基于钛硅分子筛催化的绿色氧化技术进展

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作者 金少青 范雪研 +4 位作者 唐智谋 王衍力 王达锐 孙洪敏 杨为民 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2907-2918,共12页

由于环境友好、原子利用率高等特点,基于钛硅分子筛催化的选择氧化技术掀起氧化领域的绿色化革命,受到了人们的极大关注。鉴于此,本文首先综述了钛硅分子筛材料的研究进展,重点介绍了已实现工业应用的钛硅分子筛TS-1、Ti-MWW、Ti-MOR及T... 由于环境友好、原子利用率高等特点,基于钛硅分子筛催化的选择氧化技术掀起氧化领域的绿色化革命,受到了人们的极大关注。鉴于此,本文首先综述了钛硅分子筛材料的研究进展,重点介绍了已实现工业应用的钛硅分子筛TS-1、Ti-MWW、Ti-MOR及Ti/HMS的结构、制备方法及催化氧化应用;随后总结了基于这些钛硅分子筛催化材料开发出的丙烯环氧化制环氧丙烷、酮氨肟化制酮肟、苯酚羟基化制苯二酚等绿色氧化技术及其工业应用情况,并介绍了这些绿色氧化过程的最新研究动态;最后结合基于钛硅分子筛的绿色催化氧化技术的现状,指出降低钛硅分子筛生产成本、加快催化绿色氧化新技术开发及发展原位产生和利用过氧化氢的催化氧化技术等均有重要意义,是未来研究和开发的重点方向。 展开更多

关键词 钛硅分子筛 过氧化氢 烯烃环氧化 酮氨肟化 苯酚羟基化 工业应用

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工业失效的甲醇制烯烃催化剂微球原位晶化研究

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作者 丁佳佳 申学峰 +1 位作者 叶迎春 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期1-8,共8页

为了解决工业失效的甲醇制烯烃(MTO)催化剂的资源化利用问题,实现MTO催化剂的循环利用,通过原位晶化的方法,以工业失效的MTO催化剂微球为原料,在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N_(2)吸... 为了解决工业失效的甲醇制烯烃(MTO)催化剂的资源化利用问题,实现MTO催化剂的循环利用,通过原位晶化的方法,以工业失效的MTO催化剂微球为原料,在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、XRF、NH_(3)-TPD和氘代乙腈(CD_(3)CN)红外等表征手段分析了原位晶化前后催化剂的晶体结构、形貌特征、孔道结构、元素组成及酸性等,并采用固定流化床反应器考察了原位晶化前后催化剂在MTO反应中的催化性能(催化剂40.0 g、反应温度480℃、常压、甲醇质量空速4 h^(-1)、原料为纯甲醇)。结果表明,与原位晶化前催化剂相比,原位晶化后催化剂的相对结晶度提高了76%,比表面积增加了1.4倍,B酸活性中心数量增加了1.1倍;在MTO反应中,双烯(乙烯和丙烯)选择性最高达到89.64%,与原位晶化前催化剂相比,双烯选择性提升了3.3%,二甲醚以及C_(4)和C_(5+)等重烃含量(质量分数)明显降低,且原位晶化后催化剂具有优异的稳定性。 展开更多

关键词 失效催化剂 甲醇制烯烃 微球 原位晶化

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分子筛限域丙烷脱氢催化剂的研究进展 被引量：2

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作者 洪学思 吴省 +2 位作者 宋磊 缪长喜 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期5517-5526,共10页

在“双碳”目标的背景下,丙烷直接脱氢制丙烯技术在近年得到迅速推广应用。替代催化剂的开发是丙烷脱氢新型工艺开发的核心问题。分子筛因能将金属团簇封装在孔道内或锚定于骨架上,而成为制备高效、稳定脱氢催化剂的理想载体。本文从不... 在“双碳”目标的背景下,丙烷直接脱氢制丙烯技术在近年得到迅速推广应用。替代催化剂的开发是丙烷脱氢新型工艺开发的核心问题。分子筛因能将金属团簇封装在孔道内或锚定于骨架上,而成为制备高效、稳定脱氢催化剂的理想载体。本文从不同活性中心的角度出发,系统阐述了铂基、铑基、锌基、钴基等分子筛限域催化剂的合成方法,金属纳米团簇与分子筛骨架间相互作用以及催化作用机制的研究进展,分析了分子筛限域催化剂在高温下关键组分流失、活性中心团聚的不足,提出了强化金属与分子筛相互作用的调控思路。最后指出为早日实现工业替代,分子筛限域催化剂还应从基础科学问题和适应于工业条件的催化剂放大两方面进行深入研究。 展开更多

