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湿天然气中乙烷在碱土、稀土催化剂上氧化脱氢的研究 被引量:2
1
作者 卢萍 邱发礼 吕绍洁 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第2期9-13,共5页
在550~700℃温度范围研究了碱土、稀土单组份催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,结果表明,700℃时碱土金属碳酸盐催化剂有较好活性,活性如下:BaCO3>SrCO3>CaCO3>MgCO3。稀土氧化物催化剂... 在550~700℃温度范围研究了碱土、稀土单组份催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,结果表明,700℃时碱土金属碳酸盐催化剂有较好活性,活性如下:BaCO3>SrCO3>CaCO3>MgCO3。稀土氧化物催化剂中轻稀土有较好活性、选择性。添加不同阴离子催化剂表现出不同的活性,BaCO3有较好活性,在700℃时对乙烷转化率为47.21%,乙烯收率为18.84%。催化剂活性与其晶格氧活动性有对应关系。 展开更多
关键词 乙烷 乙烯 氧化脱氢 湿天然气 天然气 催化剂
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湿天然气中乙烷氧化脱氢的研究 Ⅰ.第三周期单组分催化剂 被引量:2
2
作者 卢萍 吕绍洁 邱发礼 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第4期199-202,共4页
研究了第三周期单组分催化剂对温天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现MgO对乙烷脱氢有较好的活性,在700℃时,C2H4选择性达41.85%,收率达18.75%。考察了催化剂酸碱性对反应的影响,适当碱性的催化剂有利于反应的进行,第三周期... 研究了第三周期单组分催化剂对温天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现MgO对乙烷脱氢有较好的活性,在700℃时,C2H4选择性达41.85%,收率达18.75%。考察了催化剂酸碱性对反应的影响,适当碱性的催化剂有利于反应的进行,第三周期单组分催化剂活性顺序与碱性大小顺序相一致为MgO>Al2O3>SiO2。催化剂活性顺序与其晶格氧流动性有顺应关系。 展开更多
关键词 湿天然气 乙烷 氧化脱氢
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由乙炔和甲酸甲酯合成丙烯酸甲酯的研究——条件优化和放大实验 被引量:8
3
作者 杨先贵 张家琪 刘昭铁 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第2期30-34,共5页
考察了以镍盐为催化剂、铜盐、碘化物为助催化剂,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂的均相催化体系合成丙烯酸甲酯的反应条件对反应性能的影响,催化体系的回收利用效率以及反应器的放大实验。在反应温度180~200℃,反应初始压力6.... 考察了以镍盐为催化剂、铜盐、碘化物为助催化剂,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂的均相催化体系合成丙烯酸甲酯的反应条件对反应性能的影响,催化体系的回收利用效率以及反应器的放大实验。在反应温度180~200℃,反应初始压力6.0MPa,CO初始分压3.0MPa条件下,丙烯酸甲酯的收率达到54%。此催化体系易于回收,重复利用活性稳定,其放大5倍的丙烯酸甲酯的收率达到放大前的90%。 展开更多
关键词 乙炔 甲酸甲酯 丙烯酸甲酯 合成
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甲烷氧化偶联制乙烯放大实验中催化剂稳定性的研究 被引量:3
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作者 邱发礼 吕绍洁 +1 位作者 唐松柏 赵明英 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第2期33-37,共5页
