铜基电催化剂在CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)中产高附加值产物的潜力巨大,是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时,安培级电流是实现多碳(C_(2+))产业化的关键。然而,由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应,工业电流密度下的C_(2+)...铜基电催化剂在CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)中产高附加值产物的潜力巨大,是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时,安培级电流是实现多碳(C_(2+))产业化的关键。然而,由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应,工业电流密度下的C_(2+)选择性仍然不令人满意。在此,我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明,Cu-Cx催化剂(x为催化剂中C的原子百分数)能有效催化CO_(2)RR生成C_(2+)产物。特别是在流动池中,Cu-C6%在−0.72 V vs.RHE(相对可逆氢电极)条件下,电流密度可达1.25 A∙cm^(−2),C_(2)H_(4)和C_(2+)产物的法拉第效率(FE)分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附,降低了C―C耦合的能垒,从而促进了C_(2+)产物的生成。展开更多
文摘铜基电催化剂在CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)中产高附加值产物的潜力巨大,是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时,安培级电流是实现多碳(C_(2+))产业化的关键。然而,由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应,工业电流密度下的C_(2+)选择性仍然不令人满意。在此,我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明,Cu-Cx催化剂(x为催化剂中C的原子百分数)能有效催化CO_(2)RR生成C_(2+)产物。特别是在流动池中,Cu-C6%在−0.72 V vs.RHE(相对可逆氢电极)条件下,电流密度可达1.25 A∙cm^(−2),C_(2)H_(4)和C_(2+)产物的法拉第效率(FE)分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附,降低了C―C耦合的能垒,从而促进了C_(2+)产物的生成。
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