Fe/SAPO-34催化剂制备及其CO加氢制低碳烯烃性能研究 被引量：1

1

作者 李柳柳 张明伟 +1 位作者 汪颖军 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期504-514,共11页

费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD... 费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD等表征手段,揭示了不同Fe含量Fe/SAPO-34催化剂的构效关系。结果表明,随着Fe负载量的增加,催化剂表面酸强度和酸量依次降低,CO的非解离活化能力减弱,CO的解离活化能力增强,从而使低碳烯烃和含氧化合物选择性分别呈现升高和下降的变化趋势。在200℃,2.0 MPa,GHSV=3300 h^(-1)的温和反应条件下,在包含CO_(2)的全碳产物分布中,当铁负载量为5%时,低碳烯烃选择性为16.2%,含氧化合物选择性为52.6%;当铁负载量为25%时,低碳烯烃选择性为31.9%,含氧化合物选择性为16.9%。结合in situ IR表征,提出了催化剂上合理的CO加氢反应机制。本研究为高碳效制低碳烯烃催化剂的研制提供了一条新的路径,展现出良好的应用前景。 展开更多

关键词 费托合成 铁基催化剂 SAPO-34分子筛 低碳烯烃

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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究 被引量：1

2

作者 杜鑫 张明伟 房克功 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1224-1234,共11页

本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。 展开更多

关键词 合成气 低碳醇 泡沫硅 钴锰催化剂

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Cu改性Pt@AM催化剂在低温水煤气变换反应中的性能研究

3

作者 韩祝玲 纪任山 +4 位作者 周忠波 商铁成 申文忠 谭明慧 杨国辉 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期152-159,共8页

低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM... 低温水煤气变换反应(WGSR)是制氢工业的关键环节。针对传统催化剂低温活性差和贵金属催化剂贵金属用量高的问题,采用简单混合法将Pt盐与Cu盐混合后加入钼酸铵中超声、焙烧,制备了Cu改性Pt@AM催化剂用于低温催化WGSR。结果表明,在Pt@AM中加入少量Cu不仅有利于α-MoC结构的形成,还能增强金属间相互作用,调节活性位点分布,从而提升催化剂催化活性。其中,0.05%Pt-0.5Cu%@AM在温度200℃、原料气V(CO):V(H_(2)O):V(N_(2))=2:5:18和质量空速40000 mL/(g·h)的反应条件下,反应1 h后表现出高达73.5%的CO转化率和38.6%的H_(2)产率,说明Cu改性显著提高了贵金属Pt基催化剂催化活性。研究揭示了Cu改性提高催化剂催化活性的构效关系,为设计低温高活性WGSR催化剂提供了理论依据。 展开更多

关键词 低温水煤气变换反应 Pt基催化剂 Cu改性 α-MoC

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低浓度甲烷热氧化流向变换反应器的动态行为及余热回收研究 被引量：1

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作者 李志凯 吴志伟 +3 位作者 秦张峰 董梅 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期595-606,共12页

废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向... 废弃煤矿的低体积分数甲烷(1%-3%)通常被直接排放到大气中,但其较高的升温潜势带来了严重的环境问题。在流向变换反应器中直接热氧化甲烷是一种有吸引力的解决方案,但潜在的爆炸和不稳定燃烧等风险限制了其应用。阐明低含量甲烷在流向变换反应器中热氧化的动力学行为是开发工业级反应器的基础。为此,采用数值模拟的方法分析了低含量甲烷热氧化流向变换反应器的自热操作边界,深入研究了热空气导出量对流向变换反应器行为的影响。结果显示,甲烷体积分数超过0.2%即可实现自热操作;甲烷体积分数从0.5%提升至3.0%,最高床温仍维持在1200℃左右。当甲烷体积分数超过0.5%,可以回收部分热量;相同甲烷含量条件下,最高床温随着热气抽出量的增加而增加;随着甲烷体积分数从0.5%提升到3.0%,允许导出的热空气从12.5%几乎线性地增加到32%。进一步研究发现,以30-50 s的时间间隔反向流动可以确保甲烷的完全转化和床温稳定。上述结果表明,甲烷体积分数在1%-3%时,采用热氧化处理可以实现余热回收;此外,通过调整换向时间和热空气导出量可以实现床层温度控制。 展开更多

