物理吸附-脱附、氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、热重分析(TGA)等手段表征其物化性质,同时考察其催化三异丙苯(TiPB)裂解的性能。结果表明:在双有机结构导向剂的作用下,以宽投料硅铝比合成的MCM-22分子筛具有晶相纯、固体收率高、酸性质可调的优点;投料n(SiO_(2))n(Al_(2)O_(3))为60~100的高硅MCM-22分子筛催化三异丙苯裂解的性能比投料n(SiO_(2))n(Al_(2)O_(3))=30的常规MCM-22分子筛更好。 展开更多
关键词 MCM-22分子筛 高硅 N N N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵 双有机结构导向剂 三异丙苯 裂解
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全二维气相色谱-飞行时间质谱用于重整生成油脱庚烷馏分中烯烃的测定 被引量：1
6
作者 侯敏 王月梅 张育红 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期77-83,共7页
采用全二维气相色谱(GC×GC)-飞行时间质谱(TOF MS)对重整生成油脱庚烷馏分及其经催化脱烯烃反应后的产物进行表征,并采用GC×GC结合FID检测和峰体积百分比法对烯烃组分进行定量分析,考察了方法的准确度、精密度和最低检出限。... 采用全二维气相色谱(GC×GC)-飞行时间质谱(TOF MS)对重整生成油脱庚烷馏分及其经催化脱烯烃反应后的产物进行表征,并采用GC×GC结合FID检测和峰体积百分比法对烯烃组分进行定量分析,考察了方法的准确度、精密度和最低检出限。实验结果表明,该方法可鉴定出126种烯烃化合物,烯烃回收率为96%~102%,5次重复测定结果的相对标准偏差小于6%,可满足色谱分析要求,烯烃的检测限最低可达0.4μg/g。该方法解决了重整生成油脱庚烷馏分中烯烃组分难以分离和准确定性定量的问题,可推广用于重整生成油、汽油、柴油等复杂油品中烯烃的分析。 展开更多
关键词 重整生成油 催化脱烯烃 全二维气相色谱 飞行时间质谱
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间二甲苯气相氨氧化反应行为及原料利用率分析
7
作者 李勇征 冯冰 +2 位作者 钟思青 顾龙勤 杨为民 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期33-40,共8页
利用固定床反应装置研究了间二甲苯气相氨氧化制备间苯二甲腈(IPN)的反应行为。考察了反应n(NH_(3))∶n(间二甲苯)(氨比)、n(空气)∶n(间二甲苯)(空比)、温度、停留时间等反应工艺参数对间二甲苯转化率及产物分布的影响,构建了间二甲苯... 利用固定床反应装置研究了间二甲苯气相氨氧化制备间苯二甲腈(IPN)的反应行为。考察了反应n(NH_(3))∶n(间二甲苯)(氨比)、n(空气)∶n(间二甲苯)(空比)、温度、停留时间等反应工艺参数对间二甲苯转化率及产物分布的影响,构建了间二甲苯气相氨氧化反应路径,并分析了不同工况条件下间二甲苯(碳)、O_(2)、NH_(3)沿各反应路径的利用情况。实验结果表明,间二甲苯氨氧化生成IPN的过程由一系列复杂的平行-连串反应所构成;深度氧化以及NH_(3)燃烧消耗了大量的碳、O_(2)、NH_(3);合适的反应氨比、空比、温度和停留时间有助于提高原料的有效利用率;利用分区强化的反应新工艺,可有效减少NH_(3)和O_(2)的损耗。 展开更多
关键词 气相氨氧化 间苯二甲腈 反应网络
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环氧丁烷尾气溶剂吸收及精制工艺 被引量：3
8
作者 李木金 胡松 +3 位作者 施德磐 赵鹏 高瑞 李进龙 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第4期1607-1618,共12页