用La-Ba-Ox-助剂作为甲烷氧化偶联催化剂,研究了从0.5ml放大到30ml和200ml装量时催化剂的稳定性。实验表明,在催化剂装量放大时用薄层反应器和通过反应条件的合理调整(如适当地降低反应空速与反应管外加热的... 用La-Ba-Ox-助剂作为甲烷氧化偶联催化剂,研究了从0.5ml放大到30ml和200ml装量时催化剂的稳定性。实验表明,在催化剂装量放大时用薄层反应器和通过反应条件的合理调整(如适当地降低反应空速与反应管外加热的温度等),使200ml装量的催化剂反应时床层热点温度与0.5ml催化剂床层的热点温度相差≤60℃,从而在CH4∶O2=(4.75~5.08)∶1、CH4空速5000h-1、催化剂床层热点温度840℃条件下,实现了200ml装置催化剂的1000h稳定运转,其C2选择性和收率分别保持在62.4%~71.9%和16.5%~17.3%,甲烷转化率为23.5%~26.6%。该结果与0.5ml催化剂装量的1000h稳定性实验结果基本一致。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂稳定性 乙烯
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湿天然气中乙烷氧化脱氢──添加水蒸气对催化剂活性和稳定性的影响 被引量:2
5
作者 卢萍 吕绍洁 邱发礼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第2期134-138,共5页
在Mn2O3/SiO2催化剂上添加水蒸气对湿天然气中乙烷氧化脱氢的活性与稳定性进行了考察,结果表明:水蒸气量对催化剂活性影响不大,对催化剂上析炭有明显抑制作用。催化剂寿命实验连续运转200h,乙烯选择性仍保持在75%... 在Mn2O3/SiO2催化剂上添加水蒸气对湿天然气中乙烷氧化脱氢的活性与稳定性进行了考察,结果表明:水蒸气量对催化剂活性影响不大,对催化剂上析炭有明显抑制作用。催化剂寿命实验连续运转200h,乙烯选择性仍保持在75%,乙烯收率保持在40%。催化剂上仅有轻微结炭,催化剂强度好无粉化现象。用比表面仪、XPS和XRD对实验前后的催化剂进行了对比分析。结果表明,催化剂具有良好的物相结构稳定性。 展开更多
关键词 水蒸汽 乙烯 催化剂 天然气 乙烯 氧化脱氢
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双组分过渡金属氧化物催化剂上湿天然气中乙烷氧化脱氢制乙烯 被引量:2
6
作者 卢萍 吕绍洁 邱发礼 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第3期137-139,共3页
研究了双组分过渡金属氧化物催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现在750℃,SV=2000h^(-1),G_2H_6∶O_2=1∶1,常压条件下,双组分过渡金属氧化物催化剂中催化活性较好的催化剂分别是Mn^(2+)-V_2O_5、TiO_2-WO_3、Mn^(... 研究了双组分过渡金属氧化物催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现在750℃,SV=2000h^(-1),G_2H_6∶O_2=1∶1,常压条件下,双组分过渡金属氧化物催化剂中催化活性较好的催化剂分别是Mn^(2+)-V_2O_5、TiO_2-WO_3、Mn^(2+)-SiO_2和BaCO_3-WO_3,对C_2H_4收率分别达到36.45%、30.92%、44.99%和36.70%。初步考察了催化剂不同配比对催化剂活性的影响,发现对Mn^(2+)-SiO_2、Mn^(2+)-WO_3来说,配比为3∶7(mol)时催化剂活性较佳,而对BaCO_3-WO_3、BaCO_3-MoO_3配比为1∶1(mol)时活性较好。 展开更多
关键词 乙烯 乙烷 氧化脱氢 湿天然气 氧化物催化剂
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天然气和氧经偶联制环氧乙烷催化剂的稳定性
7
作者 吕绍洁 邱发礼 赵明英 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第4期317-320,共4页
研究了天然气和氧经偶联反应制环氧乙烷的AgBaCs/Al2O3催化剂(NEO1)的稳定性。在氧化偶联的产物气中加入5~8%的氧和1~4×106体积分数的1,1二氯乙烷作乙烯环氧化原料气,反应温度240℃,进气空速... 研究了天然气和氧经偶联反应制环氧乙烷的AgBaCs/Al2O3催化剂(NEO1)的稳定性。在氧化偶联的产物气中加入5~8%的氧和1~4×106体积分数的1,1二氯乙烷作乙烯环氧化原料气,反应温度240℃,进气空速2000h1的条件下,稳定运转了500h,环氧乙烷(EO)选择性和收率分别稳定地保持在80~83%和21~25%之间,并对反应前后催化剂进行了表征,结果表明,比表面和孔分布以及表面原子浓度等变化不大。 展开更多
关键词 天然气 环氧乙烷 催化剂 稳定性 制备
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硝基苯加氢制对氨基苯酚Pt/C催化性能研究 被引量:7