关键词 低含量甲烷 热氧化 流向变换反应器 余热回收 热空气导出

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Mo-Sn催化剂上CO催化氧化的研究

5

作者 张伟 高秀娟 +6 位作者 杨媛 曹国壮 王佳豪 宋法恩 伞晓广 韩怡卓 张清德 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期106-115,共10页

采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比... 采用沉淀浸渍法制备了一系列不同Mo/Sn物质的量比的Mo-Sn催化剂,以CO氧化反应作为探针反应考察不同Mo含量对CO催化氧化反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Mo1Sn20催化剂在300℃实现了CO完全转化,相比纯SnO_(2)催化剂的转化温度降低了50℃。采用XRD、Raman、XPS、H2-TPR及In situ FT-IR等表征手段对催化剂的结构、钼物种价态、氧化还原性等进行了研究。相较于纯SnO_(2)催化剂,当引入较少含量的Mo物种后,Mo1Sn20催化剂比表面积增大为反应提供了更多的活性位点,Mo-Sn之间的相互作用增强使得MoO3部分向MoOx转变,产生较多的Mo^(5+)物种,Mo^(5+)物种的存在促进了氧气的吸附活化以及氧原子的迁移,晶格氧与Mo^(5+)物种共同作用增强了CO的催化性能。 展开更多

关键词 CO 催化氧化 Mo-Sn催化剂 Mo5+物种

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直接甲烷中温SOFCs阴极材料SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)的制备与性能研究

6

作者 吕秀清 孙海珍 +2 位作者 路敏 何婧 陈绘丽 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1093-1100,共8页

SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)不仅具有较高的氧还原催化活性,还具有优异的离子电子导电性,但SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)结构不稳定、易和CO_(2)反应限制了其在固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs)中的应用。本工作通过Zr... SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)不仅具有较高的氧还原催化活性,还具有优异的离子电子导电性,但SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)结构不稳定、易和CO_(2)反应限制了其在固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs)中的应用。本工作通过Zr掺杂来提高SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)的结构稳定性和抗CO_(2)性能,合成了SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)阴极材料,对其结构、热膨胀行为、电导率和抗CO_(2)性能进行了研究。在200–850℃温度范围内,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)在空气中的最大电导率为321 S/cm、与电解质Ba Zr_(0.1)Ce_(0.7)Y_(0.1)Yb_(0.1)O_(3-δ)(BZCYYb)具有良好的化学兼容性。采用阳极支撑型电池Ni-BZCYYb|BZCYYb|BZCYYb-SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ),考察了直接以CH4为燃料,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)作为SOFCs阴极的可行性。在700℃、电池最大功率密度为526 m W/cm^(2)。在650℃、电流密度350 m A/cm^(2)、以97%CH_(4)-3%H_(2)O为燃料的条件下,电池运行50 h电压没有明显下降,表现出良好的稳定性。结果表明,Zr掺杂稳定了SrCo_(0.8)Fe_(0.2)O_(3-δ)的结构、提高了抗CO_(2)性能,SrCo_(0.8)Fe_(0.125)Zr_(0.075)O_(3-δ)可以作为直接CH_(4)为燃料的SOFCs的阴极材料。 展开更多

关键词 SOFCS 甲烷燃料 阴极材料 掺杂

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工业固废制备复合助熔剂用于调控高灰熔点煤灰的熔融特性研究 被引量：2

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作者 何鑫 孔令学 +3 位作者 白进 申峻 杜安稳 李文 《煤炭转化》 北大核心 2025年第1期101-113,共13页

煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气... 煤灰的熔融特性是气化用煤的重要指标,添加助熔剂是降低高灰熔点煤灰熔融温度的主要方法。复合助熔剂可利用不同组分间的协同作用,显著降低助熔剂添加量,提高煤气化整体效率。选取钢渣(GZ)和赤泥(CN)两种工业固废制备复合助熔剂,考察气化条件下复合助熔剂对高灰熔点潞安煤(LA)灰熔融特性的影响,并分析了高温下煤灰中矿物质的变化。结果表明:添加量为2%~8%的钢渣、赤泥和钢渣与赤泥制备的复合助熔剂,均能降低潞安煤灰的熔融温度,且随钢渣与赤泥混合质量比的增加,潞安煤灰的熔融特征温度呈“V”型变化;钢渣与赤泥对降低潞安煤灰的熔融特征温度存在显著的协同作用,且协同作用与添加量、钢渣与赤泥的混合质量比密切相关;添加量为2%与混合质量比为9∶1、添加量为4%与混合质量比大于5∶5、添加量为6%和8%与所有混合质量比条件下,添加复合助熔剂后潞安煤灰的熔融特征温度均低于单独添加钢渣、赤泥后潞安煤灰的熔融特征温度。高温下潞安煤灰矿物质组成表明,添加量为2%与混合质量比为9∶1,添加复合助熔剂显著降低了潞安煤灰中莫来石和硅线石的含量;添加量为4%~8%,高温下潞安煤灰中钠长石与钙长石、方钙石、钙铝黄长石等含钙矿物质发生低温共熔,这是复合助熔剂对降低潞安煤灰熔融特征温度存在协同作用的根本原因。 展开更多

关键词 煤气化 高灰熔点煤 工业固废 复合助熔剂 煤灰熔融性

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贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构电催化剂高效大电流密度电解水/尿素复合系统 被引量：2

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作者 王佳奕 庆绍军 +3 位作者 童希立 项婷 张坤 徐良骥 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期116-127,共12页

水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化... 水-尿素电解是实现氨氮废水脱氮及高效绿色产氢的有效途径之一,但该技术面临的关键难题是缺乏高活性和大电流耐久性的双功能电催化剂。本研究采用水热耦合气相磷化法,在泡沫镍(NF)上合成了一种贝壳状Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)异质结构催化剂,得益于其片状层叠的非均相纳米结构、丰富的氧空位和高效的电子传质,该电催化剂在析氢反应(HER)和尿素氧化反应(UOR)中表现出优异的活性,产生1000 mA/cm^(2)的大电流密度分别仅需−0.205和1.423 V(vs.RHE)的超低电位。双功能Ni_(3)S_(2)/NiMoP_(2)催化剂组装的水-尿素系统的电解活性得到显著提升,仅需要1.580 V的槽压来驱动500 mA/cm^(2)电流密度实现HER和UOR,比全水解系统的电压低159 mV。此外,它在高电流条件下表现出优异的耐久性,可以连续稳定运行长达100 h。 展开更多

关键词 Ni_(3)S_(2)/MoNiP_(2) 异质结构 电催化剂 尿素氧化 制氢

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改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化H_(2)S-CO_(2)酸气制合成气的研究

9

作者 冯文爽 宇文晓萌 +2 位作者 穆晓亮 赵璐 房克功 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1412-1425,共14页

以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气... 以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气反应性能。结合多种分析表征手段对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件,深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H_(2)S和CO_(2)酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现,引入铜、锌助剂后,硫化钼活性相粒径减小且分散度高,提供了更多活性位点。同时也增强了对H_(2)S和CO_(2)分子吸附强度,从而更利于H_(2)S和CO_(2)分子的吸附活化,揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论,并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。 展开更多

关键词 硫化氢 二氧化碳 合成气 改性MoS_(2)催化剂 低温等离子体

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基于分子模拟的新型双阳离子质子型离子液体捕集CO_(2)研究

10

作者 张奇 张睿 +6 位作者 郑涛 曹欣 刘植昌 刘海燕 徐春明 张荣 孟祥海 《化工学报》 北大核心 2025年第2期797-811,共15页

有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂,在CO_(2)捕集领域展现出独特优势。选择由1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)和N-叔丁基二乙醇胺(NtBuDEA)反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]_(2)[NtBuDEA]为吸收剂,通过... 有机超强碱质子离子液体作为一种绿色溶剂,在CO_(2)捕集领域展现出独特优势。选择由1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)和N-叔丁基二乙醇胺(NtBuDEA)反应生成的有机超强碱双阳离子质子型离子液体[DBUH]_(2)[NtBuDEA]为吸收剂,通过密度泛函理论和分子动力学模拟分析其与CO_(2)之间的微观结构、作用机理及吸收过程。研究发现,阴离子[NtBuDEA]^(2-)的烷基氧负离子在CO_(2)吸收过程中发挥关键作用,与CO_(2)发生化学键合作用,生成烷基碳酸盐[NtBuDEACOO]^(2-)。CO_(2)分子从气相扩散到吸收剂表面并在气/液界面处聚集,其吸收量在达到最大值后围绕平均值波动。温度和压力是影响CO_(2)吸收的关键因素,降低吸收温度和提高CO_(2)分压有利于CO_(2)的捕集。水的存在虽降低了吸收剂与CO_(2)的相互作用能,却提高了CO_(2)的传输性能。 展开更多

