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通过铁掺杂和造孔提高氮掺杂石墨烯/碳纳米管复合物电催化氧还原性能的研究(英文) 被引量:1
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作者 张云 胡劲松 +3 位作者 江文杰 郭琳 魏子栋 万立骏 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期401-409,共9页
氧还原反应催化剂的性能直接影响着能源转换和存储器件如燃料电池和金属-空气电池的性能.开发低成本、高性能的非铂族金属氧还原催化剂对于这类器件的实际应用和商业化十分重要,因此备受关注.氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物同时具备碳... 氧还原反应催化剂的性能直接影响着能源转换和存储器件如燃料电池和金属-空气电池的性能.开发低成本、高性能的非铂族金属氧还原催化剂对于这类器件的实际应用和商业化十分重要,因此备受关注.氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物同时具备碳纳米管的良好导电性能和有利于传质的三维网络结构优点,以及氮掺杂石墨烯的高活性优点,因此有望发展为这类可替代铂族催化剂的氧还原电催化剂之一,但目前其催化性能还需进一步提高.本文研究发现通过在氮掺杂石墨烯/碳纳米管复合物的过程中引入铁元素可以有效提高催化剂的氧还原活性,并且发现通过在热处理和氮掺杂过程中加入二氧化硅纳米颗粒及随后除去二氧化硅,可以在氮掺杂的石墨烯/碳纳米管复合物材料中有效地形成多孔结构.这种多孔结构的形成不仅可以在复合物中引入更多的高活性催化位点,而且有利于暴露更多的催化活性位并促进氧还原反应中的传质过程.结合碳纳米管、石墨烯和多孔结构的三者优点,所制备的多孔氮掺杂碳材料表现出优异的电催化氧还原性能.进一步的实验表明,这类材料还表现出优异的抗甲醇中毒能力和良好的稳定性,因此在性能改进后有望用于燃料电池等能量转换与存储器件. 展开更多
关键词 石墨烯 碳纳米管 电催化剂 氧还原反应 介孔材料
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具有均匀壳层的纳米功能材料∶构筑与应用(英文) 被引量:1
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作者 段舒怡 张伟 +2 位作者 朴俊宇 曹安民 万立骏 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期260-270,共11页
表面修饰是一种重要的材料处理手段,被广泛应用于催化、光化学、电化学等领域.本文阐述了通过表面均匀包覆构建具有特定功能核壳结构的意义,并分析了构筑均匀包覆层的典型合成方法.同时,针对锂离子电池电极材料这一特定应用对象,综述了... 表面修饰是一种重要的材料处理手段,被广泛应用于催化、光化学、电化学等领域.本文阐述了通过表面均匀包覆构建具有特定功能核壳结构的意义,并分析了构筑均匀包覆层的典型合成方法.同时,针对锂离子电池电极材料这一特定应用对象,综述了进行电极材料表面均匀包覆处理的途径,强调了电极材料核壳结构的构筑对于电极材料表面稳定、电化学性能优化等意义. 展开更多
关键词 表面控制 电极材料 核-壳结构 异相成核生长 锂离子电池
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基于金属-氮-碳结构催化剂的质子交换膜燃料电池研究进展 被引量:11
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作者 丁亮 唐堂 胡劲松 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第9期127-147,共21页
质子交换膜燃料电池(PEMFC)可以直接将储存在氢中的化学能无污染地转化为电能,是实现碳减排和碳中和的关键新能源技术。目前的PEMFC技术,尤其是在发生氧还原反应的阴极,还严重依赖铂基贵金属催化剂,导致了燃料电池高昂的成本,限制了其... 质子交换膜燃料电池(PEMFC)可以直接将储存在氢中的化学能无污染地转化为电能,是实现碳减排和碳中和的关键新能源技术。目前的PEMFC技术,尤其是在发生氧还原反应的阴极,还严重依赖铂基贵金属催化剂,导致了燃料电池高昂的成本,限制了其大规模应用。因此,人们对于研究基于低成本非贵金属催化剂的PEMFC展现出了极大的兴趣。自从采用金属-氮-碳结构催化剂作为贵金属催化剂的替代品以来,非铂基PEMFC取得了很多突破,但是当前其在活性和稳定性的表现仍不能令人满意。本文总结了基于金属-氮-碳催化剂的PEMFC性能与活性位点、催化剂结构和催化层结构之间的关系,揭示了催化剂结构对于PEMFC中物质传输的重要作用。另外,为了满足实际需求,本文也总结并讨论了PEMFC可能的失活机理,包括脱金属作用,氮物种的质子化,碳载体腐蚀和孔道水淹等,以及目前发展的可能的解决方案。基于这些认识,本文最后介绍了在提升金属-氮-碳基PEMFC的活性和稳定性方面的最新进展与策略。 展开更多