8
作者 刘竹青 胡爱琳 +1 位作者 周宗仁 王公应 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第6期37-40,共4页
研究硝基苯催化加氢工艺,发现Pt/C催化剂比表面积与其催化活性关系不大,控制反应速度和反应工艺条件,可得到高收率的对氨基苯酚;控制反应时间在2h内可减少杂质二胺基二苯醚的生成,提高产品纯度。考察H2中O2含量的影响,... 研究硝基苯催化加氢工艺,发现Pt/C催化剂比表面积与其催化活性关系不大,控制反应速度和反应工艺条件,可得到高收率的对氨基苯酚;控制反应时间在2h内可减少杂质二胺基二苯醚的生成,提高产品纯度。考察H2中O2含量的影响,发现在10×10-6~2000×10-6范围内。 展开更多
关键词 硝基苯 加氢 对氨基苯酚 催化剂
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铁铬系高(中)温变换催化剂研究现状 被引量:22
9
作者 欧晓佳 程极源 《化学研究与应用》 CAS CSCD 1999年第2期126-131,共6页
本文介绍和评述了国内外铁铬系高(中)温变换催化剂的现状和研究动态,其中包括铁铬系高温变换催化剂的应用和研究意义、变换反应的机理以及各种助剂的影响,并指出了该研究的发展趋势。
关键词 高温变换 催化剂 稀土氧化物 中温变换 铁铬系
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钛硅分子筛(TS)催化氧化苯乙烯的研究 被引量:6
10
作者 徐成华 吕绍洁 邱发礼 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第1期1-3,共3页
本文研究了用气相TiCl4同晶取代制得的钛硅分子筛(TS)作催化剂,对苯乙烯进行催化氧化。考查了催化剂的用量、苯乙烯/H2O2(mol)比和溶剂丙酮/苯乙烯(mol)比、反应温度以及反应时间等反应条件对该催化氧化反应的影响。发现TS量... 本文研究了用气相TiCl4同晶取代制得的钛硅分子筛(TS)作催化剂,对苯乙烯进行催化氧化。考查了催化剂的用量、苯乙烯/H2O2(mol)比和溶剂丙酮/苯乙烯(mol)比、反应温度以及反应时间等反应条件对该催化氧化反应的影响。发现TS量/苯乙烯比为0.3/10mmol、苯乙烯/H2O2比为3、丙酮/苯乙烯比在1.54~6.16之间、反应温度为60~70℃、反应时间≥5h时,对该反应较适宜。在最佳反应条件下,获得苯乙烯的转化率~25.2%、PhC2H3O(苯乙醛+环氧苯乙烷)的选择性90.9%、H2O2的利用率为75.5%的结果。 展开更多
关键词 苯乙烯 钛硅分子筛 催化 氧化
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甲烷制合成气反应催化剂抗积炭性能的研究进展 被引量:6
11
作者 傅利勇 吕绍洁 邱发礼 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第6期48-53,共6页
在甲烷催化转化制合成气反应中,积炭是催化剂失活的一个重要原因。通过对Ni 基催化剂添加稀土金属氧化物和贵金属及其他助剂;利用特殊的制备工艺和载体后,可以提高催化剂的抗积炭性能。
关键词 甲烷 合成气 抗积炭性能 积炭 镍基催化剂 稀土
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在ThO_2-SrCO_3/BaSO_4催化剂中甲烷氧化偶联反应的研究 被引量:5
12
作者 徐立进 邱发礼 吕绍洁 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第3期26-29,共4页
研究了ThO2-SrCO3/BaSO4催化剂在甲烷氧化偶联反应中的催化作用,发现在SrCO3/BaSO4中添加ThO2可明显提高催化剂的活性,其C2选择性及C2收率可达61.31%和18.17%,而且经过300h的连... 研究了ThO2-SrCO3/BaSO4催化剂在甲烷氧化偶联反应中的催化作用,发现在SrCO3/BaSO4中添加ThO2可明显提高催化剂的活性,其C2选择性及C2收率可达61.31%和18.17%,而且经过300h的连续考察,活性稳定。用XRD方法研究了3组份催化剂的物相组成,推测结构与催化性能的关系。用TPD方法研究3组份催化剂的酸碱性与活性的关系。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂 稳定性
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甲烷催化部分氧化制取合成气的研究——Ⅰ.负载型Ni/α-Al_2O_3催化剂的研究 被引量:6
13