关键词 碳捕集 离子液体 密度泛函理论 分子动力学 微观机理

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Geldart⁃B类等密度混合颗粒临界流化特性研究

11

作者 王宏飞 刘汉涛 +2 位作者 巴忠仁 赵建涛 房倚天 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第5期845-855,共11页

为了掌握气固流化床内混合颗粒的过渡流化状态,采用冷模实验法对Geldart-B类二元、三元以及宽筛分混合颗粒的临界流化特性进行了研究,考察了颗粒组成、粒径比和粒径分布对混合颗粒临界特征速度和床层空隙率的影响,建立了混合颗粒分离-... 为了掌握气固流化床内混合颗粒的过渡流化状态,采用冷模实验法对Geldart-B类二元、三元以及宽筛分混合颗粒的临界流化特性进行了研究,考察了颗粒组成、粒径比和粒径分布对混合颗粒临界特征速度和床层空隙率的影响,建立了混合颗粒分离-混合流化平衡相图。结果表明,颗粒组成和粒径比引起的床层空隙率变化是导致混合颗粒临界流化特性差异的本质原因,随粗颗粒质量分率增加,床层空隙率先减小后增大;随粒径比增大,床层空隙率减小。粗颗粒质量分率大于04时,临界特征速度显著增大。添加中等颗粒会减弱混合颗粒的离析行为,流化过程无明显的分层相界面。研究考虑了颗粒组成和粒径比对床层空隙率的影响,建立了混合颗粒过渡流态化临界特征速度的预测模型,为确定混合颗粒过渡流化行为提供了理论依据。 展开更多

关键词 Geldart-B 混合颗粒 过渡流态化 分离与混合 临界特征速度

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不同酸强度HY分子筛对正己烷裂解机理影响的理论研究

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作者 卫丽莎 王慧 +2 位作者 董奇 李永旺 相宏伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期52-62,共11页

能源需求增长与化石燃料枯竭促使重质原油的高效转化成为研究重点,烷烃裂解技术可将长链烷烃转化为短链烃产物,从而提升长链烷烃的经济价值。HY分子筛因具有比表面积较高和酸强度较适宜的优点,是目前常用的烷烃催化裂解催化剂之一,但HY... 能源需求增长与化石燃料枯竭促使重质原油的高效转化成为研究重点,烷烃裂解技术可将长链烷烃转化为短链烃产物,从而提升长链烷烃的经济价值。HY分子筛因具有比表面积较高和酸强度较适宜的优点,是目前常用的烷烃催化裂解催化剂之一,但HY分子筛酸强度对烷烃裂解机理影响的理论研究还比较少。采用周期密度泛函理论计算方法,以丙烷和正己烷为模型底物,研究了不同酸强度(Al取代结构分别为1Al取代、3Al取代和6Al取代,相应n(Si)/n(Al)分别为47、15和7)的HY分子筛对烷烃裂解机理的影响,并分析了正己烷中不同C—C键断裂的难易程度。结果表明,随着HY分子筛Bronsted酸强度增强,丙烷和正己烷质子化反应的表观吉布斯自由能垒降低,HY分子筛的烷烃裂解反应催化活性增强。正己烷中3种C—C键的断裂难度由易到难分别为C^(3)—C^(4)键、C^(2)—C^(3)键和C^(1)—C^(2)键。 展开更多

关键词 HY分子筛 Br?nsted酸强度 正己烷 裂解机理 周期密度泛函理论

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CO_(2)气浮对兰炭废水中乳化油脱除的影响研究

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作者 杨晨宇 曲旋 +3 位作者 李伟伟 郝晓刚 李慧芳 张荣 《水处理技术》 北大核心 2025年第4期141-147,共7页

