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再生时间对甲醇制烯烃催化剂水蒸气再生过程的影响
1
作者 安怀清 周吉彬 +3 位作者 张今令 张涛 叶茂 刘中民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期221-226,共6页
对甲醇制烯烃(MTO)过程失活催化剂采用水蒸气再生不仅可以减少二氧化碳排放,而且能提高低碳烯烃选择性,具有很好的应用前景。本文针对工业MTO过程使用的SAPO-34分子筛催化剂,研究了再生时间对水蒸气再生过程的影响。采用XRD、NH3-TPD、... 对甲醇制烯烃(MTO)过程失活催化剂采用水蒸气再生不仅可以减少二氧化碳排放,而且能提高低碳烯烃选择性,具有很好的应用前景。本文针对工业MTO过程使用的SAPO-34分子筛催化剂,研究了再生时间对水蒸气再生过程的影响。采用XRD、NH3-TPD、TGA、FTIR、GC-MS以及N2物理吸脱附表征手段对再生催化剂样品的晶体结构、酸性、残炭性质以及结构参数进行了表征,并考察再生催化剂的MTO反应性能。结果表明,再生时间越长,再生催化剂上残炭量越低,其酸性、比表面积和孔结构等能较好地恢复,在MTO反应中表现出更长的催化寿命。在再生过程中,催化剂上的残炭物种由芘、菲等大分子量的有机物转变为对MTO具有反应活性的萘等小分子有机物;但是可溶性残炭物种随着再生时间的延长而减少,从而使得初始低碳烯烃选择性有所降低。 展开更多
关键词 甲醇制烯烃 SAPO-34催化剂 失活催化剂 水蒸气再生
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甲苯与甲醇择形催化制对二甲苯技术进展 被引量：2
2
作者 韩贺 张锌豪 +5 位作者 张安峰 赵成浩 石川 于政锡 宋春山 郭新闻 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期5783-5799,共17页
对二甲苯是一种重要的芳烃原料,在石油化工行业中有着举足轻重的地位。近十年来,我国对二甲苯的需求保持持续增长的态势,为了保障我国对二甲苯产业健康、稳步的发展,迫切需要开发更为低成本、高效的对二甲苯生产工艺。甲苯与甲醇择形催... 对二甲苯是一种重要的芳烃原料,在石油化工行业中有着举足轻重的地位。近十年来,我国对二甲苯的需求保持持续增长的态势,为了保障我国对二甲苯产业健康、稳步的发展,迫切需要开发更为低成本、高效的对二甲苯生产工艺。甲苯与甲醇择形催化制对二甲苯是目前最具前景和竞争力的新技术之一,然而如何在保持高选择性的前提下提高催化剂的稳定性是该技术面临的严峻挑战。低碳烯烃的生成是导致催化剂积炭失活的主要原因之一。本文通过对催化反应机理和催化剂研究进展的介绍,认为开发高选择性、高稳定性的催化剂可以从合成既有择形效应又有优良扩散特性的分子筛母体、协同调控分子筛的孔结构和酸性质以及抑制低碳烯烃的形成三个方向发力。 展开更多
关键词 催化剂 沸石 分子筛 对二甲苯 择形催化
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对二甲苯生产技术研究进展及发展趋势 被引量：22
3
作者 于政锡 徐庶亮 +2 位作者 张涛 叶茂 刘中民 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期4984-4992,共9页
阐述了甲苯歧化和烷基转移、二甲苯异构化、甲醇芳构化、甲苯选择性歧化及甲醇甲苯选择性烷基化等对二甲苯生产技术的研究进展,并分析了各种技术的优势及不足。文章分析表明,与甲醇制芳烃技术相比,甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术... 阐述了甲苯歧化和烷基转移、二甲苯异构化、甲醇芳构化、甲苯选择性歧化及甲醇甲苯选择性烷基化等对二甲苯生产技术的研究进展,并分析了各种技术的优势及不足。