作者 于军胜 张量渠 于作龙 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1996年第4期5-8,共4页
采用固定床流动反应装置研究了Ni/α-Al_2O_3对甲烷部分氧化制合成气的催化活性,考察了不同镍负载量、CH_4/O_2配比、反应温度、压力等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在催化剂用量0.5ml,碳空速1.5×10~5h^(-1)的条件下,负载型Ni... 采用固定床流动反应装置研究了Ni/α-Al_2O_3对甲烷部分氧化制合成气的催化活性,考察了不同镍负载量、CH_4/O_2配比、反应温度、压力等因素对催化剂性能的影响。结果表明,在催化剂用量0.5ml,碳空速1.5×10~5h^(-1)的条件下,负载型Ni/α-Al_2O_3对甲烷部分氧化具有较好的催化活性,CO和H_2的选择性随着反应温度的升高或压力的降低而增加,发现12%(mass)Ni/α-Al_2O_3的活性较好,具有一定的抗积炭性能。 展开更多
关键词 甲烷 氧化 合成气 催化剂 氧化铝
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CH_4-H_2O-CO_2转化制取合成甲醇原料气的研究Ⅲ.镍催化剂活性降低原因的探讨 被引量:2
14
作者 唐松柏 邱发礼 吕绍洁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第4期308-312,共5页
在变温床中考查了负载型镍催化剂用于CH4H2OCO2转化制取合成气的活性与稳定性,该过程所制得的合成气勿需分离即可直接用于合成甲醇。本文对催化剂活性下降的原因用比表面、孔结构、XRD和XPS对不同反应时间的催化剂进行... 在变温床中考查了负载型镍催化剂用于CH4H2OCO2转化制取合成气的活性与稳定性,该过程所制得的合成气勿需分离即可直接用于合成甲醇。本文对催化剂活性下降的原因用比表面、孔结构、XRD和XPS对不同反应时间的催化剂进行了对比分析,发现镍催化剂活性降低的原因是催化剂表面镍的大量流失。 展开更多
关键词 甲烷转化 镍催化剂 合成气 甲醇 催化
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甲烷和CO_2重整制合成气单管实验 被引量:3
15
作者 吕绍洁 邱发礼 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第1期1-3,共3页
用A-6型拉西环状整颗催化剂,在模拟工业上甲烷水蒸汽重整的单管实验条件下,考察了反应温度、压力、空速、V(CH4)/V(CO2)比等对甲烷与CO2重整所制得的合成气组成、催化剂结炭及强度的影响。实验结果表明,甲烷与C... 用A-6型拉西环状整颗催化剂,在模拟工业上甲烷水蒸汽重整的单管实验条件下,考察了反应温度、压力、空速、V(CH4)/V(CO2)比等对甲烷与CO2重整所制得的合成气组成、催化剂结炭及强度的影响。实验结果表明,甲烷与CO2重整生成的合成气中CO含量高(~48%),V(H2)/V(CO)比可达0.8,但在较低温度区的催化剂易结炭和粉碎。 展开更多
关键词 甲烷 重整 催化剂 二氧化碳 合成气 制备
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加压下La_2O_3/BaSO_4催化剂甲烷氧化偶联反应的研究 被引量:1
16
作者 邱发礼 陈晓雯 谢卫国 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第4期171-172,共2页
研究了La2 O3 /BaSO4催化剂上甲烷氧化偶联反应的性能。随着压力、反应温度和O2 /CH4的增加 ,C2 选择性下降。在一定范围内增高CH4空速可以提高C2 选择性和C2 收率。在 0 .4MPa、CH4空速 80 0 0 0h 1、780℃、CH4 O2 =8 1的条件下 ,稳... 研究了La2 O3 /BaSO4催化剂上甲烷氧化偶联反应的性能。随着压力、反应温度和O2 /CH4的增加 ,C2 选择性下降。在一定范围内增高CH4空速可以提高C2 选择性和C2 收率。在 0 .4MPa、CH4空速 80 0 0 0h 1、780℃、CH4 O2 =8 1的条件下 ,稳定运转了 5 0 0h ,C2 选择性和C2 收率分别在 6 2 .3%~ 6 4 .6 %和 11.6 %~ 12 .7%之间。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联反应 加压 La2O3/BaSO4 催化剂 稳定性
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甲烷氧化偶联制乙烯高选择性MgO-La_2O_3体系催化剂的研究 被引量:1
