中国重型柴油车后处理技术研究进展 被引量：31

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作者 单文坡 余运波 +1 位作者 张燕 贺泓 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1672-1677,共6页

我国柴油车(尤其是重型柴油车)污染问题突出,亟须重点控制.为此,对我国重型柴油车后处理技术的主要研究进展进行了综述与展望.结果显示:我国自柴油车国Ⅳ标准实施以来,后处理技术已经成为柴油车尾气污染控制的必备技术.目前发展出的主... 我国柴油车(尤其是重型柴油车)污染问题突出,亟须重点控制.为此,对我国重型柴油车后处理技术的主要研究进展进行了综述与展望.结果显示:我国自柴油车国Ⅳ标准实施以来,后处理技术已经成为柴油车尾气污染控制的必备技术.目前发展出的主要后处理技术包括用于控制CO和HC排放的柴油机氧化催化剂(DOC)、用于控制PM排放的柴油颗粒捕集器(DPF)、用于控制NOx排放的选择性催化还原技术(SCR).我国国Ⅳ和国Ⅴ阶段主要采用SCR技术路线控制重型柴油车污染排放,而国Ⅵ阶段严苛的标准要求为柴油车污染物排放控制带来巨大挑战,需要将多种后处理技术进行耦合,并且需要将后处理系统与发动机系统进行融合.除柴油车新车外,我国在用柴油车也需要有针对性地开展污染治理,主要涉及NOx和PM高效协同减排技术和排放在线监管技术. 展开更多

关键词 柴油车 后处理 排放控制 氮氧化物净化 颗粒物净化

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大气HCHO光谱学探测技术研究进展 被引量：2

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作者 吴涛 胡仁志 +2 位作者 谢品华 王家伟 刘文清 《量子电子学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期699-726,共28页

甲醛(HCHO)是一种重要的大气反应活性指示剂和城市大气气溶胶的前体物,影响着对流层中的氧化容量。此外,作为一种有毒气体,过量的HCHO还会对人体健康造成极大的危害,因而实现HCHO的痕量检测有着十分重要的意义。综述了国内外HCHO痕量探... 甲醛(HCHO)是一种重要的大气反应活性指示剂和城市大气气溶胶的前体物,影响着对流层中的氧化容量。此外,作为一种有毒气体,过量的HCHO还会对人体健康造成极大的危害,因而实现HCHO的痕量检测有着十分重要的意义。综述了国内外HCHO痕量探测的研究进展,对HCHO的探测方法特别是光谱学探测方法,从探测原理、探测谱线以及光源的应用等多方面进行了详细的介绍。此外,对比了几种典型的HCHO标定装置,并从探测灵敏度、响应度、选择性、成本以及集成化等多个方面对不同痕量HCHO光谱学探测技术进行了分析与总结,最后对不同探测技术的外场测量应用进行了介绍。 展开更多

关键词 光谱学 HCHO痕量检测 光谱探测技术 探测谱线 光源 标定装置

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多轴差分吸收光谱技术对冬季大气HONO垂直分布特征研究 被引量：2

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作者 田鑫 任博 +10 位作者 谢品华 牟福生 徐晋 李昂 李素文 郑江一 李晓梅 任红梅 黄骁辉 潘屹峰 田伟 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期2039-2046,共8页

HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源,影响着大气中污染物的氧化降解,控制着对流层大气的自净能力,对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用,同时受污染排放特征、垂直传输和混合、非均相反应和大气光氧化等影响,HONO具有明显的垂直... HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源,影响着大气中污染物的氧化降解,控制着对流层大气的自净能力,对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用,同时受污染排放特征、垂直传输和混合、非均相反应和大气光氧化等影响,HONO具有明显的垂直分布特征,因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。MAX-DOAS作为一种被动遥感技术,能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO_(2)进行了立体探测,通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。研究结果表明,在观测期间NO_(2)在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×10^(11)~20.5×10^(11)molecules·cm^(-3)和6.0×10^(15)~5.5×10^(16)molecules·cm^(-2),在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内,且在近地面浓度混合均匀。HONO的VMR和VCD分别在0.03×10^(10)~5.1×10^(10)molecule s·cm^(-3)和3.5×10^(14)~7.0×10^(15)molecules·cm^(-2)之间,浓度高值出现在100 m内,浓度随高度的升高而明显下降。通过对HONO和NO_(2)的对比发现,HONO/NO_(2)比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间,表明研究期间HON O主要来自于NO_(2)的转化。对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析,HONO/NO_(2)的比值大于5%,且HONO的浓度值升高(大于0.26×10^(11)molecule s·cm^(-3)),表明污染条件下NO_(2)向HONO的转化作用变强。结合风场信息研究发现,污染期间研究区域的NO_(2)和HONO浓度受到合肥市城区、安徽北部和西北部地区传输的影响。 展开更多

关键词 多轴差分吸收光谱 二氧化氮 气态亚硝酸 垂直分布 反演算法

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大气中新粒子生成机制的研究进展 被引量：1

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作者 汪晶 李梦仁 +1 位作者 洪有为 陈进生 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期87-99,共13页