关键词 丙烷脱氢 催化剂 分子筛 限域效应

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DDR分子筛的合成与应用研究进展

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作者 许翔 付文华 +1 位作者 李昊坤 汪玲玲 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期1-15,共15页

分子筛是一种重要的结晶多孔材料,因其化学组成可调、酸性强、比表面积大和热/水热稳定性高,在化工、能源和环保等多个领域应用广泛。小孔DDR分子筛具有独特的孔道特性,在气体分离和催化反应中展现出巨大的应用潜力。对DDR分子筛的合成... 分子筛是一种重要的结晶多孔材料,因其化学组成可调、酸性强、比表面积大和热/水热稳定性高,在化工、能源和环保等多个领域应用广泛。小孔DDR分子筛具有独特的孔道特性,在气体分离和催化反应中展现出巨大的应用潜力。对DDR分子筛的合成及其在气体分离、催化反应中的应用进展进行了综述。介绍了DDR分子筛粉末和膜的合成方法,重点阐述了可用于提升DDR分子筛应用性能的理化性质调控策略。总结了DDR分子筛在气体吸附分离、膜分离以及以甲醇制烯烃为代表的催化反应中的应用进展,重点突出气体分离效果和催化构效关系。最后,指出了DDR分子筛研究开发现状及其面临的挑战,展望了未来研究的重点方向,以期为分子筛材料的合理设计提供思路,推动DDR分子筛实现工业应用。 展开更多

关键词 DDR分子筛 分子筛膜 合成调控 气体分离 催化 甲醇制烯烃

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MCM-22分子筛转晶合成富铝ZSM-5分子筛的研究

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作者 张俊玲 童伟益 +1 位作者 杨座国 郑均林 《应用化工》 北大核心 2025年第6期1451-1456,1462,共7页

富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分... 富铝ZSM-5分子筛因其优异的催化性能备受关注,然而合成纯相、高结晶度的Si/Al<10的ZSM-5分子筛存在较大的挑战。通过MCM-22分子筛转晶制备了Si/Al<10的富铝ZSM-5分子筛,并采用ICP、XPS和^(27)Al MAS NMR等手段对其元素含量和铝分布情况进行了表征分析。同时,研究了不同硅铝比的ZSM-5分子筛在二甲苯液相异构化反应中的催化性能。结果表明:经过34 h水热处理即可得到结晶良好的富铝ZSM-5分子筛;转晶法协调了分子筛中铝的分布,使ZSM-5分子筛晶面的硅铝比明显高于晶体内部;此外,在二甲苯异构化反应中,富铝ZSM-5分子筛催化剂展现出更好的催化性能。 展开更多

关键词 富铝ZSM-5分子筛 硅铝比 转晶法 二甲苯异构化反应

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用于CO_(2)加氢直接制低碳烯烃的InZr/SAPO-34双功能催化剂

6

作者 苏俊杰 刘苏 +4 位作者 周海波 刘畅 张琳 王仰东 谢在库 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2870-2878,共9页