17
作者 吕绍洁 邱发礼 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期198-199,204,共3页
研制了高选择性MgO-La2O3体系的甲烷氧化偶联催化剂,并考察了甲烷空速、甲烷与氧比、反应温度等对催化剂活性与选择性的影响,发现该催化剂可适应的反应温度、甲烷与氧比等范围较宽,但对甲烷空速的变化较为敏感。在最佳条件下连续反应... 研制了高选择性MgO-La2O3体系的甲烷氧化偶联催化剂,并考察了甲烷空速、甲烷与氧比、反应温度等对催化剂活性与选择性的影响,发现该催化剂可适应的反应温度、甲烷与氧比等范围较宽,但对甲烷空速的变化较为敏感。在最佳条件下连续反应了500h,该催化剂的甲烷转化率≥19%,C2选择性>75%,经XRD、XPS分析结果表明其催化剂物相稳定,催化剂的La在反应中向表面富集。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 乙烯 催化剂 制备
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钯-镍均相催化甲酸甲酯异构化反应的研究
18
作者 王军伟 杨先贵 +2 位作者 张家琪 黄新汉 刘昭铁 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第4期231-233,共3页
本实验在钯催化体系的基础上,研究了添加金属化合物对甲酸甲酯异构化反应的影响,发现镍添加物对甲酸甲酯异构化反应有利,而锡金属化合物对催化活性有毒害作用。钯-镍双金属在甲酸甲酯异构化反应中表现出一定的协同作用。考察了三苯基磷... 本实验在钯催化体系的基础上,研究了添加金属化合物对甲酸甲酯异构化反应的影响,发现镍添加物对甲酸甲酯异构化反应有利,而锡金属化合物对催化活性有毒害作用。钯-镍双金属在甲酸甲酯异构化反应中表现出一定的协同作用。考察了三苯基磷量、反应时间对该反应体系的影响。 展开更多
关键词 镍化合物 催化剂 甲酸甲酯 异构化 催化
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甲烷氧化偶联BaSO_4双组份催化体系的研究
19
作者 徐立进 邱发礼 +1 位作者 吕绍洁 鲁灵江 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第2期19-25,共7页
研究了显酸性的BaSO_4为载体的催化剂对甲烷氧化偶联反应的影响.考察了添加碱金属、碱土金属、过渡金属化合物和稀土氧化物、硫酸盐对BaSO_4体系催化剂的C_2选择性和收率的影响,发现在BaSO_4中加入Li_2CO_3、BeO、SrCO_3、ZnO、ThO_2、... 研究了显酸性的BaSO_4为载体的催化剂对甲烷氧化偶联反应的影响.考察了添加碱金属、碱土金属、过渡金属化合物和稀土氧化物、硫酸盐对BaSO_4体系催化剂的C_2选择性和收率的影响,发现在BaSO_4中加入Li_2CO_3、BeO、SrCO_3、ZnO、ThO_2、氧化铁、Sm_2O_3等化合物可以明显提高C_2选择性和收率.考察了SrCO_3/BaSO_4的活性与其组成的关系,发现当SrCO_3%=60mol%时,其催化效果最佳,其TPD研究表明,适度的酸碱性有利于反应的进行. 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 催化剂 硫酸钡
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碱土金属对甲烷与空气制合成气Ni/CaO-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:21
20
作者 尚丽霞 谢卫国 +1 位作者 吕绍洁 邱发礼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第5期422-425,共4页
考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为... 考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为Ni BaO CaO Al2 O3>Ni SrO CaO Al2 O3>Ni MgO CaO Al2 O3>Ni CaO Al2 O3。而且 ,添加了碱土金属催化剂的Ni晶粒减小、结合能负位移和催化剂吸附CO2 的能力变化顺序都与积炭量减少顺序一致。其中尤以Ni BaO CaO Al2 O3 催化剂既有较高的活性 。 展开更多
关键词 甲烷 镍基催化剂 空气 碱土金属助剂 结炭 合成气 催化活性 催化氧化
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