新粒子生成是大气气溶胶粒子的重要来源之一,对全球空气质量、气候效应和人体健康都有着重要的影响。该文综述了实际环境大气观测新粒子成核过程中使用仪器的发展变化进程和大气中新粒子成核机制以及随后增长过程的重要研究成果。目前... 新粒子生成是大气气溶胶粒子的重要来源之一,对全球空气质量、气候效应和人体健康都有着重要的影响。该文综述了实际环境大气观测新粒子成核过程中使用仪器的发展变化进程和大气中新粒子成核机制以及随后增长过程的重要研究成果。目前在全球很多不同的大气环境下都观测到了新粒子生成事件发生,并通过实验室研究和模型模拟发现了一些成核和增长机制,然而尚未有统一的机制能够全面系统地解释不同环境下新粒子是如何生成和增长的。特别是中国大气复合污染条件下粒子成核和增长的机制尚不明确。开发和应用先进的监测技术,结合外场观测、实验室研究和模型模拟等研究方法,在不同环境下进行长期的全面综合观测研究,进一步探究新粒子生成和增长背后的化学机制以及新粒子对区域空气质量和全球气候变化产生的影响,是大气新粒子生成研究亟待开展的工作。 展开更多

关键词 新粒子生成 成核监测技术 前体物 成核机制 增长机制

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基于成像差分吸收光谱技术探测合肥市大气边界层NO2斜柱浓度分布研究 被引量：2

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作者 吴子扬 谢品华 +5 位作者 徐晋 李昂 张强 胡肇焜 李晓梅 田鑫 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期720-726,共7页

近年来,中国经济发展迅速,工业化程度越来越高,大气环境污染问题加剧,严重影响人民的日常生活,因此对大气污染物的实时监测研究尤为重要。城市边界层大气中各类污染源排放的相互作用,使得其污染问题复杂多变,特别是在重污染过程中污染... 近年来,中国经济发展迅速,工业化程度越来越高,大气环境污染问题加剧,严重影响人民的日常生活,因此对大气污染物的实时监测研究尤为重要。城市边界层大气中各类污染源排放的相互作用,使得其污染问题复杂多变,特别是在重污染过程中污染物在大气中的垂直分布和变化情况问题。成像差分吸收光谱(I-DOAS)技术用于对污染物空间分布的探测,国内外对该技术的研究主要基于地基扫描、机载和星载平台,因其具有长距离、多组分、高分辨同时连续实时观测的特点,观测范围可从小尺度逐渐向大区域拓展,可为分析大气环境现状提供重要数据支撑。地基成像差分吸收光谱技术一般用于对某一污染源的探测,主要研究其对城市大气边界层污染物分布的探测方法,其中介绍了基于比尔-朗伯定律的差分吸收光谱(DOAS)原理,分析了基于"推扫"方式的成像系统的成像原理,并且以大气中常见污染物NO2为例,2018年6月12日在合肥市科学岛开展对边界层大气NO2的成像遥测实验,将多芯光纤束前端与紫外镜头耦合,后端连接光谱仪狭缝,紫外镜头搭载于二维转台电机上,设置二维旋转电机合适的仰角,水平方向上从0°旋转至90°,观测区域中主要包括郊区,电厂区和城市区三个典型区域。选择天顶太阳光谱作为参考谱,将测量光谱、参考谱进行相应多通道光谱合并及提取,每采集一次可获得相对应的38条光谱。使用DOAS反演方法对所有测量光谱进行数据反演,得到38×90组NO2的差分斜柱浓度(DSCD),并根据观测角度的几何模型,将浓度信息与空间维上的像元相匹配,按照扫描方向进行依次插值重构,扣除复杂背景后,获得合肥市边界层NO2差分斜柱浓度的二维分布图像,并且与当天同时进行实验的MAX-DOAS观测数据作对比,两者在郊区、电厂区和城市区的相关系数分别为0.86,0.87和0.83,结果表明该系统能够有效获取城市边界层大气污染物浓度分布信息。 展开更多

关键词 差分吸收光谱 城市边界层 二氧化氮 二维分布成像

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基于后向轨迹的平潭大气污染输送来源研究 被引量：11

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作者 陈乃华 胡宝叶 +3 位作者 杨玉香 游建勇 林浩然 杨育姗 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2019年第8期938-945,共8页

利用全球资料同化系统(GDAS)数据和拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式,分析了2016年12月至2017年11月平潭不同季节和O3超标日的气流后向轨迹。结合聚类分析和平潭空气监测数据,分析各季节不同气流类型对污染物浓度的影响,利用潜在源... 利用全球资料同化系统(GDAS)数据和拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式,分析了2016年12月至2017年11月平潭不同季节和O3超标日的气流后向轨迹。结合聚类分析和平潭空气监测数据,分析各季节不同气流类型对污染物浓度的影响,利用潜在源贡献因子(PSCF)法和浓度权重轨迹(CWT)法分析O3污染潜在源区。并以2017年4月28-30日平潭O3污染为例研究O3污染过程。结果表明:影响平潭的气团来源季节差异性较大,受内陆地区气流影响时O3浓度明显高于受海洋型气流影响。平潭O3潜在源区主要集中在江苏、上海,其次为江西及福建内陆。江西中部、福建中北部及沿海地区的污染物外来输送对2017年4月28-30日期间平潭O3污染具有一定的贡献。可见,加强大气污染区域联防联控对O3污染防治具有重要的意义。 展开更多

关键词 后向轨迹 O3 潜在源区 平潭

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大气HO_(x)自由基湍流标定系统研究

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作者 王怡慧 胡仁志 +5 位作者 谢品华 王凤阳 张国贤 林川 刘小燕 汪悦 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2384-2390,共7页

