Pd-Ru/Al_2O_3催化剂上α-呋喃甲酸催化加氢反应的研究 被引量：7

1

作者 敖志勇 姜文凤 +1 位作者 李浙齐 丁云杰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期368-371,共4页

采用连续流动固定床微反装置考察了Pd-Ru/Al2O3催化剂上α-呋喃甲酸加氢生成α-四氢呋喃甲酸的反应,考察了反应温度、压力、空速以及氢气与α-呋喃甲酸的摩尔比对催化反应性能的影响。结果表明,在3.0MPa、150℃、氢气空速1500h-1、α-... 采用连续流动固定床微反装置考察了Pd-Ru/Al2O3催化剂上α-呋喃甲酸加氢生成α-四氢呋喃甲酸的反应,考察了反应温度、压力、空速以及氢气与α-呋喃甲酸的摩尔比对催化反应性能的影响。结果表明,在3.0MPa、150℃、氢气空速1500h-1、α-呋喃甲酸的乙酸乙酯溶液的空速3.0h-1、氢气与α-呋喃甲酸的摩尔比为50的条件下,α-呋喃甲酸的转化率为98.0%,α-四氢呋喃甲酸的选择性为99.0%,收率为97.0%。催化剂稳定性较好,连续运转400h未见活性下降。该催化剂反应活性高、选择性好、性能稳定、反应条件比较温和、操作简单、产物易分离,具有良好的应用前景。 展开更多

关键词 α-呋喃甲酸 α-四氢呋喃甲酸 钯 钌 三氧化二铝 催化剂 加氢

在线阅读 下载PDF 职称材料

膦配体修饰的Rh/SiO2催化剂及其乙烯氢甲酰化反应性能的研究

2

作者 严丽 丁云杰 +3 位作者 朱何俊 杨富 陈维苗 林励吾 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期352-354,共3页

采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进... 采用有机膦配体直接修饰改性Rh/SiO2催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性能.结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高,且产品分离简单.采用固体31P-MAS NMR,热重以及FTIR表征手段对该催化剂的活性物种的形成过程进行了研究.固体31P-MAS NMR,ICP-AES以及GC-MS的分析结果证明:PPh3-Rh/SiO2催化剂失活的主要原因是PPh3的流失和被氧化而非贵金属的流失.通过补充PPh3,PPh3-Rh/SiO2催化剂的活性可以完全恢复. 展开更多

关键词 氢甲酰化 膦修饰的Rh/SiO2催化剂 乙烯 丙醛

在线阅读 下载PDF 职称材料

金属离子改性分子筛对CO_2的吸附研究 被引量：8

3

作者 王莹利 苏运来 许磊 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期18-21,共4页

以金属盐溶液浸渍的方法对13X,4A分子筛进行改性,选用了4种有代表性的碱土金属和过渡金属离子Ca2+,Sr2+,Zn2+,Cu2+。红外光谱分析结果表明,负载二价金属离子的分子筛上CO2的表面吸附态可以归属为一种线式吸附态和一种剪式吸附态,还有CO... 以金属盐溶液浸渍的方法对13X,4A分子筛进行改性,选用了4种有代表性的碱土金属和过渡金属离子Ca2+,Sr2+,Zn2+,Cu2+。红外光谱分析结果表明,负载二价金属离子的分子筛上CO2的表面吸附态可以归属为一种线式吸附态和一种剪式吸附态,还有CO2分子非线性化学吸附在氧化物表面上所形成的类碳酸盐物种吸附态。对两种改性分子筛进行了CO2-TPD研究,CO2-TPD谱图上一般出现两个或两个以上的脱附峰,对照红外分析结果表明,低温脱附峰对应线式吸附态的CO2分子脱附,中温脱附峰对应剪式吸附态和类碳酸盐吸附态的CO2分子脱附。 展开更多