关键词 质子交换膜燃料电池 非贵金属催化剂 金属-氮-碳 氧还原反应 电催化
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锂硫(硒)电池中的界面问题与解决途径 被引量:1
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作者 李念武 殷雅侠 郭玉国 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期553-560,共8页
由于硫(硒)的导电性差、多硫(硒)化物的溶解、硫(硒)的体积膨胀、锂枝晶等问题,导致构建稳定的界面成为锂硫(硒)电池面临的重大挑战.本文介绍了锂硫(硒)电池的研究进展,并以本课题组的研究工作为主,着重讨论了纳米限域效应、化学成键、... 由于硫(硒)的导电性差、多硫(硒)化物的溶解、硫(硒)的体积膨胀、锂枝晶等问题,导致构建稳定的界面成为锂硫(硒)电池面临的重大挑战.本文介绍了锂硫(硒)电池的研究进展,并以本课题组的研究工作为主,着重讨论了纳米限域效应、化学成键、界面吸附、表面包覆、电解液优化、负极改进等技术方案在锂硫(硒)电池中构建稳定界面的可行性. 展开更多
关键词 锂硫电池 锂硒电池 界面 金属锂负极 纳米技术
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蓬勃发展的金属锂负极 被引量:1
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作者 张强 郭玉国 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第1期1-5,共5页
当今,国际格局正在产生重大变革,能源利用从传统化石能源主体逐渐转向低碳可再生能源。以电化学反应为基础的高效储能体系不受地理环境限制。发展高能量密度与高安全性的电化学储能技术,是以可再生能源、新能源汽车工业为代表的能源革... 当今,国际格局正在产生重大变革,能源利用从传统化石能源主体逐渐转向低碳可再生能源。以电化学反应为基础的高效储能体系不受地理环境限制。发展高能量密度与高安全性的电化学储能技术,是以可再生能源、新能源汽车工业为代表的能源革命的重要环节。目前,锂离子电池技术成熟度高,在促进社会智能化、便携化进程中发挥着重要作用。基于电化学插层反应的锂离子电池经过将近三十年的发展,能量密度趋近于理论极限,但仍不能满足当代社会的储能需求。因此,发展高安全高比容量的下一代电极材料势在必行。 展开更多
关键词 可再生能源 能源革命 锂离子电池 新能源汽车 理论极限 电化学反应 高能量密度 国际格局
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电催化CO2还原合成C2+产物的机理和材料研究进展 被引量:16
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作者 杨艳 张云 +1 位作者 胡劲松 万立骏 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第1期70-82,共13页
过去几十年里,科学技术的进步为人类社会带来了巨大便利。然而,化石燃料的过度开发和污染物的过量排放打破了先前碳循环的平衡,引起了严重的环境和能源危机。其中,CO2过度排放是导致全球变暖的重要原因,因此降低大气中CO2浓度迫在眉睫... 过去几十年里,科学技术的进步为人类社会带来了巨大便利。然而,化石燃料的过度开发和污染物的过量排放打破了先前碳循环的平衡,引起了严重的环境和能源危机。其中,CO2过度排放是导致全球变暖的重要原因,因此降低大气中CO2浓度迫在眉睫。在众多CO2转化途径中,电催化CO2还原,特别是在生成具有高附加值C2+产物方面,表现出较大潜力,近年来备受关注。当前,在电催化CO2还原合成C2+产物的材料方面取得了很大进展,但是存在一些科学问题亟待解决,例如:低的选择性,低的电流效率,低的耐久性。此外,电催化CO2还原合成C2+产物的基本反应机理也尚不清楚。对此,本文对电催化CO2还原合成C2+产物过程中一些典型的材料调控策略以及工艺设计进行了简单而清晰的总结(例如:晶面调制,缺陷工程,尺寸效应,限域效应,电解槽设计,电解质p H)。在此基础上,最后讨论了未来电催化CO2还原合成C2+产物的挑战和前景。 展开更多
关键词 CO2电化学还原 高附加值产物 选择性 法拉第效率 稳定性