由二氧化碳加氢直接制取低碳烯烃是实现CO_(2)资源化利用、缓解碳排放压力的有效途径之一。InZr氧化物是双功能催化剂CO_(2)活化组分的优异选择。本文采用共沉淀法制备了不同In/Zr比的InZr复合氧化物,并将其与SAPO-34相耦合,测试了该双... 由二氧化碳加氢直接制取低碳烯烃是实现CO_(2)资源化利用、缓解碳排放压力的有效途径之一。InZr氧化物是双功能催化剂CO_(2)活化组分的优异选择。本文采用共沉淀法制备了不同In/Zr比的InZr复合氧化物,并将其与SAPO-34相耦合,测试了该双功能催化剂的CO_(2)加氢反应性能,当In/Zr比为2时,CO_(2)转化率达34.9%,C2~C4烯烃选择性为70.9%(排除CO选择性)。通过X射线衍射、H_(2)-程序升温还原等表征方法研究了不同In/Zr比对复合氧化物结构的影响。结果表明氧化物主要以bcc-In_(2)O_(3)相存在,Zr的引入增强了氧化物的结构稳定性。此外,本文还考察了混合方式对双功能催化体系性能的影响,粉末混合的催化剂呈现一种氧化物附着在分子筛颗粒表面的状态,这种状态会阻碍甲醇的扩散。而大量反应物的存在不利于分子筛上积炭的形成。最后考察了反应温度、压力、空速、原料H_(2)或CO_(2)等工艺条件对耦合催化体系反应性能的影响及其稳定性。 展开更多

关键词 二氧化碳 加氢 低碳烯烃 铟基氧化物 催化剂

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高硅MCM-22分子筛的合成与催化性能 被引量：3

7

作者 童伟益 刘闯 +1 位作者 张俊玲 侯敏 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期65-74,共10页

以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进... 以六亚甲基亚胺(HMI)和N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH)为复合有机结构导向剂合成高硅MCM-22分子筛,并负载钼制备不同SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比的MCM-22催化剂,采用XRD、FT-IR、UV-Raman、SEM、NH3-TPD等手段对分子筛产品进行表征,并对负载型MCM-22催化剂进行重芳烃轻质化反应性能评价。结果表明:HMI和TMAdaOH复合协同作用能有效促进硅原子进入MCM-22分子筛骨架,抑制麦羟硅钠石的出现,提升分子筛的骨架结晶性和结构稳定性,其中SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比80合成的MCM-22分子筛(S80)具有最高的微孔结晶度和丰富的中强酸分布;在反应温度为360℃、H_(2)/重芳烃原料摩尔比为3.0、反应压力为3.0 MPa、MHSV为3.0 h^(-1)的条件下,Mo/H-S80催化剂作用下碳九芳烃和碳十芳烃转化率分别为64.9%和62.7%,产物苯、甲苯和二甲苯的总选择性达到87.6%;对反应后Mo/H-S80催化剂的积炭分析结果表明,高硅MCM-22分子筛S80更易于扩散并转化重组分、控制副反应的发生,是高效轻质化的理想催化材料。 展开更多

关键词 SiO_(2)/Al_(2)O_(3)摩尔比 MCM-22分子筛 有机结构导向剂 重芳烃 轻质化反应 积炭

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超重力过程强化技术制备片状MFI分子筛及其催化性能 被引量：3

8

作者 何万仁 陈昌海 +1 位作者 史静 滕加伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期167-174,共8页

使用超重力过程强化技术合成了片状MFI分子筛,并将其应用于烯烃催化裂解(OCC)反应中。研究了进料方式、循环时间、晶化时间、晶化温度等超重力过程参数对片状MFI分子筛合成的影响。实验结果表明,采用等比例进料方式、增加混合液在超重... 使用超重力过程强化技术合成了片状MFI分子筛,并将其应用于烯烃催化裂解(OCC)反应中。研究了进料方式、循环时间、晶化时间、晶化温度等超重力过程参数对片状MFI分子筛合成的影响。实验结果表明,采用等比例进料方式、增加混合液在超重力反应器中的混合循环时间,可有效提高试样的颗粒均匀性;超重力过程强化可明显加快分子筛的结晶生长,降低粒径大小;超重力可促进原料母液在结晶之前快速均匀混合,使得成核、结晶在均匀的环境中进行,进而影响硅源、铝源重排及结晶过程,得到晶粒粒度可控、粒径分布窄且具有较高结晶度的纳米颗粒;使用超重力过程强化技术制备的片状分子筛具有较小的粒径,较强的红外特征峰,较高的酸量,用于OCC反应中表现出较高的转化率及稳定性,具有优异的催化性能。 展开更多

