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无溶剂体系脂肪酶催化及其在食品领域的应用研究进展
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作者 辛嘉英 宋琪 +3 位作者 徐景懿 张卫丹 贺姣 夏春谷 《食品工业科技》 北大核心 2025年第11期446-456,共11页
脂肪酶是食品工业中重要的水解酶之一,广泛应用于风味酯生产、功能性酯开发及油脂改性等多个领域。然而,传统的脂肪酶催化反应体系需要使用大量有机溶剂,一旦处理不当,有机溶剂散失到环境中将造成严重污染,有害物质的残留将直接影响食... 脂肪酶是食品工业中重要的水解酶之一,广泛应用于风味酯生产、功能性酯开发及油脂改性等多个领域。然而,传统的脂肪酶催化反应体系需要使用大量有机溶剂,一旦处理不当,有机溶剂散失到环境中将造成严重污染,有害物质的残留将直接影响食用者的健康而引发食品安全事件。无溶剂体系脂肪酶催化具有不使用有毒有害试剂、安全性高、反应速度快、转化率高和选择性好等诸多优势,引起了学术界和食品行业的高度关注。然而无溶剂反应体系也有其固有的缺点,如:反应条件要求较高、某些反应难以进行、反应体系流动性差导致扩散困难等。由此,研究人员开发了机械、微波和超声等多种辅助强化手段优化反应。本文从无溶剂体系脂肪酶催化的反应类型、辅助强化手段及在食品领域的应用展开综述,以期为后续的研究和应用提供参考。 展开更多
关键词 无溶剂体系 脂肪酶催化反应 辅助强化方法
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水蒸汽处理温度对Ni-Ga/γ-Al_(2)O_(3)催化剂乙烷氧化脱氢性能的影响
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作者 李庆慧 赵华华 +4 位作者 杨建 赵军 闫亮 宋焕玲 丑凌军 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期1-13,I0001,共14页
本文采用湿浸渍法制备Ni-Ga/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,并在不同温度下(150~550℃)对该催化剂进行水蒸汽处理后用于乙烷氧化脱氢制乙烯反应(ODHE).采用XRD、H2-TPR、quasi in-situ XPS、FTIR以及Py-IR等表征手段探究不同水蒸汽处理温度对催... 本文采用湿浸渍法制备Ni-Ga/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,并在不同温度下(150~550℃)对该催化剂进行水蒸汽处理后用于乙烷氧化脱氢制乙烯反应(ODHE).采用XRD、H2-TPR、quasi in-situ XPS、FTIR以及Py-IR等表征手段探究不同水蒸汽处理温度对催化剂组成、结构、氧化还原性、电子转移以及酸性的影响.结果表明,低温水蒸汽处理(≤350℃)更有利于游离NiO物种的生成,该物种有利于提高乙烷的转化率.进一步提高水蒸汽处理温度(≥450℃),催化剂中金属-载体相互作用增强,LAS酸浓度增加,有利于提高乙烯的选择性.水蒸汽处理催化剂可以促进催化剂中Ni、Ga和Al间电子转移,且高温水蒸汽处理有利于活性组分和载体的稳定,使得乙烯收率下降比例减小. 展开更多
关键词 乙烷 氧化脱氢 乙烯 水蒸汽处理 金属-载体相互作用
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原位观测Bi-Bi_(2)WO_(6)表面化学态演变促进光催化CO_(2)还原
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作者 高慧影 黄晓卷 +1 位作者 张亚军 毕迎普 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第3期199-207,I0001,共10页
太阳能驱动的光催化CO_(2)还原是生产高附加值燃料和化学品的有效策略之一,然而该过程中电荷迁移动力学行为及其表面化学态动态演变过程却鲜有报道.我们采用改进溶剂热法制备得到Bi-Bi_(2)WO_(6)光催化剂,在可见光辐照下,其CO_(2)还原... 太阳能驱动的光催化CO_(2)还原是生产高附加值燃料和化学品的有效策略之一,然而该过程中电荷迁移动力学行为及其表面化学态动态演变过程却鲜有报道.我们采用改进溶剂热法制备得到Bi-Bi_(2)WO_(6)光催化剂,在可见光辐照下,其CO_(2)还原至CO活性(152.7μmol·g^(-1)·h^(-1))相比于原始Bi_(2)WO_(6)(13.0μmol·g^(-1)·h^(-1))提升了11.7倍.随后,我们利用自主研发原位X射线光电子能谱系统探究了Bi-Bi_(2)WO_(6)在CO_(2)光还原过程中的光生电荷转移及其表面化学态变化.研究表明:CO_(2)分子吸附于金属Bi位并从其上获取电子,形成高价态Bi(3+x)+物种,而供电子的H_(2)O分子则吸附于Bi_(2)WO_(6)表面W位点,导致W(6-x)+物种出现.在辐照条件下,吸附于金属Bi活性位的CO_(2)分子发生质子化作用析出CO,H_(2)O分子则在W位点发生解离生成OH-和H+,为CO_(2)还原提供质子源.该工作为Bi_(2)WO_(6)基催化剂高效光催化CO_(2)还原研究提供了重要的研究依据及思路. 展开更多
关键词 光催化 Bi-Bi_(2)WO_(6) 表面化学态 电荷迁移 CO_(2)还原
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机械酶催化及其在食品领域的应用研究进展