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电催化氧还原反应的原位表征 被引量:2
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作者 冯雅辰 王翔 +2 位作者 王宇琪 严会娟 王栋 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期109-121,共13页
燃料电池作为一种电化学能量转换系统,具有能量转换效率高、清洁度高等优点。氧还原反应(ORR)是燃料电池中重要的阴极反应。目前,电催化剂仍是制约燃料电池进一步商业化的关键材料之一。ORR反应催化机理的研究对于开发具有良好活性和高... 燃料电池作为一种电化学能量转换系统,具有能量转换效率高、清洁度高等优点。氧还原反应(ORR)是燃料电池中重要的阴极反应。目前,电催化剂仍是制约燃料电池进一步商业化的关键材料之一。ORR反应催化机理的研究对于开发具有良好活性和高选择性的电催化剂具有重要价值。近年来人们通过各种先进的原位表征方法深入研究了ORR催化剂的机理和催化过程。本综述旨在总结用于原位表征技术应用于研究ORR反应机制的最新研究进展。我们首先简要介绍各种原位技术在ORR研究中的优势,包括电化学扫描隧道技术、红外光谱、拉曼光谱、X射线吸收光谱、X射线衍和透射电子显微镜等。然后,从催化剂的角度,总结了各种原位表征技术在催化剂形貌和电子结构演变以及催化过程中反应物和中间体的识别中的应用。最后,展望讨论了该领域原位技术的未来发展。 展开更多
关键词 氧还原反应 原位表征 电催化过程
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燃料电池电极表界面催化氧还原反应的STM研究进展 被引量:1
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作者 蔡镇锋 孙兵 +3 位作者 江文杰 陈婷 王栋 万立骏 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第6期561-569,共9页
催化氧还原反应的电催化剂是燃料电池的一个重要组成部分.从分子尺度研究催化氧还原反应中所涉及的表界面反应机理,不仅有利于深入理解催化机理,更有利于指导人们合理地设计新型的电催化剂.本文结合近年来国内外的研究工作,概述了通过... 催化氧还原反应的电催化剂是燃料电池的一个重要组成部分.从分子尺度研究催化氧还原反应中所涉及的表界面反应机理,不仅有利于深入理解催化机理,更有利于指导人们合理地设计新型的电催化剂.本文结合近年来国内外的研究工作,概述了通过扫描隧道显微镜研究燃料电池内部催化氧还原反应过程中所涉及的表面形貌变化、单分子结构变化、中间体的观测以及反应产物调控等方面最新进展,并展望了该研究领域的发展趋势. 展开更多
关键词 燃料电池 氧还原反应 扫描隧道显微术
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高性能析氧电催化剂的设计策略(英文) 被引量:1
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作者 唐堂 江文杰 +1 位作者 牛帅 胡劲松 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2018年第5期409-426,共18页
电催化水分解反应是可以实现规模化制取氢气的一种重要绿色无污染的手段,但是其效率极大地受制于阳极析氧反应.因此,发展廉价、高效的析氧反应催化剂是当下的研究热点.通过分析决定析氧反应催化活性的因素,本综述总结了低成本、高效、... 电催化水分解反应是可以实现规模化制取氢气的一种重要绿色无污染的手段,但是其效率极大地受制于阳极析氧反应.因此,发展廉价、高效的析氧反应催化剂是当下的研究热点.通过分析决定析氧反应催化活性的因素,本综述总结了低成本、高效、稳定的析氧电催化剂的一些通用设计与制备策略,包括:1)通过电子结构调控、结晶度调控、相调控、缺陷位调控以及自旋态调控提升单个催化活性位点的本征催化活性;2)设计与构筑先进电极结构,以实现活性位点数量最大化,获得大电流下稳定的电极材料.进而,选取了一些具有代表性的高效析氧催化剂作为例子来阐述这些策略的实用性.最后,对高效、可在大电流密度下稳定工作的析氧催化剂的理性设计、可控制备和发展方向提出了展望,以期为新型高性能析氧催化剂的设计提供指导. 展开更多
关键词 析氧反应 电解水 电催化剂 设计策略 制氢
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扫描离子电导显微镜及其在医学研究中的初步应用
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作者 张雪洁 阮贺飞 +2 位作者 袁景和 李敬源 方晓红 《电子显微学报》 CAS CSCD 2016年第6期550-560,共11页