利用CO_(2)气浮技术脱除兰炭废水中难处理的乳化油,探讨了气浮时间、CO_(2)流量、反应压力和反应温度对废水p H动态变化及乳化油脱除效率的影响规律,采用响应面法分析了各因素之间的交互作用,建立了乳化油脱除率的预测模型。研究表明CO_... 利用CO_(2)气浮技术脱除兰炭废水中难处理的乳化油,探讨了气浮时间、CO_(2)流量、反应压力和反应温度对废水p H动态变化及乳化油脱除效率的影响规律,采用响应面法分析了各因素之间的交互作用,建立了乳化油脱除率的预测模型。研究表明CO_(2)气浮脱除兰炭废水中乳化油的过程中,废水p H呈现先恒定后下降的趋势,废水p H由最初的8.64降到7.10左右。乳化油的脱除率与废水p H和气泡性质密切相关。在40~70℃温度范围内,不同因素对乳化油脱除率的影响顺序为:气浮时间>CO_(2)流量>反应压力,其中CO_(2)流量与气浮时间的交互作用最显著。响应面分析获得的优化参数为CO_(2)流量58.5 m L/min、反应压力0.4 MPa和气浮时间25 min,在此条件下兰炭废水中乳化油的脱除率达到83.19%,与模型预测值的偏差仅为0.07%。 展开更多

关键词 兰炭废水 乳化油 CO_(2)气浮 pH动态变化 响应面分析法

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糠醛渣与煤共气化灰渣对刚玉耐火材料侵蚀动力学研究

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作者 戴存清 马晓彤 +9 位作者 鲁浩 陈贵明 刘伟 郭腾飞 王烟霞 孙领民 庄淑娟 王志刚 李怀柱 孔令学 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期62-73,共12页

糠醛渣(Furfural Residue,FR)与煤共气化可实现其高效清洁利用,但碱金属含量高的糠醛渣会加剧气化炉耐火材料侵蚀。采用XRD、SEM-EDS和FactSage热力学计算软件,研究了糠醛渣中K_(2)O含量、耐火材料中Al_(2)O_(3)含量及侵蚀温度等因素对... 糠醛渣(Furfural Residue,FR)与煤共气化可实现其高效清洁利用,但碱金属含量高的糠醛渣会加剧气化炉耐火材料侵蚀。采用XRD、SEM-EDS和FactSage热力学计算软件,研究了糠醛渣中K_(2)O含量、耐火材料中Al_(2)O_(3)含量及侵蚀温度等因素对气化灰渣侵蚀耐火材料的影响机制。结果表明:随FR配比的增加,灰渣的流动温度先增加后降低。灰渣在刚玉砖表面的铺展面积随流动温度降低而降低,灰渣在刚玉砖内的渗透率随流动温度增加而降低;随刚玉砖中Al_(2)O_(3)含量的增加,灰渣在刚玉砖表面的铺展面积增加,在刚玉砖内的渗透率降低;灰渣中FR质量分数高于40%时,刚玉砖中Al_(2)O_(3)与灰渣发生化学反应生成低熔点矿物质钾霞石(KAlSiO_(4)),降低灰渣流动温度,破坏刚玉砖表面致密性,促进熔渣渗透;FR质量分数低于40%时,反应生成高熔点矿物质白榴石(KAlSi2O6)和钙长石(CaAl2Si2O8),增加灰渣流动温度,抑制熔渣渗透;灰渣对耐火材料的渗透率随温度的升高而增大。灰渣与刚玉耐火材料反应的活化能Ea为25.453 kJ/mol,反应焓ΔH为215.388 kJ/mol,ΔS为-63.1 J/mol,这表明灰渣侵蚀刚玉砖的反应较难进行,刚玉耐火材料具有较强的抗侵蚀能力。 展开更多

关键词 糠醛渣 共气化 耐火材料侵蚀 影响机制 刚玉砖 动力学

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硼改性气化渣活化过硫酸盐降解高盐废水中双酚A的研究

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作者 司文豪 王康军 +2 位作者 齐菲 曾泽泉 黄张根 《煤炭转化》 北大核心 2025年第4期152-165,共14页