文章分析表明,与甲醇制芳烃技术相比,甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术具有对二甲苯选择性高、流程短、无需吸附分离等方面的显著优势,是实现煤经甲醇(和甲苯或苯)制对二甲苯产业发展的最佳选择;采用芳烃联合装置与甲醇甲苯选择性烷基化技术耦合,理想状况下可实现对二甲苯增产40%以上,同时不副产苯。提出了对二甲苯生产工艺技术的发展趋势:发展甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯技术,既利于煤炭的清洁高效利用,保障聚酯产业链安全,还有助于形成煤化工和石油化工技术互补、协调发展的新格局。 展开更多
关键词 对二甲苯 甲醇甲苯选择性烷基化 甲苯选择性歧化 甲苯歧化和烷基转移 二甲苯异构化 甲醇芳构化
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高硅Y沸石的合成研究进展 被引量：4
4
作者 王娟 王林英 +4 位作者 朱大丽 崔文浩 王义峰 田鹏 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期1-10,共10页
Y沸石的合成及在流化催化裂化中的应用在现代石油化学工业中具有里程碑意义.Y沸石的骨架硅铝比直接影响材料的热/水热稳定性及催化性能.提高Y沸石的骨架硅铝比、合理减少酸中心密度、提高酸强度,进而改善催化裂化反应性能一直是学术界... Y沸石的合成及在流化催化裂化中的应用在现代石油化学工业中具有里程碑意义.Y沸石的骨架硅铝比直接影响材料的热/水热稳定性及催化性能.提高Y沸石的骨架硅铝比、合理减少酸中心密度、提高酸强度,进而改善催化裂化反应性能一直是学术界和工业界关注的重要课题.目前工业使用的高硅Y沸石均是通过复杂的后处理方法获得的.与复杂的后处理方法相比,直接合成高硅Y沸石是更理想的方式,但其难度大,为分子筛领域具有挑战性的课题.本文系统总结了高硅Y沸石的直接合成研究进展,分别对无机合成体系和有机模板剂合成体系进行综合评述,并介绍了Y沸石的晶化机理研究进展. 展开更多
关键词 高硅Y沸石 模板剂 导向剂 晶化机理
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SAPO-5分子筛的晶化过程研究
5
作者 罗东霞 李冰 +3 位作者 王全义 田鹏 刘仲毅 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2442-2448,共7页
采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电子显微镜和固体核磁共振波谱等方法对SAPO-5分子筛的晶化过程进行了研究.结果表明,SAPO-5分子筛的生成遵循液相晶化机理.在晶化前期首先生成一种具有较为规整形貌的无定形磷酸铝(记为Am),晶化温度... 采用X射线衍射、X射线荧光光谱、扫描电子显微镜和固体核磁共振波谱等方法对SAPO-5分子筛的晶化过程进行了研究.结果表明,SAPO-5分子筛的生成遵循液相晶化机理.在晶化前期首先生成一种具有较为规整形貌的无定形磷酸铝(记为Am),晶化温度大于200℃后开始出现SAPO-5,同时无定形物质Am的量也明显增加,随后Am逐渐溶解并贡献于SAPO-5的生长;硅原子在晶化初期直接参与晶化进入SAPO-5分子筛骨架,随着晶化时间延长,分子筛晶体中硅含量逐渐增加;SAPO-5骨架仅能容纳少量的Si(4Al)物种,在样品含有较低硅含量时骨架中即出现硅岛.XPS分析进一步揭示SAPO-5分子筛存在表面富硅现象,硅在晶体中从核到壳含量递增.研究结果也表明,分子筛的拓扑结构和硅源选择影响晶体表面富硅程度. 展开更多
关键词 SAPO-5 分子筛 合成 晶化机理 硅分布
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不同结构导向剂合成不同硅含量SAPO-34分子筛的酸性质 被引量：4
6
作者 王磊 孙毯毯 +6 位作者 闫娜娜 刘晓娜 马超 徐舒涛 郭鹏 田鹏 刘中民 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2022年第4期57-64,共8页
SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注。但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅... SAPO-34分子筛由于其独特的拓扑结构和适宜的酸性,在以甲醇制烯烃(MTO)和氨气选择性催化还原NO_(x)(NH_(3)-SCR)为代表的系列催化反应中显示了优良的性能,因此吸引了研究者的广泛关注。但是,在合成过程中如何通过选择有机模板和控制硅含量来得到合适酸量的SAPO-34催化剂是极具挑战的。本文中,四个系列的SAPO-34分子筛,即分别由四乙基氢氧化铵(TEAOH)、二异丙胺(DIPA)、正丁胺(nBA)和吗啉(MOR)为有机模板剂合成不同硅含量的样品,通过热重量分析(TG),结构精修和固态核磁进行了研究。TG和结构精修结果显示在TEAOH和DIPA合成的SAPO-34分子筛cha(一种复合结构单元)笼子中只有一个结构导向剂而MOR和nBA合成的SAPO-34分子筛的cha笼中有两个。采用固态核磁氢谱(^(1)H ss-NMR)探究碱性探针分子氘代乙腈(CD_(3)CN)和分子筛骨架之间主客体的相互作用,并对其酸性(酸量和酸强度)进行了系统的研究。例如,TEAOH合成的SAPO-34分子筛随着硅含量的增加酸强度增加而酸量却保持着不变。而DIPA合成的SAPO-34,与前者存在较大的差异,即随着硅含量的上升,酸量显著下降而酸强度只发生了微小的变化。该工作为SAPO-34分子筛催化剂酸性的定向调变提供了理论基础。 展开更多
关键词 SAPO-34 有机模板剂 酸性质 固体核磁 结构精修 硅分布 多孔材料
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利用适用于SAPO-34的有机结构导向剂合成SSZ-13分子筛(英文)
7
作者 王磊 孙毯毯 +5 位作者 闫娜娜 马超 刘晓娜 田鹏 郭鹏 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1716-1722,共7页
硅铝分子筛SSZ-13和硅磷铝分子筛SAPO-34已广泛应用于已商业化的催化应用中,如甲醇制烯烃反应(MTO)和氨气选择性催化还原反应(NH3-SCR).目前,已有多种商业化的有机结构导向剂(OSDA)可用于制备SAPO-34,而用于合成SSZ-13的OSDA仍主要依赖... 硅铝分子筛SSZ-13和硅磷铝分子筛SAPO-34已广泛应用于已商业化的催化应用中,如甲醇制烯烃反应(MTO)和氨气选择性催化还原反应(NH3-SCR).目前,已有多种商业化的有机结构导向剂(OSDA)可用于制备SAPO-34,而用于合成SSZ-13的OSDA仍主要依赖经典的N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵(TMAdaOH).因此,寻找具有较高性价比且可导向合成高硅铝比(SAR)SSZ-13的OSDAs具有重要意义.本文使用3种可制备SAPO-34的OSDAs[二异丙胺(DIPA)、二丙胺(DPA)、正丁胺(nBA)]替代部分TMAdaOH,发现即使不加入晶种也可合成出SSZ-13.采用粉末X射线衍射(PXRD)和固体核磁共振(ss-NMR)分析方法对制备的SSZ-13进行了系统研究.结果显示,所合成的具有可调变SARs的SSZ-13负载Cu之后,在NH3-SCR性能上与商业化催化剂相当.此外,通过研究DIPA和TMAdaOH合成SSZ-13的晶化机理发现, DIPA的加入可以加快结晶过程、提高产率并防止非晶相的形成.本文提出的观点可为寻找更高效和商业化的SSZ-13结构导向剂及合成具有特定性质的SSZ-13提供参考. 展开更多
关键词 多孔材料 分子筛 结构导向剂 SSZ-13 SAPO-34
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有机硅烷辅助合成特殊形貌SAPO分子筛 被引量：2