HO_(x)(OH,HO_(2))自由基是大气中重要的氧化剂,准确测量大气HO_(x)自由基的浓度对研究大气光化学反应机理有着重要作用。气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)已广泛应用于HO_(x)自由基的外场观测,准确标定是FAGE系统准确测量大气HO_(x)自... HO_(x)(OH,HO_(2))自由基是大气中重要的氧化剂,准确测量大气HO_(x)自由基的浓度对研究大气光化学反应机理有着重要作用。气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)已广泛应用于HO_(x)自由基的外场观测,准确标定是FAGE系统准确测量大气HO_(x)自由基的重要前提。介绍了一种可以产生准确OH和HO_(2)自由基浓度的便携式湍流标定系统。该系统是基于低压汞灯产生的185 nm线辐射处于湍流状态的H 2O和O 2产生一定浓度的HO_(x)自由基。该系统中产生的自由基浓度分布均匀,适用于多种平台的系统标定。为了准确计算出湍流标定装置中产生HO_(x)自由基的浓度,分别开展了氧气和水汽吸收截面的测量。利用高精度的腔衰荡光谱(CRDS)系统测量臭氧浓度,并用冷镜式露点仪对温湿度计测量水汽的浓度进行修正,提高标定系统HO_(x)自由基浓度计算的准确度。为了便携化湍流标定系统的外场应用,快速获取标定系统中产生的HO_(x)自由基的浓度,测量了用于探测汞灯光强的光电倍增管的灵敏度因子,实现用汞灯光强代替标定系统中产生的臭氧浓度。考虑到HO_(x)自由基的活性比较高,在湍流标定系统传输的过程中会有一定的壁碰撞损失,通过改变汞灯和标定装置出气口之间的距离对HO_(x)自由基在标定系统中的壁碰撞损失进行定量测量。将搭建好的湍流标定系统应用于基于气体扩张激光诱导荧光技术HO_(x)自由基探测系统(FAGE-HO_(x))的准确标定测试,根据OH自由基在标定系统中的壁碰撞损失对FAGE系统中探测的OH自由基荧光数进行修正,实验结果表明修正后的OH自由基荧光数和OH自由基浓度之间有着良好的相关性,这说明HO_(x)自由基湍流标定系统具有很好的准确性,并且体积小方便携带,适用于外场复杂环境条件下的系统标定。 展开更多

关键词 湍流标定系统 HO_(x)自由基 气体扩张激光诱导荧光技术

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柴油车尾气氧化催化剂硫磷中毒研究进展 被引量：1

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作者 刘丛玮 王猛 +1 位作者 张燕 单文坡 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期23-35,共13页

柴油车尾气氧化催化剂(DOC)是柴油车污染物排放后处理系统的重要组成部分,主要作用是有效去除未完全燃烧产生的一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HC),并将部分一氧化氮(NO)氧化为二氧化氮(NO_(2)),促进后续柴油颗粒捕集器(DPF)再生和氨选择性... 柴油车尾气氧化催化剂(DOC)是柴油车污染物排放后处理系统的重要组成部分,主要作用是有效去除未完全燃烧产生的一氧化碳(CO)和碳氢化合物(HC),并将部分一氧化氮(NO)氧化为二氧化氮(NO_(2)),促进后续柴油颗粒捕集器(DPF)再生和氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR)反应。但在实际运行时,处于整个后处理系统最前端的DOC不可避免地会受到柴油以及润滑油中硫化物和磷化物的毒化,从而影响催化剂后处理的净化效率。本文从硫磷对DOC催化性能的影响、硫磷中毒机制和缓解硫磷中毒策略3个方面详细综述了DOC催化剂硫、磷及硫磷复合中毒的研究进展,并针对DOC硫、磷中毒的科学研究与实际应用之间存在的差距,展望了未来抗硫磷中毒DOC催化剂的发展方向。 展开更多

关键词 柴油车 尾气氧化催化剂 硫磷中毒 中毒机制 缓解中毒策略

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2017年汾渭平原东部大气颗粒物污染特征分析 被引量：21

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作者 李雁宇 李杰 +2 位作者 曾胜兰 朱莉莉 王威 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第1期63-72,共10页

高度集中的煤炭产业和繁忙的交通运输使得汾渭平原成为全国污染最严重的地区之一.利用中国环境监测总站发布的大气环境监测资料,以统计的方法分析了2017年汾渭平原东部三门峡市、运城市、渭南市、洛阳市的颗粒物质量浓度演变特征,并与... 高度集中的煤炭产业和繁忙的交通运输使得汾渭平原成为全国污染最严重的地区之一.利用中国环境监测总站发布的大气环境监测资料,以统计的方法分析了2017年汾渭平原东部三门峡市、运城市、渭南市、洛阳市的颗粒物质量浓度演变特征,并与北京市开展对比分析.结果表明:①2017年汾渭平原东部颗粒物污染形势较为严峻,ρ(PM2.5)年均值范围为61~75μg/m^3,高于北京市(58μg/m^3),ρ(PM2.5)/ρ(PM10)范围为0. 47~0. 57,远低于北京市的0. 66,说明汾渭平原东部一次颗粒物的贡献更为显著.②与北京市相比,汾渭平原东部重污染有效时数较长,在三门峡市、运城市、渭南市和洛阳市出现PM2.5重度及以上污染过程的时数分别占全年总时数的6. 56%、8. 91%、9. 23%和9. 10%.但由于汾渭平原东部重污染期间颗粒物质量浓度较北京市低,因此造成汾渭平原东部和北京市重度及以上污染过程中颗粒物质量浓度平均值在颗粒物质量浓度年均值中占比基本相同.③汾渭平原东部颗粒物质量浓度的周变化特征与北京市有显著区别.④重污染期间,汾渭平原东部ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日变化特征与ρ(SO2)相同,均呈白天高、夜间低的特征,而北京市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)的日变化特征与ρ(SO2)相反,呈白天低、夜间高的特征,说明汾渭平原东部特殊的能源结构、边界层动力演变和局地环流造成高架点源对重污染期间污染物质量浓度的影响较显著.研究显示,汾渭平原东部应该加强重污染期间高架点源的管控. 展开更多

