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Ni/活性炭催化剂上乙醇羰基化性能演变研究 被引量:1
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作者 杨文兵 赵华华 +4 位作者 宋焕玲 杨建 赵军 闫亮 丑凌军 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期530-540,I0002,I0003,共13页
活性炭负载的Ni基催化剂(Ni/AC)在乙醇多相羰基化反应中具有良好的活性,然而在反应过程中也存在着明显的失活,因此明确催化剂在反应过程中的失活机理和原因对于提高催化剂的稳定性至关重要.本文通过浸渍法制备了Ni/AC催化剂,并对不同反... 活性炭负载的Ni基催化剂(Ni/AC)在乙醇多相羰基化反应中具有良好的活性,然而在反应过程中也存在着明显的失活,因此明确催化剂在反应过程中的失活机理和原因对于提高催化剂的稳定性至关重要.本文通过浸渍法制备了Ni/AC催化剂,并对不同反应时间的催化剂进行表征分析.研究结果表明,在助催化剂碘乙烷的作用下,反应初期Ni纳米颗粒再分散导致乙醇转化率升高,而随着反应进行,Ni物种出现聚集的现象,导致乙醇转化率明显降低.在乙醇羰基化反应过程中,催化剂中的积炭量不断增加,导致催化剂的比表面积和孔体积不断减小;结合相关表征发现积炭物种中存在产物丙酸、丙酸乙酯或含有丙酰基的中间体,且积炭对催化剂的CO吸附有抑制作用,从而使丙酸及丙酸乙酯的选择性降低.进一步研究表明,减少碘乙烷的比例会使催化剂的活性明显降低,但催化稳定性有所提高. 展开更多
关键词 乙醇 羰基化 Ni/活性炭 失活
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制备途径对咪唑基酸性聚离子液体催化Prins反应性能影响 被引量:1
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作者 刘桥 康美荣 +2 位作者 方伟国 刘海龙 黄志威 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期541-549,I0003,共10页
通过自由基聚合法固载酸性离子液体,研究了聚合溶剂、聚合顺序、聚离子液体(PILs)酸化时溶剂等对制备咪唑基酸性聚离子液体(APILs)结构的影响,以芳香烯烃与三聚甲醛的Prins反应考察其催化性能,并结合多种物理化学表征手段揭示反应的构... 通过自由基聚合法固载酸性离子液体,研究了聚合溶剂、聚合顺序、聚离子液体(PILs)酸化时溶剂等对制备咪唑基酸性聚离子液体(APILs)结构的影响,以芳香烯烃与三聚甲醛的Prins反应考察其催化性能,并结合多种物理化学表征手段揭示反应的构效关系.结果表明,以乙醇为溶剂,交联剂与乙烯基咪唑鎓盐直接聚合得到的PILs具有更高的热稳定性和硫含量,这可能是因为溶剂化作用和聚合单体电荷不同导致的.使用二氯甲烷(DCM)为溶剂酸化PILs得到的酸催化剂具有最高的酸性(5.69 mmol·g^(−1)),其能够高效催化苯乙烯与三聚甲醛反应制备4-苯基-1,3-二氧六环.在温和反应条件下,苯乙烯转化率为100%,目标产物选择性达98%,且催化剂具有良好的循环使用稳定性,重复使用6次后催化活性未见明显降低.此外,该催化剂具有好的底物适用性,在一系列不同取代芳香烯烃的Prins反应中均表现出优异的性能. 展开更多
关键词 酸性聚离子液体 Prins反应 烯烃 三聚甲醛
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Effect of Different Morphologies Induced by Solvent on ZIF-67 Derived Co@NC for Catalytic Phenol Hydrogenation
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作者 WANG Dong-wei MA Zhan-wei +2 位作者 LI Jing FENG Hu-lin HU Bin 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期399-408,I0001,共11页
The Co@NC catalysts with different morphologies were prepared by two step process,solvent control growth and pyrolysis method.The polyhedral Co@NC-67P-450 catalyst has a relatively high CoNx content and exhibits excel... The Co@NC catalysts with different morphologies were prepared by two step process,solvent control growth and pyrolysis method.The polyhedral Co@NC-67P-450 catalyst has a relatively high CoNx content and exhibits excellent phenol hydrogenation activity(conversion 96.9%)at 160℃,3 MPa,which is higher than that of leaf shaped Co@NC-67L-450 catalyst(conversion 75.4%).We demonstrated Co_(3)O_(4)was reduced to the Co^(0)during the reaction.Moreover,CoNx species contribute to the superior hydrogenation activity of phenol.The Co-based catalysts can be easily recovered through the magnetic separation and performed the high stability. 展开更多
关键词 metal organic frameworks Co-based catalyst MORPHOLOGY phenol hydrogenation
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Insights into Ru Crystal Phase Regulated by Reducing Agent for the Catalytic Activity of Ammonia Synthesis
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作者 WANG Dong-wei MA Zhan-wei +1 位作者 LI Jing HU Bin 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期503-509,I0001,共8页
Ru nanoparticles with fcc and hcp crystal phases were obtained by chemical reduction method using different precursors and reducing agents,and their catalytic properties in ammonia synthesis were compared.The catalyti... Ru nanoparticles with fcc and hcp crystal phases were obtained by chemical reduction method using different precursors and reducing agents,and their catalytic properties in ammonia synthesis were compared.The catalytic reaction rate(666.4μmol·h^(−1)·g^(−1))of fcc Ru catalyst is higher than that of hcp Ru(378.9μmol·h^(−1)·g^(−1))at the reaction temperature(400℃)and pressure(1 MPa).The results indicate that the exposed crystal faces have a certain impact on the catalytic activity.The dissociation ability to N_(2) of fcc Ru exposed(111)and(200)is better than that of hcp Ru exposed(100).When the ruthenium catalyst was loaded on rod-like CeO_(2) support,the ammonia synthesis activity was further improved.The ammonia synthesis activity of fcc Ru/CeO_(2) is 1.4 times higher than that of hcp Ru/CeO_(2) under the test conditions. 展开更多
关键词 Ru nanocatalyst crystal phase control ammonia synthesis
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