关键词 分子筛 浸渍 二氧化碳 吸附 红外光谱

在线阅读 下载PDF 职称材料

离子热合成磷酸铝分子筛AlPO_4-11的研究 被引量：5

4

作者 苏家鹏 李坤兰 +3 位作者 王少君 刘娜 马英冲 林励吾 《化学世界》 CAS CSCD 北大核心 2007年第1期5-9,共5页

应用离子热合成法以溴化N-烷基取代咪唑离子液体为反应介质，合成了AlPO4-11分子筛，考察了离子液体用量、磷铝比、HF用量、晶化时间、晶化温度等条件对分子筛结构的影响，并对离子液体进行回收再利用，通过X射线衍射、扫描电子显微照... 应用离子热合成法以溴化N-烷基取代咪唑离子液体为反应介质，合成了AlPO4-11分子筛，考察了离子液体用量、磷铝比、HF用量、晶化时间、晶化温度等条件对分子筛结构的影响，并对离子液体进行回收再利用，通过X射线衍射、扫描电子显微照片、红外光谱等手段进行表征。结果表明，在磷铝比1．5～4范围内，能合成出具有独特晶粒形貌的AlPO4-11分子筛，且离子液体能多次循环利用。 展开更多

关键词 离子热合成 离子液体 磷酸铝分子筛 晶化条件

在线阅读 下载PDF 职称材料

助剂对Pt/γ-Al_2O_3催化剂丙烷脱氢性能的影响 被引量：21

5

作者 余长林 葛庆杰 +1 位作者 徐恒泳 李文钊 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期217-220,共4页

采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同... 采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同程度的改善。加入CeO2,SnO2,ZrO2助剂,Pt/γ-A l2O3催化剂的丙烷脱氢活性显著提高,丙烷的初始转化率分别提高了9.2%,8.2%,8.1%;加入ZnO助剂,丙烯选择性显著提高,丙烯初始选择性高达97%;SnO2助剂对改善Pt/γ-A l2O3催化剂的稳定性效果最好。采用氢气程序升温还原对催化剂进行表征,表征结果显示,金属氧化物助剂经还原后仍以氧化态形式存在,未以单质形式与铂形成合金。 展开更多

关键词 铂基催化剂 脱氢 丙烷 丙烯 金属氧化物 助剂

在线阅读 下载PDF 职称材料

Zn对Pt-Sn/-γAl_2O_3催化剂中Sn的活性状态及丙烷脱氢反应的影响 被引量：13

6

作者 余长林 徐恒泳 +1 位作者 葛庆杰 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第8期1492-1495,共4页

将少量Zn添加到催化剂Pt-Sn/-γA l2O3中,可显著提高催化剂的丙烷脱氢稳定性和丙烯的选择性.程序升温还原(H2-TPR)和程序升温电导(TPEC)测试结果表明,Zn的存在使Sn在强还原气氛中不易被还原,Sn的氧化态的稳定存在是Sn发挥助剂作用和保... 将少量Zn添加到催化剂Pt-Sn/-γA l2O3中,可显著提高催化剂的丙烷脱氢稳定性和丙烯的选择性.程序升温还原(H2-TPR)和程序升温电导(TPEC)测试结果表明,Zn的存在使Sn在强还原气氛中不易被还原,Sn的氧化态的稳定存在是Sn发挥助剂作用和保持催化剂稳定性的重要条件. 展开更多

关键词 丙烷 脱氢 锌 铂锡 程序升温还原 程序升温电导

在线阅读 下载PDF 职称材料

尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响 被引量：4

7

作者 徐金光 田志坚 +3 位作者 王军威 徐云鹏 徐竹生 林励吾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期90-94,共5页