关键词 汾渭平原 空气质量 重污染 PM2.5 PM10

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北京市大兴区夏季大气中醛酮类化合物的污染水平、来源及影响 被引量：11

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作者 李元昭 李少华 +7 位作者 张成龙 王亚飞 刘鹏飞 薛朝阳 刘成堂 刘俊锋 张圆圆 牟玉静 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第7期1999-2015,共17页

本研究采用2,4-二硝基苯肼(DNPH)涂敷硅胶柱于2018年8月至9月在北京市大兴区开展了为期32 d的大气醛酮类化合物样品采集,并利用高效液相色谱对采集样品中醛酮类化合物进行了定量分析。大兴区大气中共检测出10种醛酮类化合物,体积分数总... 本研究采用2,4-二硝基苯肼(DNPH)涂敷硅胶柱于2018年8月至9月在北京市大兴区开展了为期32 d的大气醛酮类化合物样品采集,并利用高效液相色谱对采集样品中醛酮类化合物进行了定量分析。大兴区大气中共检测出10种醛酮类化合物,体积分数总平均值为(5.68±4.25)×10^(−9),其中甲醛、丙酮和乙醛的体积分数分别为(3.31±2.44)×10^(−9),(1.31±1.23)×10^(−9)和(0.89±0.77)×10^(−9),占醛酮类化合物总体积分数的83.89%。醛酮类化合物与CO和NOx的平均浓度日变化趋势十分相似,均呈现夜晚高白天低的日变化特征,表明燃烧源和汽车尾气可能是大兴区大气醛酮类化合物的重要来源。分别以CO和O3作为一次和二次来源的示踪物,采用多元线性回归的分析方法对大气中醛酮类化合物进行了来源分析,结果表明:大兴区甲醛和乙醛主要来自一次来源,分别占其总来源的82.02%和74.45%,而一次来源对丙酮贡献仅为42.04%。基于光化学辐射通量测定,计算了甲醛、乙醛和丙酮的光解速率及其对过氧自由基的贡献,发现这三种主要醛酮化合物在污染天的光解速率以及过氧自由基的产生速率相对清洁天可提高3—5倍,从而促进了NO向NO2转化以及O3的形成。 展开更多

关键词 醛酮类化合物 北京市 光解速率 大气氧化性 臭氧生成潜势

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气团来源对沿海城市PM_(2.5)中二次水溶性无机离子形成特征的影响研究 被引量：5

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作者 林佳梅 易辉 +2 位作者 佟磊 李建荣 肖航 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2019年第4期795-802,共8页

大气细颗粒物(PM_(2.5))与雾霾天气密切相关,PM_(2.5)吸附的有毒有害物质,可能给人体健康带来危害。二次水溶性无机离子(SNA,包括SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+)是PM_(2.5)的重要组分,研究PM_(2.5)中SNA污染特征及形成和演化的影响因素,对... 大气细颗粒物(PM_(2.5))与雾霾天气密切相关,PM_(2.5)吸附的有毒有害物质,可能给人体健康带来危害。二次水溶性无机离子(SNA,包括SO_4^(2-)、NO_3^-和NH_4^+)是PM_(2.5)的重要组分,研究PM_(2.5)中SNA污染特征及形成和演化的影响因素,对认识雾霾污染的生消机制,提升人们的生活质量具有重要意义。利用在线气体及气溶胶成分监测系统(MARGA)观测了宁波市滨海地区春季、夏季和秋季大气PM_(2.5)中的SNA和气态污染物的变化趋势,并利用后向轨迹分析研究了不同气团影响下污染物的日变化规律。结果表明,观测期间,SNA在PM_(2.5)中的平均占比约为70.7%,NO_3^-是导致PM_(2.5)污染加重的主导离子。NO_3^-和SO_4^(2-)受气团传输影响较大,来自陆地气团的质量浓度普遍高于海洋气团,来自西北内陆方向的污染物输送是导致宁波空气质量下降的主要原因。宁波大气中的硫氧化率(SOR)较高,SO_4^(2-)主要由SO_2发生二次氧化反应生成;SO_4^(2-)的形成与相对湿度(RH)密切相关,SOR随着RH的增加而显著增大,当RH>85%时,大气中的硫氧化物绝大部分以SO_4^(2-)形式存在,SOR接近1;而温度变化对SOR无明显影响;来自西南与东部受海洋显著影响的气团SOR高于来自陆地气团的相应值。夏季RH普遍较高,西南方向气团影响下高浓度的气态污染物(NO_2、O_3、NH_3)可明显促进SO_4^(2-)的生成,一定程度上控制人为气态污染物的排放能有效减少SO_4^(2-)生成。与SOR比较而言,氮氧化率(NOR)和NO_3^-与温度、RH、气态污染物浓度等环境因素的关系比较复杂,暗示多种反应机理共同作用影响氮氧化物的转化。 展开更多

关键词 二次水溶性无机离子 后向轨迹聚类 MARGA 气团 PM2.5

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天地一体化遥感监测大气污染技术进展 被引量：17

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作者 赵冉 胡启后 +4 位作者 孙中平 吴跃 邢成志 刘浩然 刘诚 《环境科学研究》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期28-40,共13页