关键词 MFI分子筛 片状分子筛 过程强化 超重力 烯烃催化裂解

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分子筛催化反应过程高效化的技术进展 被引量：2

9

作者 王达锐 孙洪敏 +4 位作者 王一棪 唐智谋 李芮 范雪研 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期1-18,F0003,共19页

以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开... 以分子筛为活性组分制成的催化剂广泛应用于石油化工领域。设计开发高效能的分子筛催化剂来实现化学反应过程高效化,可为化工企业节能降耗和降本增效提供技术支撑。种类繁多的催化反应对分子筛提出了不同的需求,本文从四个方面综述了开发高效分子筛的技术进展,包括硅铝分子筛酸性活性中心调变和钛硅分子筛Ti活性中心构建的活性中心修饰方案、微孔分子筛内部造介孔和介孔SiO2包覆分子筛的孔道结构调变方案、制备纳米级颗粒和控制择向性生长的晶体形貌控制方案、创制新结构分子筛的拓扑结构创新方案,探讨了分子筛催化剂的未来发展方向,指出我国仍需在该领域持续加强技术创新,尤其是原始创新,做到产学研深度结合,将先进技术转化为可实际操作的方案,最终服务于生产装置、实现工业应用是提高石油化工技术进步的重点工作。 展开更多

关键词 分子筛 催化剂 多相反应 活性中心 孔道结构 晶体形貌 新型结构

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全结晶MCM-22分子筛催化剂的制备及其催化性能 被引量：2

10

作者 王一棪 王达锐 +3 位作者 沈震浩 何俊琳 孙洪敏 杨为民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期285-291,共7页

采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表... 采用水热晶化法高效合成了全结晶的MCM-22分子筛催化剂,利用X射线衍射、扫描/透射电子显微镜、NH3-TPD等手段对催化剂的晶体结构、微观形貌、酸性质等进行了综合表征,并考察了催化剂在苯和乙烯液相烷基化制乙苯反应中的催化性能。结果表明,该全结晶MCM-22分子筛催化剂在160℃条件下40h即可完成晶化,相对结晶度达到100%。制得的分子筛为薄片层状结构,由100%活性组分组成。晶化后的催化剂成品仍维持条状形貌,机械强度达到82N/cm,满足工业应用需求。将该全结晶MCM-22分子筛催化剂应用于液相烷基化反应时,在反应温度180℃、反应压力3.5MPa、乙烯质量空速1h-1、苯与乙烯摩尔比为2.5的条件下运行1000h,催化剂表现出良好的反应活性、选择性和稳定性,乙烯转化率接近100%,乙基选择性约99.84%,重组分含量始终维持在1000μL/L左右。 展开更多

关键词 水热 结晶 分子筛 催化剂 苯

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失活甲醇制烯烃催化剂用于导向剂法制备SAPO-34分子筛及其应用

11

作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期131-137,共7页

以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源,以三乙胺为模板剂,在低温(160℃)条件下制备了导向剂,并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛,以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、NH_... 以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源,以三乙胺为模板剂,在低温(160℃)条件下制备了导向剂,并采用导向剂法绿色合成了S-SAPO-34分子筛,以及不加入导向剂直接合成了C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N_(2)吸/脱附、NH_(3)-TPD、固体MAS-NMR以及TGA等方法对合成的两种分子筛的晶体结构、形貌、孔隙结构、酸性特征、配位状态以及热稳定性等进行了表征。结果表明,通过导向剂法可以在有机模板剂的用量缩减2/3的条件下合成出高结晶度SAPO-34分子筛。在固定床反应器上对S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛进行了催化MTO反应性能评价,反应条件为温度460℃、常压、甲醇质量空速6.0h^(-1)以及原料为纯甲醇。结果表明,相较于C-SAPO-34,S-SAPO-34分子筛的结晶性能更好,相对结晶度达136%,且晶体形貌更加完整。在MTO反应中,S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛均能满足甲醇转化,双烯(乙烯+丙烯)选择性最高分别为82.1%和82.3%。该方法可为低模板剂用量条件下SAPO-34分子筛的绿色合成提供新的思路。 展开更多