针对以过氧化氢乙苯法生产1,2-环氧丁烷(简称环氧丁烷)工艺中环氧丁烷尾气难回收问题,提出了以环氧丁烷精制单元萃取剂正辛烷为吸收剂和利用精制单元萃取精馏塔同时作为解吸塔的环氧丁烷回收新工艺。该工艺同时考虑无催化环氧丁烷水解生... 针对以过氧化氢乙苯法生产1,2-环氧丁烷(简称环氧丁烷)工艺中环氧丁烷尾气难回收问题,提出了以环氧丁烷精制单元萃取剂正辛烷为吸收剂和利用精制单元萃取精馏塔同时作为解吸塔的环氧丁烷回收新工艺。该工艺同时考虑无催化环氧丁烷水解生成1,2-丁二醇,利用1,2-丁二醇与正辛烷可形成最低温度非均相共沸物特性,侧线采出共沸物脱除1,2-丁二醇达到纯化循环萃取剂提高萃取效率的分离目标。选用NRTL热力学方法,对上述流程进行了全流程模拟和优化设计,分析了溶剂比、理论塔板数、吸收剂进料温度等主要工艺参数对分离的影响规律。结果表明:新工艺对环氧丁烷回收率达到99.99%(质量),对环氧丁烷工业装置产能提升、节能降耗和挥发性有机物(VOCs)治理具有实际应用价值。 展开更多
关键词 过氧化氢乙苯法 环氧丁烷 吸收 萃取精馏
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ZnCr_(2)O_(4)/ZSM-5@Silicalite-1优化CO_(2)一步法加氢制芳烃反应选择性 被引量：1
9
作者 张保连 刘畅 +4 位作者 刘苏 周海波 苏俊杰 王仰东 毛东森 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第12期2339-2348,共10页
本研究采用外延生长方法制备出核壳结构分子筛ZSM-5@Silicalite-1。相关表征结果显示,惰性Silicalite-1壳层均匀包覆在ZSM-5的外表面,调控了分子筛酸性质,特别是降低了外表面酸性,有利于改善芳烃分布。将ZSM-5@Silicalite-1与Zn-Cr氧化... 本研究采用外延生长方法制备出核壳结构分子筛ZSM-5@Silicalite-1。相关表征结果显示,惰性Silicalite-1壳层均匀包覆在ZSM-5的外表面,调控了分子筛酸性质,特别是降低了外表面酸性,有利于改善芳烃分布。将ZSM-5@Silicalite-1与Zn-Cr氧化物耦合应用于二氧化碳加氢制芳烃的反应,轻质芳烃(苯、甲苯、二甲苯)在总芳烃中的占比从ZnCr_(2)O_(4)/ZSM-5耦合体系的14.8%显著提高到33.5%。此外,Silicalite-1壳层的疏水性还可有效抑制逆水煤气变换副反应,降低CO的选择性。在优化的壳层厚度下,ZnCr_(2)O_(4)/ZSM-5@Silicalite-1耦合体系的芳烃时空收率较ZnCr_(2)O_(4)/ZSM-5体系提高了22%。 展开更多
关键词 二氧化碳 芳烃 耦合催化 反应路径 核壳结构分子筛
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添加剂辅助合成纳米SAPO-34分子筛及其甲醇制烯烃反应性能 被引量：1
10
作者 刘闯 李相呈 王振东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第11期1513-1518,共6页
以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂及二环己胺(DCHA)为添加剂,合成了纳米尺寸SAPO-34分子筛,利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD考察了合成条件对分子筛结构与性能的影响。表征结果显示,添加一定量的DCHA可抑制晶体的生长,但添加过多... 以四乙基氢氧化铵为有机结构导向剂及二环己胺(DCHA)为添加剂,合成了纳米尺寸SAPO-34分子筛,利用XRD、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD考察了合成条件对分子筛结构与性能的影响。表征结果显示,添加一定量的DCHA可抑制晶体的生长,但添加过多会生成杂晶。在n(SiO_(2))∶n(Al_(2)O_(3))=0.40、180℃、晶化时间3.0 d的条件下,n(DCHA)∶n(Al_(2)O_(3))=0.20时合成的SAPO-34-0.20为晶体尺寸100 nm左右的纳米晶体,相比常规SAPO-34分子筛,晶体尺寸更小、酸强度适中、外比表面积和总孔体积更大。甲醇制烯烃(MTO)评价实验结果表明,添加DCHA合成的SAPO-34分子筛的MTO反应寿命较常规SAPO-34分子筛提高近1倍,且双烯选择性更高,显示较好的应用前景。 展开更多
关键词 纳米SAPO-34分子筛 二环己胺 添加剂 甲醇制烯烃
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