扫描离子电导显微镜(scanning ion conductance microscopy,SICM)是一种非接触式的扫描探针显微技术(scanning probe microscopy,SPM),可以实现生物样品在近生理条件下的成像。随着技术发展,目前广泛应用于生物医学领域的SICM主要包括两... 扫描离子电导显微镜(scanning ion conductance microscopy,SICM)是一种非接触式的扫描探针显微技术(scanning probe microscopy,SPM),可以实现生物样品在近生理条件下的成像。随着技术发展,目前广泛应用于生物医学领域的SICM主要包括两种:跳跃式离子电导显微技术(hopping probe ion conductance microscopy,HPICM)和外加压力模式的SICM。前者可以应用于软的、黏的、对外力或其它机械信号敏感的样品的高分辨成像;后者可以通过探针微管对样品局部施加外力刺激或化学、电学、光学或生物分子等信号,实现对样品动力学性质或相关生理过程局部的原位研究。此外,SICM技术具有良好的开放性,能够越来越多地与其它技术手段联用,极大地丰富了其在生物医学领域的应用,可用于疾病发病机理、药物作用以及临床诊断等的研究。但是,目前SICM时间分辨率较低,这制约了它在生物体系动力学行为方面的研究。 展开更多
关键词 扫描离子电导显微镜(SICM) 单细胞成像 医学应用
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锂硫电池中电极过程的原位可视化研究进展(英文)
11
作者 郎双雁 胡新成 +1 位作者 文锐 万立骏 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期141-159,共19页
锂硫电池被认为是极具应用潜力的下一代能源存储器件之一.在锂硫电池中,对电极-电解质界面物质结构和演变规律的深入探究及认知对其进一步发展至关重要.本文结合多种原位可视化技术,包括扫描探针显微术、电子显微术、X射线以及光学显微... 锂硫电池被认为是极具应用潜力的下一代能源存储器件之一.在锂硫电池中,对电极-电解质界面物质结构和演变规律的深入探究及认知对其进一步发展至关重要.本文结合多种原位可视化技术,包括扫描探针显微术、电子显微术、X射线以及光学显微术,概述了近年来在锂硫电池中界面成像分析的研究进展.主要讨论了在硫正极界面、硫/硫化锂演变、多硫化物溶解以及在锂负极界面、固液界面层形成、锂沉积行为等问题,有助于理解锂硫反应的基本原理并提出优化方案. 展开更多
关键词 原位可视化技术 锂硫电池 电极-电解质界面 锂负极 电极过程
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聚二甲基硅氧烷衬底上金岛膜的制备及其荧光增强作用的研究
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作者 程思 蔡博 +3 位作者 赵立波 刘威 国世上 赵兴中 《科技通报》 2018年第7期24-29,共6页
利用接种-生长法在疏水性高分子聚合物聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)衬底上制备了金岛膜并研究了该金岛膜衬底对于Cyanine 5(Cy5)荧光染料的荧光增强效应。通过氨水调节氯金酸溶液p H值在PDMS衬底上接种Au3+离子,利用硼氢... 利用接种-生长法在疏水性高分子聚合物聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)衬底上制备了金岛膜并研究了该金岛膜衬底对于Cyanine 5(Cy5)荧光染料的荧光增强效应。通过氨水调节氯金酸溶液p H值在PDMS衬底上接种Au3+离子,利用硼氢化钠还原Au3+离子在衬底上形成金纳米颗粒种子,之后通过羟胺对于氯金酸的还原作用使得金纳米颗粒生长为金岛并形成金岛膜。利用原子力显微镜、扫描电子显微镜及荧光显微镜等表征手段研究了所用溶液的浓度变化对于金岛膜形貌及其荧光增强效应的影响。采用5 m M氯金酸溶液作为接种母液,1000μM氯金酸/羟胺溶液作为生长母液时可以得到平均面积为92784 nm2的金岛膜,对于衬底的覆盖率达到最大值68.36%,此时能得到对于Cy5荧光染料的最大荧光增强效应。同时对比了相同制备条件下亲水性的玻璃衬底和疏水性的PDMS衬底上金岛膜形貌及其荧光增强效应的异同,发现PDMS衬底上获得的金岛膜具有更好的分散性及更强的荧光增强效果。 展开更多
关键词 金岛膜 荧光增强效应 聚二甲基硅氧烷 接种-生长法
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