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在线测量技术在大气有机气溶胶研究中的应用与展望
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作者 王应昆 潘天乐 +4 位作者 蔡义宇 冯婷婷 陈卫 胡伟伟 王新明 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期479-495,共17页
有机气溶胶作为大气颗粒物的主要组成部分,对气候、空气质量和人体健康造成重要影响。鉴于有机气溶胶在大气中复杂的化学结构及其动态变化,对有机气溶胶进行高时间、高化学分辨率的测量是研究有机气溶胶来源及生成机制的关键。本文综述... 有机气溶胶作为大气颗粒物的主要组成部分,对气候、空气质量和人体健康造成重要影响。鉴于有机气溶胶在大气中复杂的化学结构及其动态变化,对有机气溶胶进行高时间、高化学分辨率的测量是研究有机气溶胶来源及生成机制的关键。本文综述了多种近期发展的有机气溶胶在线测量仪器的结构、工作原理及应用,介绍的仪器包括在线气溶胶质谱仪、热脱附气溶胶气相色谱仪、气溶胶化学分析入口–质子转移反应飞行时间质谱仪、基于气体和气溶胶的过滤器进样口的化学电离质谱仪和萃取电喷雾电离飞行时间质谱仪等。重点总结了近年来这些技术在大气有机气溶胶外场观测中的应用,以及在有机气溶胶组分表征和来源解析等方面的进展。探讨了目前有机气溶胶在线测量中亟待解决的难点,并对测量技术未来的发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 有机气溶胶 在线测量技术 气溶胶质谱仪 化学电离质谱 软电离
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城市地区环境大气中的半/中等挥发性有机物对二次有机气溶胶生成的贡献
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作者 陶梓 陈卫 +6 位作者 冯婷婷 赵文慧 袁斌 王超敏 武彩虹 胡伟伟 王新明 《地球化学》 北大核心 2025年第4期522-533,I0006-I0008,共15页
大气中的半挥发性有机物(SVOCs)和中等挥发性有机物(IVOCs)是二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。由于S/IVOCs组成、来源复杂,在分子水平上对S/IVOCs定量是当前研究的难点之一,目前应用于模型的S/IVOCs的排放清单非常有限。为研究S/IVOC... 大气中的半挥发性有机物(SVOCs)和中等挥发性有机物(IVOCs)是二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。由于S/IVOCs组成、来源复杂,在分子水平上对S/IVOCs定量是当前研究的难点之一,目前应用于模型的S/IVOCs的排放清单非常有限。为研究S/IVOC对SOA的贡献,当前模型主要用一次有机气溶胶(POA)排放量乘固定系数确定S/IVOCs大气排放量。然而,由于我国城市大气环境污染的来源复杂,且受时间和空间影响较大,使用单一比例的估算方法是否合理仍需进一步验证。本研究基于广州城市地区POA浓度和挥发性的外场观测结果,结合源排放研究中不同类型机动车排放源(柴油车排放、未过滤的柴油车排放、汽油车排放)S/IVOCs的挥发性分布特征,借助烟雾箱产率,估算机动车和餐饮源S/IVOCs一次排放量、大气环境消耗量(13.3~46.4μg/m^(3))和其对SOA的贡献。结果表明,S/IVOCs的大气环境消耗量在汽油车排放情景下<柴油车<未过滤的柴油车,与其一次排放因子的排序一致。S/IVOCs与POA的比值为1.2~4.1,可以作为SOA模型的模拟参考值。机动车和餐饮源分别贡献S/IVOCs排放的53%和47%,表明餐饮源也是城市地区S/IVOCs的重要来源。不同情景下,S/IVOCs对SOA的总贡献为24%~53%(其余由VOCs贡献),表明S/IVOCs是SOA的重要贡献源。汽油车排放的估算结果与测量差异最小,表明城市地区汽油车排放可能与实际环境S/IVOCs挥发性分布更为接近。机动车和餐饮源分别贡献SOA的13%~29%和11%~24%,阐明与化石燃料燃烧相关的人为源排放以及非化石源家庭烹饪排放对SOA产生重要影响。 展开更多
关键词 二次有机气溶胶 半/中等挥发性有机物 机动车源/餐饮源 光化学龄 挥发性分布
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羟基自由基(·OH)暴露量估算方程新参数的确定
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作者 周怀姗 潘天乐 +5 位作者 王应昆 张慧娜 宋伟 彭喆 胡伟伟 王新明 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期559-569,共11页
氧化流动反应器(OFR)可以模拟真实大气环境,且能在数分钟内达到高度氧化OFR的实验条件,因此被广泛应用于二次有机气溶胶(SOA)生成的研究中。羟基自由基暴露量(OH_(exp))是量化中氧化过程的关键参数,但受到·OH较高反应活性的限制,... 氧化流动反应器(OFR)可以模拟真实大气环境,且能在数分钟内达到高度氧化OFR的实验条件,因此被广泛应用于二次有机气溶胶(SOA)生成的研究中。羟基自由基暴露量(OH_(exp))是量化中氧化过程的关键参数,但受到·OH较高反应活性的限制,难以被直接测定。为了快速且准确地对复杂外场条件下OFR中的OH_(exp)定量,本研究基于实验室标定实验和动力学模型的模拟结果,发展了一套可基于直接测量反应条件和参数(如停留时间、水汽浓度、臭氧浓度和反应物的·OH反应活性)来估算OH_(exp)的方程参数。结果表明,当OFR中相对湿度(RH)大于20%时,通过估算方程计算的OH_(exp)与基于实验室挥发性有机物及外场观测中苯的消耗计算的OH_(exp)一致,表明该估算方程可以实现对使用最广泛的OFR中的OH_(exp)快速且准确地定量,为其他研究提供参考。 展开更多
关键词 氧化流动反应器 羟基自由基暴露量 反应停留时间分布 新参数 动力学模型
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