采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了 Mn取代的镧六铝酸盐催化剂 .研究了尿素加入量对所制备催化剂的化学组成、相结构、孔结构及甲烷催化燃烧活性的影响 . n(尿素 ) / n( M+ ) (其中 M+为带单位正电荷的金属离子 )为 1.0时 ,Mn2 +... 采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了 Mn取代的镧六铝酸盐催化剂 .研究了尿素加入量对所制备催化剂的化学组成、相结构、孔结构及甲烷催化燃烧活性的影响 . n(尿素 ) / n( M+ ) (其中 M+为带单位正电荷的金属离子 )为 1.0时 ,Mn2 +离子沉淀不完全 ,所得催化剂甲烷催化燃烧活性较低 .n(尿素 ) / n( M+ )增加到 2 .0时 ,Mn2 +离子沉淀完全 ,催化剂中六铝酸盐相增加 ,平均孔直径增大 ,甲烷催化燃烧活性提高 .n(尿素 ) / n( M+ )再增加至 4 .0时 ,比表面积降低 ,六铝酸盐相减少 ,平均孔直径降低 ,甲烷催化燃烧活性下降 .n(尿素 ) / n( M+ )为 2 .0时 ,所制备的催化剂在 780℃及反应生成水蒸汽下运行 10 0 h,催化剂比表面积及甲烷燃烧活性都保持稳定 . 展开更多

关键词 尿素 水热合成法 制备 MN 取代 六铝酸盐 催化剂 锰 催化活性

在线阅读 下载PDF 职称材料

La取代Ba对Ba_(1-x)La_xMn_3Al_9O_(19-α)催化剂结构及甲烷催化燃烧性能的影响 被引量：4

8

作者 徐金光 田志坚 +4 位作者 张培青 曲秀华 徐云鹏 徐竹生 林励吾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期2103-2107,共5页

采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了La和Mn取代的六铝酸盐催化剂(Ba1-xLaxMn3A l9O19-α).在Mn含量达到阈值时,研究了不同量的La取代Ba对Ba1-xLaxMn3A l9O19-α的相组成、结构、热稳定性及甲烷催化燃烧活性的影响.当x≥0.4时,水热... 采用以尿素水解为基础的水热合成法制备了La和Mn取代的六铝酸盐催化剂(Ba1-xLaxMn3A l9O19-α).在Mn含量达到阈值时,研究了不同量的La取代Ba对Ba1-xLaxMn3A l9O19-α的相组成、结构、热稳定性及甲烷催化燃烧活性的影响.当x≥0.4时,水热合成过程中生成的La2(CO3)3在530~580℃分解,800~900℃时与-γA l2O3反应生成LaA lO3钙钛矿相,可抑制由BaCO3分解而生成的Ba2+的固相扩散,从而阻止了BaA l2O4尖晶石相的生成,使Ba2+在固相中保持较高的分散性,促进了六铝酸盐(-βA l2O3)相的形成.当x<0.4时,BaA l2O4尖晶石相的存在引起催化剂比表面积和催化燃烧活性的降低.La3+取代Ba2+后,六铝酸盐结构发生一定程度的扭变.这种扭变越大,所形成的六铝酸盐催化剂的热稳定性越差.Ba1-xLaxMn3A l9O19-α催化剂的甲烷催化燃烧活性随x的增大而增加,x=0.8时催化剂的活性最佳. 展开更多

关键词 甲烷 催化燃烧 六铝酸盐 水热合成 尿素

在线阅读 下载PDF 职称材料

ZrO_2/MnO_x/ZnO催化剂上合成甲基异丙基酮和二乙基酮 被引量：8

9

作者 田丽 姜文凤 +1 位作者 罗洪原 丁云杰 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第11期1060-1062,共3页