本研究针对煤化工生产过程中产生的高盐废水中双酚A(BPA)难降解这一问题,提出了一种基于硼改性气化渣(GS-B)活化过硫酸盐(过二硫酸钠(PDS))的绿色高效处理方法。通过非自由基途径实现了对双酚A的高效脱除,显著提升了催化剂在高盐体系中... 本研究针对煤化工生产过程中产生的高盐废水中双酚A(BPA)难降解这一问题,提出了一种基于硼改性气化渣(GS-B)活化过硫酸盐(过二硫酸钠(PDS))的绿色高效处理方法。通过非自由基途径实现了对双酚A的高效脱除,显著提升了催化剂在高盐体系中的活性和抗盐性能。实验采用硝酸改性气化渣与硼酸混合,经不同高温煅烧制得硼改性气化渣(GS-B300,GS-B600,GS-B900)。表征结果显示,GS-B900催化剂具有丰富的孔道结构、高比表面积(579 m^(2)/g)和稳定的B掺杂位点(C—B和BCO_(2)键)。GS-B900/PDS体系在高盐环境(溶解性总固体(TDS)含量≤10 g/L)下活性稳定,但过高盐度会抑制PDS活化能力。研究表明,该体系主要通过单线态氧(^(1)O_(2))主导的非自由基途径降解污染物,辅以少量自由基(·OH,SO_(4)^(-)·和O_(2)^(-))协同作用,使其在高盐环境下仍保持优异催化活性(70 min内BPA完全去除)。本研究为高盐废水的处理提供了一种成本低、效率高的解决方案,同时实现了煤气化渣的资源化利用。 展开更多

关键词 煤气化渣 高盐废水 过硫酸盐 非自由基氧化 高级氧化技术

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膜分离耦合PSA提氢工艺在焦炉煤气制合成氨中的应用研究

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作者 李振东 张贵雄 +3 位作者 白雪 刘哲语 宋伟 张贵堂 《现代化工》 北大核心 2025年第S1期392-395,400,共5页

某焦化厂建有年产20万t甲醇装置,配套建有年产7万t合成氨装置。由于近年来甲醇市场低迷,企业计划停运甲醇装置,将合成氨提氢原料气由甲醇驰放气改为焦炉煤气,提氢产生的高热值煤气用于发电,对焦炉煤气实现高效利用;由于原料气组分和温... 某焦化厂建有年产20万t甲醇装置,配套建有年产7万t合成氨装置。由于近年来甲醇市场低迷,企业计划停运甲醇装置,将合成氨提氢原料气由甲醇驰放气改为焦炉煤气,提氢产生的高热值煤气用于发电,对焦炉煤气实现高效利用;由于原料气组分和温度发生改变,导致无法匹配原有PSA提氢工艺。根据实际工况,采用膜分离耦合PSA提氢工艺完成项目改造。改造完成后,得到纯度≥99.7%的产品H_(2),膜非渗透气满足燃气发电系统的压力要求;此项目不仅提高了经济效益,而且为焦化企业提氢工艺改造提供了理论依据和技术支持。 展开更多

关键词 焦炉煤气 膜分离 PSA 提氢 合成氨

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电石渣和煤矸石对型煤固硫性能的影响及作用机制研究 被引量：1

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作者 王中慧 赵雪卿 +3 位作者 霍晓东 高翠英 刘哲语 房倚天 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期104-113,共10页