天地一体化遥感监测技术通过地基和卫星融合互补,成为研究大气污染来源、传输和影响的重要方法.但目前国外主导的地基和卫星遥感算法不适应国内复杂大气环境,其数据可靠性尚需验证.为进一步推动国内大气研究自主性,厘清天地一体化遥感... 天地一体化遥感监测技术通过地基和卫星融合互补,成为研究大气污染来源、传输和影响的重要方法.但目前国外主导的地基和卫星遥感算法不适应国内复杂大气环境,其数据可靠性尚需验证.为进一步推动国内大气研究自主性,厘清天地一体化遥感监测技术发展现状,对相应的平台建设、算法研发及应用实例进行介绍.结果表明:①可通过地基观测网络实时连续监测大气污染物的浓度(柱总量)廓线信息,目前国内组建并运行了CNEMC空气质量监测网络和USTC地基遥感网络.②可通过紫外-可见波段卫星载荷获取全球区域尺度大气污染物的浓度(柱总量)廓线产品,GF-5搭载的EMI填补了国内该类载荷的空白,基于DOAS(BOAS)的柱总量反演算法、基于OE的垂直廓线反演算法是当下国际主流业务算法.③天地一体化遥感监测技术以高精度、广覆盖、准定位的优势得到快速发展,可为亟需解决的大气污染治理成效评估、作用机理研究、区域传输测算及精准溯源等难题提供技术支持.研究显示,天地一体化遥感监测技术需以应用化和业务化为导向,加快观测平台硬件建设,加强相关反演算法研发,深入融合多平台数据,全面推进大气遥感监测技术的立体化和系统化发展. 展开更多

关键词 大气环境 污染 立体遥感 卫星 地基网络 高光谱

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基于离轴积分腔输出光谱对泰州大气NH 3浓度观测与分析 被引量：4

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作者 张国贤 胡仁志 +7 位作者 谢品华 王凤阳 王怡慧 童金钊 陈仕意 李姝乐 邱婉怡 刘文清 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期360-367,共8页

氨(NH 3)是大气中活性氮最主要的还原形式,是形成二次无机铵盐的重要气态前体物。在中国极度污染的条件下,这些铵盐可占PM 2.5质量的40%~60%。NH 3污染不仅影响全球的光辐射强度,而且会加剧大气光化学污染。目前,城市地区氨气来源仍存... 氨(NH 3)是大气中活性氮最主要的还原形式,是形成二次无机铵盐的重要气态前体物。在中国极度污染的条件下,这些铵盐可占PM 2.5质量的40%~60%。NH 3污染不仅影响全球的光辐射强度,而且会加剧大气光化学污染。目前,城市地区氨气来源仍存在一定争议。为研究泰州地区NH 3污染情况,并深入了解NH 3的来源。2018年6月6日至15日,基于离轴积分腔输出光谱技术,开展了夏季泰州地区大气NH 3浓度的连续观测。其他污染物浓度(如NH3,NOx,CO,NH4^+)同步进行测量。观测点位距离交通枢纽300 m,观测期间NH 3的平均浓度为25.1±4.5μg·m^-3,相比国内外其他城市,该地区NH3污染处于较高水平。白天与夜间NH 3浓度均值无明显差异,但总体呈现白天降低夜晚升高的趋势。夜间温差大,大气边界层较为稳定,是污染物得以累积的原因之一;晨间NH3浓度急剧升高,主要考虑为夜间沉积在水汽中的NHx(气态NH3与颗粒态NH4^+)的蒸发所带来。随着光照进一步增强,环境水汽中NH x的蒸发逐渐结束,光化学反应过程逐渐占据主导,NH3浓度上涨速度缓慢,逐渐趋于平衡,并在之后出现迅速下降。在湿度较大的夜间,NH x的沉积过程更加明显。结合观测期间的气象参数以及与常规污染物的相关性,讨论了泰州地区的污染物变化趋势及污染水平。结果表明,大部分日期交通排放对泰州地区NH 3浓度影响较小,仅6月7日早高峰期NH3与NOx,CO相关性较好,R^2分别为0.740与0.911,推测当日交通排放影响较大,交通源是NH 3的重要局地源。进一步进行了后向轨迹分析,比较了观测期间不同气团所导致的污染物浓度变化。结合观测结果分析可知,观测点西北方向工业园区污染排放可能是导致6月10日夜间污染事件的重要原因。 展开更多

关键词 氨气 排放源 后向轨迹 蒸发效应

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基于多轴差分吸收光谱技术的合肥地区气溶胶观测研究 被引量：2

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作者 李晓梅 谢品华 +5 位作者 徐晋 李昂 田鑫 任博 胡肇焜 吴子扬 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第3期712-719,共8页