关键词 SAPO-34 失活催化剂 导向剂法 低模板剂 MTO反应

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三元尖晶石与孪晶ZSM-5分子筛在苯与二氧化碳甲基化中的应用

12

作者 杨帆 赵溢涛 +1 位作者 朱学栋 王达锐 《化工进展》 北大核心 2025年第2期856-866,共11页

将三元尖晶石型锌镓铝金属氧化物和孪晶ZSM-5分子筛制备成双功能催化剂用于苯与二氧化碳甲基化反应。结果表明,相对于二元锌铝或锌镓金属氧化物和常规形貌ZSM-5分子筛组成的双功能催化剂,三元锌镓铝尖晶石可提高催化剂的活性,孪晶分子... 将三元尖晶石型锌镓铝金属氧化物和孪晶ZSM-5分子筛制备成双功能催化剂用于苯与二氧化碳甲基化反应。结果表明,相对于二元锌铝或锌镓金属氧化物和常规形貌ZSM-5分子筛组成的双功能催化剂,三元锌镓铝尖晶石可提高催化剂的活性,孪晶分子筛可有效增加产物中对二甲苯的含量。结合各种表征发现,三元锌镓铝尖晶石所具有的更多氧空位强化了二氧化碳的吸附,能够产生更多的甲基化中间体;同时,孪晶分子筛较少的表面酸性位点和较低的(010)晶面暴露程度有效抑制了分子筛表面二甲苯的异构化反应并凸显了对二甲苯的扩散优势,使产物中对二甲苯含量超过了热力学平衡组成。优化后的催化剂在425℃、3MPa的反应条件下表现出高达39.2%的苯转化率和37.1%的二氧化碳转化率,产物中甲苯、二甲苯总选择性为91.2%,且对二甲苯在二甲苯中的比例高达55.6%,催化性能相比二元尖晶石和常规ZSM-5组成的双功能催化剂有显著提升。 展开更多

关键词 二氧化碳 氢 苯 分子筛 复合材料 催化

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ZSM-5分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响

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作者 王宗霜 石张平 李经球 《石油化工》 北大核心 2025年第9期1235-1241,共7页

采用水热晶化法合成了三种特定性质的ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD以及液态胺滴定法等对分子筛形貌结构及酸性质进行表征,考察了分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响。实验结果表明,ZSM-5分子筛上甲苯歧化反... 采用水热晶化法合成了三种特定性质的ZSM-5分子筛,通过XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD以及液态胺滴定法等对分子筛形貌结构及酸性质进行表征,考察了分子筛性质对甲苯歧化反应性能的影响。实验结果表明,ZSM-5分子筛上甲苯歧化反应是一个酸性质和结晶度敏感型反应,酸量和分子筛结晶度直接影响反应的转化率。反应产物分布与分子筛形貌有关,大晶粒尺寸的ZSM-5分子筛具有较低的外表面酸量,C_(9)^(+)芳烃副产物选择性低,但孔道较长会导致产物分子扩散受阻,脱烷基副反应加剧,产物苯的选择性则相对偏高。 展开更多

关键词 甲苯歧化 ZSM-5分子筛 酸催化

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制备条件对Ni/Al_(2)O_(3)催化剂的颗粒度和镍晶还原性的影响 被引量：2