考察了催化剂的焙烧温度和反应条件对ZrO2／MnOx／ZnO催化剂反应性能和产物分布的影响。催化剂的焙烧温度以673 K为宜。较合适的反应条件为:反应温度643 K、反应压力0.6-1.0 MPa、原料配比n(甲醇)／n(甲基乙基酮)／n(水)=1／1／1、原料... 考察了催化剂的焙烧温度和反应条件对ZrO2／MnOx／ZnO催化剂反应性能和产物分布的影响。催化剂的焙烧温度以673 K为宜。较合适的反应条件为:反应温度643 K、反应压力0.6-1.0 MPa、原料配比n(甲醇)／n(甲基乙基酮)／n(水)=1／1／1、原料液态空速1.0-1.5 h-1。在此反应条件下,甲基乙基酮的转化率可达44.36％,甲基异丙基酮的选择性可达41.71％,二乙基酮的选择性可达35.72％。 展开更多

关键词 锆 锰 锌 催化剂 甲基乙基酮 甲基异丙基酮 二乙基酮

在线阅读 下载PDF 职称材料

烃类催化裂解和氧化耦合反应制低碳烯烃 被引量：2

10

作者 张今令 谢鹏 +2 位作者 刘中民 李铭芝 常福祥 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期212-216,共5页

烃类催化裂解反应是强吸热过程,而金属氧化物和烃类的氧化反应是放热反应。在反应器中使两类反应同时进行,通过热量的耦合,提供部分催化裂解反应所需的热量。采用脉冲反应和固定床绝热反应装置对这种耦合反应进行了研究。脉冲反应结果表... 烃类催化裂解反应是强吸热过程,而金属氧化物和烃类的氧化反应是放热反应。在反应器中使两类反应同时进行,通过热量的耦合,提供部分催化裂解反应所需的热量。采用脉冲反应和固定床绝热反应装置对这种耦合反应进行了研究。脉冲反应结果表明,金属氧化物和烃类发生氧化反应(放热反应)存在热量耦合的作用。固定床绝热反应结果表明,与纯催化裂解催化剂(低碳烯烃(乙烯+丙烯)的收率为25.79%)相比,含有金属氧化物(CuO和M n2O3)的耦合催化剂在反应过程中金属氧化物被还原,同时生成H2O和COx,催化剂的床层温度随反应的进行温降幅度减小,低碳烯烃(乙烯+丙烯)的收率增加幅度不大(26.16%),说明该反应存在热量耦合的作用。 展开更多

关键词 催化裂解 金属氧化物 氧化 耦合 乙烯 丙烯

在线阅读 下载PDF 职称材料

丁二烯调聚经甲辛醚制1-辛烯 被引量：4

11

作者 王华 张今令 +3 位作者 孙承林 刘中民 宛海顺 郝庆新 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第3期200-204,共5页

丁二烯与甲醇经调聚反应生成2,7-辛二烯甲醚,加氢精制后得到的甲辛醚在γ-Al2O3催化剂作用下裂解生成1-辛烯。在一定的调聚反应条件下,2,7-辛二烯甲醚的精馏收率不小于88%(纯度不小于99%)。以Pd/C为加氢催化剂,2,7-辛二烯甲醚转化率及... 丁二烯与甲醇经调聚反应生成2,7-辛二烯甲醚,加氢精制后得到的甲辛醚在γ-Al2O3催化剂作用下裂解生成1-辛烯。在一定的调聚反应条件下,2,7-辛二烯甲醚的精馏收率不小于88%(纯度不小于99%)。以Pd/C为加氢催化剂,2,7-辛二烯甲醚转化率及甲辛醚选择性均达100%。采用γ-Al2O3对甲辛醚裂解制1-辛烯的过程进行考察,结果表明,催化剂的催化性能除与酸强度有关外,与其结构有密切关系,具有较大的孔径和比表面积的γ-Al2O3催化剂是甲辛醚催化裂解的较佳催化剂,高的催化选择性需要较弱的酸中心和较大的孔径。在甲辛醚进料空速1～3h-1、反应温度280～330℃的条件下,甲辛醚单程转化率94%～96%,1-辛烯选择性87%左右,单程收率83%。 展开更多

关键词 Γ-AL2O3 丁二烯 调聚 甲辛醚 制备 1-辛烯

在线阅读 下载PDF 职称材料