大气气溶胶的直径从几纳米到几十微米不等,对大气辐射评估、全球气候变化、当地空气质量和能见度以及人类健康都有着直接或间接影响,尤其秋冬季节是雾霾高发期,更有利于大气气溶胶的生成、转化和积累。目前,用于气溶胶信息观测的技术有... 大气气溶胶的直径从几纳米到几十微米不等,对大气辐射评估、全球气候变化、当地空气质量和能见度以及人类健康都有着直接或间接影响,尤其秋冬季节是雾霾高发期,更有利于大气气溶胶的生成、转化和积累。目前,用于气溶胶信息观测的技术有很多,包括激光雷达、太阳光度计、华盖计、卫星遥感等。多轴差分光学吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动遥测式光谱设备,具有稳定、可实时连续监测等特点,可同时获取多种痕量气体的浓度信息,且能反演气溶胶光学厚度(AOD)和气溶胶廓线。介绍了MAX-DOAS反演气溶胶信息的算法,并于2017年12月至2018年1月,在合肥市科学岛开展了MAX-DOAS观测,观测方位角为0度(正北),垂直方向上从低到高扫描10个仰角;反演时取中午时段的天顶方向测量光谱作为参考光谱。在337~370 nm波段,利用QDOAS软件计算出O4斜柱浓度(DSCD),然后再利用气溶胶廓线反演算法(PriAM)反演出AOD和气溶胶消光系数(AE)。将结果与太阳光度计CE318测得的AOD做对比,小时均值和日均值的相关性系数均为0.91,结果表明MAX-DOAS在获取气溶胶信息方面具有较高的可靠性。同时,将MAX-DOAS获得的近地面气溶胶消光系数与地面站点的点式仪器测得的PM2.5浓度进行了相关性对比,日均值和小时均值线性拟合相关系数r分别为0.83和0.62,进一步验证了MAX-DOAS获取气溶胶信息的可靠性。由于冬季是雾霾的高发期, AOD值较高,选取2017年12月3日至6日的一次雾霾过程,廓线结果表明气溶胶主要分布在1.5 km以下,结合当时的风场信息及雾霾期间的气流后向轨迹图,可知此次污染是西北方向污染气团输送导致的。 展开更多

关键词 多轴差分吸收光谱 太阳光度计 溶胶光学厚度 气溶胶消光系数

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深紫外波段苯的差分光学吸收光谱DOAS定量方法研究 被引量：6

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作者 叶凯迪 秦敏 +6 位作者 方武 段俊 唐科 孟凡昊 张鹤露 谢品华 徐文斌 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期3007-3013,共7页

取代基通过取代苯环上的H原子形成不同苯系物(苯、甲苯、二甲苯等),其共有结构苯环上的不固定π键电子受到激发,使得苯系物在紫外波段240~280 nm具有明显的特征吸收结构,鉴于此大气中的苯及相关的苯系物可以通过差分光学吸收光谱(DOAS)... 取代基通过取代苯环上的H原子形成不同苯系物(苯、甲苯、二甲苯等),其共有结构苯环上的不固定π键电子受到激发,使得苯系物在紫外波段240~280 nm具有明显的特征吸收结构,鉴于此大气中的苯及相关的苯系物可以通过差分光学吸收光谱(DOAS)方法来进行定量,但采用该波段测量需要考虑以下问题:首先是氧气(O_(2))的吸收干扰问题,苯(C_(6)H_(6))在该波段的吸收截面与O_(2)在243~287 nm Herzzberg带相互重叠,且O_(2)的特征光谱结构随O_(2)的浓度不同而变化,导致O_(2)的吸收光学密度与O_(2)的浓度不成线性关系。其次,苯系物结构上的相似性使其在紫外波段的特征吸收结构差别较小并且相互重叠,从而对C_(6)H_(6)的拟合产生干扰。此外,除了O_(2)和苯系物以外,还有臭氧(O_(3))、二氧化硫(SO_(2))等干扰。C_(6)H_(6)在195~208 nm的深紫外波段具有较大的吸收截面(2.417×10^(-17)cm^(2)·molecule-1),为240~260 nm处截面大小(2.6×10^(-18)cm^(2)·molecule^(-1))的9倍左右,针对C_(6)H_(6)在深紫外195~208 nm波段的吸收特征,开展便携式DOAS定量方法研究,采用该波段进行C_(6)H_(6)的光谱定量分析并应用到实际的外场观测。通过建立C_(6)H_(6)与干扰气体SO_(2),氨(NH_(3)),二硫化碳(CS_(2))和一氧化氮(NO)的差分吸收截面的二维相关性矩阵,获取C_(6)H_(6)光谱定量的最优反演波段。通过开展实验室条件下C_(6)H_(6),SO_(2)和NH_(3)不同浓度配比的混气实验对195~208 nm波段反演C_(6)H_(6)的效果进行评估。实验结果显示,采用195~208 nm波段进行光谱反演的探测限为17.6μg·m^(-3),光谱反演浓度与理论浓度的相对测量误差均小于5%且RSD(相对标准偏差)小于3%,同时与240~260 nm波段反演结果进行对比,相对误差小于5%。在外场实际情况下,利用便携式DOAS系统获取190~300 nm的大气测量光谱,通过DOAS方法解析并结合GPS信息,获得了某化工园区C_(6)H_(6)的污染浓度分布,实验结果表明采用195~208 nm深紫外波段同样能适用于对C_(6)H_(6)的光谱定量,与240~260 nm波段反演结果进行对比,二者的相关性达到了0.98且相对误差小于10%。 展开更多

关键词 差分光学吸收光谱 DOAS 苯 深紫外

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过氧乙酰硝酸酯分析仪的光化学合成标定方法研究及应用 被引量：1

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作者 陈瑾一 彭月祥 +4 位作者 张成龙 孙旭 贺晓伟 刘成堂 牟玉静 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1862-1870,共9页