14

作者 余强 施晓秋 刘晓曦 《石油化工》 CSCD 北大核心 2023年第12期1649-1654,共6页

采用沉积沉淀法制备了负载型Ni/Al_(2)O_(3)催化剂,通过N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR、粒径分析等方法对载体和催化剂进行表征,考察了制备参数对催化剂粒径和催化剂上镍晶还原性的影响。实验结果表明,Al_(2)O_(3)通过焙烧预处理可消除... 采用沉积沉淀法制备了负载型Ni/Al_(2)O_(3)催化剂,通过N2吸附-脱附、NH3-TPD、H2-TPR、粒径分析等方法对载体和催化剂进行表征,考察了制备参数对催化剂粒径和催化剂上镍晶还原性的影响。实验结果表明,Al_(2)O_(3)通过焙烧预处理可消除微孔和强酸中心,有效增大孔径尺寸,通过超声分散处理可减少团聚,减少二次颗粒粒径。沉积沉淀法制备Ni/Al_(2)O_(3)催化剂适宜的条件为:Al_(2)O_(3)粉体预处理温度980℃、超声分散处理、沉积沉淀温度50℃、酸碱并流滴加后老化、老化pH=9、催化剂镍含量约25%(w)。在此条件下得到的Ni/Al_(2)O_(3)催化剂上镍晶的颗粒更小,更易被还原,分散性好。采用优化的催化剂对工业裂解重馏分物料进行稳定性评价,加氢后溴价(100 g油)稳定在25 g,且运行2500 h稳定性良好。 展开更多

关键词 Ni/Al_(2)O_(3)催化剂 沉积沉淀法 制备条件 颗粒度 还原性

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缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用 被引量：2

15

作者 丁佳佳 申学峰 刘红星 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第5期1-7,共7页

为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫... 为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂,实现甲醇向低碳烯烃的高效转化,首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种,并在水热合成体系中,成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃,反应压力为常压,甲醇质量空速为3.0 h-1,原料为纯甲醇)。结果表明,该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去,减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此,在MTO反应中,多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85.3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性,并可在135 min内保持性能稳定,同时经多次反应再生后,仍然能保持良好的催化性能。 展开更多

关键词 缺陷晶种 分子筛 多级孔SAPO-34 甲醇制烯烃

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IWR分子筛脱锗补铝后处理

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作者 付文华 袁志庆 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1267-1273,共7页

采用Al(NO_(3))_(3)和稀HNO_(3)溶液对硅锗铝IWR分子筛进行后处理,考察了处理液浓度、处理温度、处理时间对分子筛结构和性能的影响,采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等方法对处理前后IWR分子筛进行表征。实验结果表明,在80℃... 采用Al(NO_(3))_(3)和稀HNO_(3)溶液对硅锗铝IWR分子筛进行后处理,考察了处理液浓度、处理温度、处理时间对分子筛结构和性能的影响,采用XRD、SEM、NH_(3)-TPD、N_(2)吸附-脱附等方法对处理前后IWR分子筛进行表征。实验结果表明,在80℃下使用1 mol/L Al(NO_(3))_(3)和0.01 mol/L HNO_(3)处理可以较好地保留IWR分子筛的结晶度,同时大幅降低骨架锗含量、有效提升骨架铝含量。表征结果显示,经脱锗补铝后处理IWR分子筛具有更强的水热稳定性和酸性。 展开更多

关键词 脱锗 补铝 后处理 硅锗分子筛 IWR分子筛 水热稳定性

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纳米LEV分子筛的简易合成

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作者 付文华 赵胜利 +2 位作者 张铁柱 王振东 杨为民 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期152-157,共6页

以异丙基三甲基铵为结构导向剂制备了不同硅铝比的纳米LEV分子筛,考察铝源种类、碱金属离子、硅铝比、碱度等合成条件对产物性能的影响。研究发现:以偏铝酸钠为铝源、氢氧化钠为碱源有利于纳米LEV分子筛的合成;通过调控碱度可以在n(SiO_... 以异丙基三甲基铵为结构导向剂制备了不同硅铝比的纳米LEV分子筛,考察铝源种类、碱金属离子、硅铝比、碱度等合成条件对产物性能的影响。研究发现:以偏铝酸钠为铝源、氢氧化钠为碱源有利于纳米LEV分子筛的合成;通过调控碱度可以在n(SiO_(2))n(Al_(2)O_(3))为20~150的范围内制备得到纳米LEV分子筛;随着硅铝比升高,LEV分子筛总酸量降低,而酸强度则逐渐升高。合成的纳米LEV分子筛具有高比表面积和微孔体积,总孔体积可达1.0 cm^(3)g以上,有望在吸附分离及有机物选择性催化转化方面实现应用。 展开更多

关键词 LEV分子筛 纳米晶体 简易合成 酸性 孔结构性质

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