8
作者 王冶 张晓思 +6 位作者 孙丽婧 李冰 刘琳 杨淼 田鹏 刘仲毅 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期683-690,共8页
以异丙胺(IPA)为模板剂,3-哌嗪基丙基甲基二甲氧基硅烷(PZPMS)为助剂,水热合成出由纳米片组装而成的鸟巢状SAPO-5和纳米晶组装体SAPO-34.考察了模板剂、有机硅烷和硅投料量对晶化的影响,发现合成产品的晶相和形貌随有机硅烷的添加依次变... 以异丙胺(IPA)为模板剂,3-哌嗪基丙基甲基二甲氧基硅烷(PZPMS)为助剂,水热合成出由纳米片组装而成的鸟巢状SAPO-5和纳米晶组装体SAPO-34.考察了模板剂、有机硅烷和硅投料量对晶化的影响,发现合成产品的晶相和形貌随有机硅烷的添加依次变为SAPO-14,SAPO-5和SAPO-5/SAPO-34的混相.固定PZPMS的量不变,产物晶相随硅烷投料量的增加从SAPO-5逐渐转变成SAPO-34分子筛.对合成的特殊形貌SAPO分子筛进行了表征,并结合对比实验揭示PZPMS与IPA的复配是获得特殊形貌SAPO分子筛的关键.此外,所制备的SAPO-34样品由于良好扩散传质性能,在甲醇制烯烃(MTO)反应中显示了优异的催化性能,乙烯加丙烯选择性最高可达86.95%. 展开更多
关键词 SAPO分子筛 形貌调控 有机硅烷 水热合成
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X射线晶体学和电子晶体学在分子筛结构表征中的应用 被引量：1
9
作者 马超 刘晓娜 +5 位作者 乜晨阳 陈陆 田鹏 徐弘毅 郭鹏 刘中民 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期188-200,共13页
分子筛是一类具有规则孔道或笼结构的晶态微孔材料,在吸附、分离和催化中都表现出了优异的性能.为了探索其结构与性质的关系,在原子尺度上研究分子筛的微观结构是十分必要的.本综述介绍了一系列与X射线晶体学和电子晶体学相关的表征技术... 分子筛是一类具有规则孔道或笼结构的晶态微孔材料,在吸附、分离和催化中都表现出了优异的性能.为了探索其结构与性质的关系,在原子尺度上研究分子筛的微观结构是十分必要的.本综述介绍了一系列与X射线晶体学和电子晶体学相关的表征技术(倒易空间和正空间)在分子筛结构表征中的应用.随后,基于分子筛的结构表征方法和化学组成,对2007年之后发现的85种新分子筛进行了系统总结,对其中9种具有独特合成方法或结构特征的分子筛进行了详细介绍. 展开更多
关键词 分子筛 结构表征 X射线晶体学 电子晶体学 骨架类型代码
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碱金属阳离子对手性硼磷酸铜锂化合物LiCu_2[BP_2O_8(OH)_2]晶化的影响
10
作者 刘琳 王婵 杨淼 《吉林大学学报（理学版）》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期647-651,共5页
采用硼酸熔融法研究对映体过量的开放骨架硼磷酸铜锂化合物LiCu_2[BP_2O_8(OH)_2]的合成条件,并用Na和K源取代Li源合成该手性化合物.实验结果表明:水和Li^+是生成该手性化合物的关键因素,水过量会使Li^+无法参与晶化,少量的水会促进目... 采用硼酸熔融法研究对映体过量的开放骨架硼磷酸铜锂化合物LiCu_2[BP_2O_8(OH)_2]的合成条件,并用Na和K源取代Li源合成该手性化合物.实验结果表明:水和Li^+是生成该手性化合物的关键因素,水过量会使Li^+无法参与晶化,少量的水会促进目标产物形成大单晶;Na^+不能取代Li^+合成该化合物,K^+仅可部分取代Li^+合成该化合物,所得产物均发生对称性破缺. 展开更多
关键词 硼磷酸盐 碱金属阳离子 模板能力 手性
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