搭建了一套过氧乙酰硝酸酯(PAN)同步稀释光化学合成系统,就光源及光照强度、产物残留等因素对PAN光化学合成与PAN分析仪标定的影响进行了分析与探讨.最终选用遮挡3/4长度的312 nm紫外灯管作为系统光照条件,确保PAN的高效率合成且丙酮光... 搭建了一套过氧乙酰硝酸酯(PAN)同步稀释光化学合成系统,就光源及光照强度、产物残留等因素对PAN光化学合成与PAN分析仪标定的影响进行了分析与探讨.最终选用遮挡3/4长度的312 nm紫外灯管作为系统光照条件,确保PAN的高效率合成且丙酮光解副产物对标定干扰最小.系统内产物残留影响PAN合成的稳定性,实验前应当采用零级空气清洗反应池以降低残留的影响.优化的同步稀释光化学合成系统可在半小时后实现PAN的连续稳定合成,不同浓度梯度PAN的合成相对标准偏差值均小于2%.利用本套系统对北京市2019年3月大气PAN外场观测中的PAN在线分析仪进行了标定,获得观测期间北京大气中PAN体积分数范围为0.20×10^(−9)-7.34×10^(−9),平均值为(1.88×10^(−9))±(1.63×10^(−9)),显著高于2011年同期平均浓度水平.大气污染物在静稳天气条件下的累积增强了大气氧化性,促进了大气中PAN和PM_(2.5)的生成与积累,使得春季大气PAN与PM_(2.5)浓度呈现显著正相关. 展开更多

关键词 PAN 光化学合成 标定方法

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多孔材料吸附空气中丙酮的研究进展 被引量：6

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作者 程存喜 刘芳 +1 位作者 邵再东 郑煜铭 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期41-52,共12页

丙酮气体的无控排放会对生态环境和人体健康造成严重危害。吸附法因具有操作简单、经济环保等优点,是去除丙酮气体的有效方法之一。吸附剂是影响吸附性能的关键,其性能主要取决于其微观结构及表面物化特性。该文综述了现阶段多孔材料用... 丙酮气体的无控排放会对生态环境和人体健康造成严重危害。吸附法因具有操作简单、经济环保等优点,是去除丙酮气体的有效方法之一。吸附剂是影响吸附性能的关键,其性能主要取决于其微观结构及表面物化特性。该文综述了现阶段多孔材料用于丙酮吸附研究进展,从吸附剂的种类和吸附机理着手,详细论述了吸附剂的制备及改性对其物化特性的影响,以揭示吸附剂结构及表面化学特性与吸附丙酮性能间的构效关系。结果表明,高浓度(大气体分压)条件下,比表面积和孔体积大小是影响丙酮吸附的主要限制因素;低浓度(小气体分压)条件下,超微孔和表面官能团则对丙酮吸附起主要作用。目前多孔材料在吸附丙酮气体的应用仍面临一定的挑战,提高吸附剂制备效率、开发高性能吸附剂和构建多因素吸附体系是今后研究的重点方向。 展开更多

关键词 丙酮 多孔材料 孔结构 表面化学特性 吸附机理 吸附性能

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基于车载被动DOAS系统的化工园区甲醛柱浓度精确反演研究 被引量：4

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作者 胡肇焜 李昂 +2 位作者 谢品华 吴丰成 徐晋 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第10期3028-3033,共6页

甲醛(HCHO)是大气中含量最为丰富的羰基化合物,是非甲烷可挥发性有机化合物(NMVOCs)的最重要的中间产物之一,广泛参与大气中的光化学反应,同时也是气溶胶的重要前体物,在大气化学中承担了非常重要的作用。石油化工行业的VOCs类排放是城... 甲醛(HCHO)是大气中含量最为丰富的羰基化合物,是非甲烷可挥发性有机化合物(NMVOCs)的最重要的中间产物之一,广泛参与大气中的光化学反应,同时也是气溶胶的重要前体物,在大气化学中承担了非常重要的作用。石油化工行业的VOCs类排放是城市大气中HCHO的重要来源,而目前化工园区中的HCHO等NMVOCs类污染物主要通过点式设备获取近地面浓度,缺乏立体监测数据。差分光学吸收光谱(DOAS)技术已成功应用于SO2和NO2等污染气体监测,甲醛由于其光学吸收强度相对较弱,反演波段内其他气体交叉干扰强,实际的监测应用相对较少。选取某石化企业,运用被动DOAS方法实现了甲醛柱浓度的精确反演。研究通过建立甲醛吸收截面与其他参与拟合气体吸收截面的二维相关性矩阵,选取甲醛吸收截面同其他气体吸收截面相关性最小的波段,即实现其他气体对甲醛的DOAS反演交叉干扰最小的波段的获取。同时选取外场实际采集的光谱,选择不同起始波段和截止波段做迭代DOAS反演,通过拟合残差来评估甲醛在不同波段的实际反演效果。在截面间交叉干扰小,拟合残差低的波段范围内,选择尽量宽的波段作为最佳的拟合波段,实现甲醛的精确DOAS反演。由甲醛同其他气体吸收截面的二维相关性矩阵结果,甲醛与NO2,SO2和O3和O4间在大部分波段内相关性均在0.5以下,交叉干扰小;甲醛同BrO在起始波长318~320nm,截止波长340~346nm以及起始波长330~334nm,截止波长354~360nm两个波段范围内截面间相关性小于0.5,适合作为HCHO的反演波段。通过选择不同起始波段和截止波段做甲醛的迭代DOAS反演,结合拟合截面相关性分析结果综合考虑,最终采用332.4~358.1nm作为HCHO的反演波段,拟合残差在10-4量级。利用车载被动DOAS系统,通过建立吸收截面间二维相关性矩阵并通过实测光谱的迭代反演,获取了适用于该套系统的HCHO最佳拟合波段,拟合残差降低至10-4量级,在实现甲醛精确反演的基础上,结合系统GPS信息,获取了某化工企业甲醛柱浓度的空间分布,整个外场观测期间,HCHO的反演误差低于6%。结果表明,车载被动DOAS系统在快速获取化工园区甲醛空间分布信息上可以发挥重要作用,为城市大气中甲醛的立体监测提供了一种有效测量手段。 展开更多

