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合成气制C_2含氧化合物Rh基催化剂中的载体效应 被引量:6
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作者 陈维苗 丁云杰 +3 位作者 薛飞 宋宪根 朱何俊 吕元 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第7期1753-1762,共10页
负载型Rh基催化剂是实现由煤或生物质经合成气制乙醇等C2含氧化合物过程的最高效催化剂之一,其中载体的选择至关重要。本文综述了硅胶、Al2O3、TiO2、多孔炭材料、分子筛和复合氧化物等载体负载的Rh基催化剂性能及其研究进展,阐明了载... 负载型Rh基催化剂是实现由煤或生物质经合成气制乙醇等C2含氧化合物过程的最高效催化剂之一,其中载体的选择至关重要。本文综述了硅胶、Al2O3、TiO2、多孔炭材料、分子筛和复合氧化物等载体负载的Rh基催化剂性能及其研究进展,阐明了载体中的杂质、孔道结构、酸碱性、表面基团性质和可还原性等性质如何影响催化剂活性组分的物化性质乃至催化性能。结果表明,载体与活性组分(助剂)间的相互作用机制和程度是理解载体效应的关键。因此,应设计和制备出具有适宜孔结构、表面活性和可还原性适中、略偏碱性的催化剂载体,同时细致优化催化剂制备和活化过程,以达到适宜的金属-载体相互作用,确保产生更多的催化活性位,从而最大限度地提高Rh的催化效率,推动该过程的工业化进程。 展开更多
关键词 一氧化碳 加氢 催化剂 乙醇 C2含氧化合物 载体效应 金属-载体相互作用 硅胶
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CO加氢制C_2含氧化合物Rh基催化剂中常见助剂的作用 被引量:10
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作者 陈维苗 丁云杰 +1 位作者 薛飞 宋宪根 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期1-10,共10页
由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但... 由煤、天然气或生物质出发,经合成气制乙醇等C2含氧化合物具有重要意义,负载型Rh基催化剂是实现该过程最有效的催化剂.助剂的选择尤其重要,其中Fe、Mn、Li的助催化作用最为显著,人们对此进行了长期而有效的研究,有关观点也很难统一,但相关总结性的报道不多.因此,本文系统综述了这三种常见助剂催化作用的研究进展.结果表明,这些助剂的作用与其所处的催化体系、制备方法等密切相关,后者直接影响了助剂-金属-载体间相互作用,使得催化剂各种组分表现出不同存在状态,进而影响它们在CO加氢各基元步骤中的催化作用.本文可为人们全面认识这些常用助剂的作用提供有益的参考. 展开更多
关键词 合成气 C_2含氧化合物 助剂作用 CO加氢
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溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO/SiO_2催化剂及其催化乙酸甲酯氢解反应的性能 被引量:4
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作者 陈维苗 凌晨 +3 位作者 丁云杰 王涛 朱何俊 吕元 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期512-517,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试... 采用溶胶-凝胶法制备了一系列Cu-ZnO/SiO2催化剂,运用N2吸附-脱附、XRD和XRF等方法对催化剂进行了表征,考察了氨水浸泡和造孔剂的添加对催化剂物化性质的影响,并将其用于乙酸甲酯氢解制乙醇反应。实验结果表明,氨水浸泡提高了催化剂试样的比表面积;造孔剂聚乙二醇的添加则进一步增加了催化剂试样的孔体积和孔径,孔分布更集中,有利于活性组分的分散,CuO晶粒尺寸明显下降。在乙酸甲酯氢解反应中,各催化剂均表现出较高的活性和选择性;在反应温度250℃、反应压力7.0 MPa、n(H2)∶n(乙酸甲酯)=10、LHSV=0.50 h-1的条件下,乙酸甲酯转化率和乙醇选择性最高可分别达98.5%和96.2%;运行430 h后,其催化性能未见下降,且可在较低的压力下运行。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 铜-氧化锌 二氧化硅催化剂 乙酸甲酯 氢解反应 乙醇
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载体焙烧温度对Rh-Mn-Li/SBA-15催化CO加氢性能的影响 被引量:4
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作者 薛飞 何纪敏 +3 位作者 陈维苗 宋宪根 程显波 丁云杰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第11期2769-2775,共7页
SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即... SBA-15分别于550、700、800和900°C进行焙烧,然后以等体积共浸渍法将Rh、Mn和Li负载其上。催化剂的性能用CO加氢反应进行评价。催化剂分别用N2物理吸附、X射线衍射、透射电子显微镜、H_2化学吸附和傅里叶变换红外光谱进行表征。即使在900°C下进行焙烧,SBA-15的结构仍得到保持。但是,当焙烧温度从550°C升高到900°C,SBA-15的比表面积、孔径和总孔容分别从842.6 m^2?g^(-1)、9.57 nm和1.18 cm^3?g^(-1)降到246.4 m^2?g^(-1)、5.62 nm和0.34 cm^3?g^(-1)。此外,Rh颗粒的尺寸都在1.5-4.0 nm范围内,并且随着载体的焙烧温度增加而增加。另外,Rh颗粒更倾向位于高温焙烧载体的介孔内,这可能是因为经过高温焙烧,载体微孔下降。所以,H_2和CO更易与负载在高温焙烧后的载体上的Rh颗粒接触。因此,当载体焙烧温度达到900°C时,Rh-Mn-Li/SBA-15催化剂有非常高的C_(2+)含氧化合物的活性和选择性。 展开更多
关键词 合成气 CO加氢 C_(2+)含氧化合物 焙烧温度 SBA-15
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合成气直接制C2含氧化合物Rh基催化剂中金属-助剂(载体)界面的构建 被引量:1
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作者 陈维苗 宋宪根 丁云杰 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2005-2013,共9页
由煤、天然气或生物质经合成气直接制取乙醇等C2含氧化合物可以替代传统的石油和粮食路线,其意义重大。负载型助剂促进的金属Rh是实现该过程最有效的催化剂,其中Rh⁃助剂(载体)接触界面是发生目标反应的活性位,其面积的大小直接决定了该... 由煤、天然气或生物质经合成气直接制取乙醇等C2含氧化合物可以替代传统的石油和粮食路线,其意义重大。负载型助剂促进的金属Rh是实现该过程最有效的催化剂,其中Rh⁃助剂(载体)接触界面是发生目标反应的活性位,其面积的大小直接决定了该催化剂的性能,因此,近些年来人们尝试多种物理或化学方法来改进Rh基催化剂的制备过程,以最大化金属-助剂界面。我们简要介绍和评述了涂覆法、形成复合氧化物或合金、强静电吸附法、控制表面反应法和原子层沉积法等的原理、过程以及优缺点。通过结合上述合成方法,可制备出均一分布的、界面活性位结构确定的催化剂。 展开更多
关键词 CO加氢 C2含氧化合物 RH 金属-助剂界面 构建方法
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