研制高效低成本的耐高温固硫剂和添加剂有助于解决型煤高温燃烧环境下钙基固硫产物的分解问题。电石渣和煤矸石属于典型的工业固体废弃物,利用固废作为添加剂制备固硫型煤有助于降低固硫型煤成本和挖掘固废资源价值,发挥这两种固废中矿... 研制高效低成本的耐高温固硫剂和添加剂有助于解决型煤高温燃烧环境下钙基固硫产物的分解问题。电石渣和煤矸石属于典型的工业固体废弃物,利用固废作为添加剂制备固硫型煤有助于降低固硫型煤成本和挖掘固废资源价值,发挥这两种固废中矿物组分协同作用可改善高温条件下型煤固硫效果。开展了电石渣和煤矸石分别作为固硫剂和添加剂制备环保型煤的研究,考察了固硫剂种类(碳酸钙、氧化钙、氢氧化钙和电石渣)、钙硫物质的量比(1.5~4.0)、燃烧温度(900℃~1300℃)、煤矸石用量(2%~7%)对型煤固硫效果的影响。通过型煤燃烧评价实验发现,仅用电石渣作为固硫剂,在钙硫物质的量比为3.0时制得的型煤在燃烧温度低于1000℃时固硫率能达到80%以上,燃烧温度提高到1300℃时型煤固硫率下降40%,结合分析表征数据发现主要原因是固硫产物硫酸钙的高温分解。添加的煤矸石在高温条件下被电石渣组分活化后起到辅助固硫作用,当添加的煤矸石的质量分数达到5%时型煤的固硫率能维持在60%以上,在此基础上增加煤矸石用量并不能明显提升型煤固硫率。通过固硫产物热稳定性研究并结合分析表征数据发现,高铝煤矸石灰渣活性组分发生高温反应生成硫铝酸钙、钙黄长石、硅酸三钙等耐高温稳定物相,在一定程度上抑制了CaSO_(4)的分解,从而提高了型煤的高温固硫率。 展开更多

关键词 高硫煤 固硫 型煤 煤矸石 电石渣

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工业固废CO_(2)矿化协同减污降碳关键技术进展 被引量：5

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作者 李磊 潘鑫 刘鲁豫 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第7期1-12,共12页

针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了... 针对工业过程CO_(2)和固废排放的问题,减污降碳刻不容缓。CO_(2)矿化技术在封存CO_(2)的同时固废得到资源化利用,受到广泛关注。论述了不同工业固废作为CO_(2)矿化原料的利用情况,对比分析了不同矿化工艺优缺点及CO_(2)矿化机理,总结了不同CO_(2)矿化工艺研究现状和工业化应用情况。研究发现,目前针对固废CO_(2)矿化缺乏机制性解释,无法有效控制金属离子的浸取过程和矿化过程中气液固传质的效率,同时矿化形成的碳酸盐产品存在粒径大、易团聚、功能单一等问题。未来需进一步研究浸渍过程中表面溶剂扩散等控制浸取速率和程度的机制;深入研究碳酸盐成核结晶动力学机制及碳酸盐晶体形貌、粒度调控方法;构建煤基固废浸取、矿化溶质气-液-固传输模型,进行工艺参数优化和过程强化并确定放大规律;进一步加强CO_(2)矿化利用技术全生命周期和经济评价;最后,需加大CO_(2)矿化利用技术的中试、示范技术集成和成套工艺建设,为规模化减污降碳技术的工业化发展奠定技术支撑。 展开更多

关键词 CO_(2)捕集 工业固废 CO_(2)矿化 吸收-矿化一体化 减污降碳

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晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究

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作者 曹健 郝坤 +5 位作者 邢梦姣 王飞 陶智超 杨勇 相宏伟 李永旺 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期87-94,共8页

费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得... 费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中,水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活,而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5),并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征,通过水洗实验考察了磷元素的流失情况,并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明,HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明,HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构,磷物种不易被洗掉,故其具有更好的水热稳定性,在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性,在反应时间730 min时,其芳烃选择性为23.1%,高于IMP-Z5-ST(18.4%)以及Z5-ST(11.2%)。 展开更多

关键词 含磷ZSM-5分子筛 晶种法 芳构化 水热稳定性

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煤气化过程反应模型研究进展 被引量：3

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作者 丁路 王培尧 +4 位作者 孔令学 白进 于广锁 李文 王辅臣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期3593-3612,共20页

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发... 煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发新型高效的气化技术有重要的理论指导价值。同时,煤灰的流动性质是影响气化炉长周期稳定运行的关键指标。本文详细综述了煤气化过程的动力学模型、热力学模型、床层模型以及煤灰流动性的预测模型,对比了各类模型的优缺点、适用的条件以及描述气化过程的性能,指出了不同方法建立的模型存在的问题,为气化过程的总包反应模型建立提供了理论指导,并针对煤气化过程反应模型未来的研究重点进行了展望。 展开更多

关键词 煤气化 动力学模型 热力学 床层模型 煤灰流动性预测模型

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