关键词 大气污染 化工园区 DOAS 拟合波段 HCHO

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2014~2020年东部沿海典型城市甲醛柱浓度年际变化研究

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作者 谭琦馨 葛宝珠 +8 位作者 王大玮 潘小乐 王君华 陈学舜 杨文夷 陈焕盛 杨颖川 张颖 王自发 《气候与环境研究》 CSCD 北大核心 2022年第2期276-284,共9页

利用臭氧检测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)反演的甲醛柱浓度数据(OMHCHO_003),选取山东省日照市作为东部典型沿海城市,分析其2014~2020年甲醛柱浓度的时空变化特征和影响因素,发现其甲醛柱浓度空间分布呈现季节性特征,夏季高值... 利用臭氧检测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)反演的甲醛柱浓度数据(OMHCHO_003),选取山东省日照市作为东部典型沿海城市,分析其2014~2020年甲醛柱浓度的时空变化特征和影响因素,发现其甲醛柱浓度空间分布呈现季节性特征,夏季高值是其他季节平均值的1.5倍左右,且夏季高值呈带状分布于西北部莒县境内。日照市7年间全境甲醛柱浓度呈现显著增长,其中东港区增幅达到0.20×10^(15) mol cm^(−2) a^(−1),该增幅与高人为源排放的京津冀地区的甲醛柱浓度增幅趋于一致,并且日照市甲醛柱浓度与森林覆盖、机动车保有量、工业能源消耗量存在显著相关性。为进一步探究山东省日照市在中国东部沿海城市中甲醛柱浓度变化,选取共32个中国东部沿海城市(对应六大沿海省份辽宁、山东、江苏、浙江、福建和广东省),对比分析其2014~2020年夏季甲醛柱浓度含量和变化趋势,其中山东省日照市甲醛柱浓度7年间增幅在32个中国东部沿海城市中排名第一。本研究对山东省日照市的甲醛防控部署有非常好的应用和参考,并很好地弥补了中国东部沿海城市甲醛柱浓度研究的空白。 展开更多

关键词 日照市 卫星柱浓度 甲醛 变化趋势 工业能耗

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基于MAX-DOAS测定大气紫外波段水汽的吸收及其对DOAS反演影响的评估

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作者 任红梅 李昂 +11 位作者 胡肇焜 谢品华 徐晋 黄业园 李晓梅 钟鸿雁 张海蓉 田鑫 任博 郑江一 王帅 柴文轩 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期3314-3320,共7页

大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低,然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术,可以同时反演气溶胶、多种痕量气体(如NO_(2),SO_(2),HCHO,HONO等)以及水汽,常用于... 大气水汽的吸收强度从微波区域到可见蓝光区域逐渐降低,然而在紫外波段的吸收却经常被人忽略。多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS)技术是一种被动光学遥感技术,可以同时反演气溶胶、多种痕量气体(如NO_(2),SO_(2),HCHO,HONO等)以及水汽,常用于区域大气立体分布及输送监测,具有成本低、时间分辨率高、稳定、可实时监测等特点。水汽是一种重要的温室气体,在紫外波段反演一些痕量气体时水汽的吸收经常不被考虑,可能对紫外波段痕量气体的反演造成影响,从而产生系统误差。介绍了基于MAX-DOAS对紫外波段大气水汽的反演,于2020年6月1日—9月24日在西安乾县进行观测,通过选取最优反演波段,并将反演结果与可见蓝光波段的水汽进行对比,证实了紫外波段存在水汽吸收,评估了紫外水汽的吸收对同波段痕量气体反演的影响。首先,根据不同拟合波段反演的水汽均方根误差(RMS)以及水汽和O_(4)的吸收截面情况,选取紫外和可见蓝光波段水汽的最优反演波段分别为351~370和434~455 nm。其次,通过DOAS拟合得到紫外和可见蓝光波段O_(4)和H_(2)O的对流层差分斜柱浓度(DSCD),分别将紫外和可见波段的O_(4)DSCD和H_(2)O DSCD做相关性分析,两个波段O_(4)DSCD的相关系数r=0.85,H_(2)O DSCD的相关系数r=0.80。为消除不同波段的辐射传输差异,将同波段的H_(2)O DSCD和O_(4) DSCD作比值,两个波段H_(2)O DSCD/ODSCD的相关系数r=0.89。紫外和可见蓝光波段H_(2)O DSCD/O_(4) DSCD的高相关系数表明,即使在相对沿海城市水汽浓度较低的西安市,在363 nm附近的紫外波段同样存在水汽吸收,这将会对采用DOAS技术在紫外波段反演其他痕量气体造成影响。最后,分别对可能受紫外波段水汽吸收影响的气体(O_(4),HONO和HCHO)进行DOAS反演误差评估,紫外波段水汽的吸收将使O_(4) DSCD,HONO DSCD以及HCHO DSCD在DOAS拟合过程中增加,分别对应于+1.16%,+8.55%和+9.04%的变化。 展开更多

关键词 多轴差分吸收光谱 紫外波段 水汽 误差评估

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