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作者 郑梦迪 辛嘉英 +3 位作者 崔添玉 陈立新 程伟 刘天复 《食品工业科技》 北大核心 2025年第11期403-410,共8页
机械酶催化是一种新兴的生物催化技术,该技术通过机械化学手段强化无溶剂体系酶催化反应,可以显著提高反应效率、减少溶剂使用和增强酶的稳定性,符合绿色化学和可持续发展的理念。本文从机械酶催化反应的反应体系、反应方式、影响因素... 机械酶催化是一种新兴的生物催化技术,该技术通过机械化学手段强化无溶剂体系酶催化反应,可以显著提高反应效率、减少溶剂使用和增强酶的稳定性,符合绿色化学和可持续发展的理念。本文从机械酶催化反应的反应体系、反应方式、影响因素、酶在机械作用下维持稳定的原理和机械酶催化反应在食品添加剂合成、功能性成分提取和食品加工副产物降解中的应用等几个方面展开综述,从绿色化学角度展示了机械酶催化应用于食品领域的优势,并对机械酶催化反应面临的挑战和未来的发展方向进行了讨论。 展开更多
关键词 机械酶催化 无溶剂体系 绿色化学 食品添加剂 功能性成分 食品加工副产物
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Ni/活性炭催化剂上乙醇羰基化性能演变研究 被引量:1
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作者 杨文兵 赵华华 +4 位作者 宋焕玲 杨建 赵军 闫亮 丑凌军 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期530-540,I0002,I0003,共13页
活性炭负载的Ni基催化剂(Ni/AC)在乙醇多相羰基化反应中具有良好的活性,然而在反应过程中也存在着明显的失活,因此明确催化剂在反应过程中的失活机理和原因对于提高催化剂的稳定性至关重要.本文通过浸渍法制备了Ni/AC催化剂,并对不同反... 活性炭负载的Ni基催化剂(Ni/AC)在乙醇多相羰基化反应中具有良好的活性,然而在反应过程中也存在着明显的失活,因此明确催化剂在反应过程中的失活机理和原因对于提高催化剂的稳定性至关重要.本文通过浸渍法制备了Ni/AC催化剂,并对不同反应时间的催化剂进行表征分析.研究结果表明,在助催化剂碘乙烷的作用下,反应初期Ni纳米颗粒再分散导致乙醇转化率升高,而随着反应进行,Ni物种出现聚集的现象,导致乙醇转化率明显降低.在乙醇羰基化反应过程中,催化剂中的积炭量不断增加,导致催化剂的比表面积和孔体积不断减小;结合相关表征发现积炭物种中存在产物丙酸、丙酸乙酯或含有丙酰基的中间体,且积炭对催化剂的CO吸附有抑制作用,从而使丙酸及丙酸乙酯的选择性降低.进一步研究表明,减少碘乙烷的比例会使催化剂的活性明显降低,但催化稳定性有所提高. 展开更多
关键词 乙醇 羰基化 Ni/活性炭 失活
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沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响
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作者 刘琪 李福伟 +4 位作者 孙鹏 高广 席永杰 赵泽伦 黄志威 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期14-22,I0001,共10页
生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀... 生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀剂,采用共沉淀法制备了一系列Ni-Ce催化剂,考察了其在四氢糠醇(THFA)氢解开环制1,5-戊二醇反应中的催化性能.利用SEM、XRD、BET、准原位XPS、Raman等表征手段,研究了沉淀剂对催化剂结构的影响,探究了催化剂结构与氢解性能之间的关系.结果表明,以H_(2)C_(2)O_(4)为沉淀剂的催化剂由于具有较小的粒径尺寸和较高浓度的Ni-VO-Ce物种,明显优于其他催化剂的催化性能.在170℃,4 MPa H_(2),反应20 h条件下,该催化剂在THFA氢解反应中对1,5-戊二醇的选择性和收率分别为92.8%和90.4%.该催化剂表现出良好的稳定性,循环套用5次未见明显失活. 展开更多
关键词 Ni-Ce催化剂 C—O键氢解 四氢糠醇 1 5-戊二醇
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制备途径对咪唑基酸性聚离子液体催化Prins反应性能影响 被引量:1
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作者 刘桥 康美荣 +2 位作者 方伟国 刘海龙 黄志威 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期541-549,I0003,共10页
通过自由基聚合法固载酸性离子液体,研究了聚合溶剂、聚合顺序、聚离子液体(PILs)酸化时溶剂等对制备咪唑基酸性聚离子液体(APILs)结构的影响,以芳香烯烃与三聚甲醛的Prins反应考察其催化性能,并结合多种物理化学表征手段揭示反应的构... 通过自由基聚合法固载酸性离子液体,研究了聚合溶剂、聚合顺序、聚离子液体(PILs)酸化时溶剂等对制备咪唑基酸性聚离子液体(APILs)结构的影响,以芳香烯烃与三聚甲醛的Prins反应考察其催化性能,并结合多种物理化学表征手段揭示反应的构效关系.结果表明,以乙醇为溶剂,交联剂与乙烯基咪唑鎓盐直接聚合得到的PILs具有更高的热稳定性和硫含量,这可能是因为溶剂化作用和聚合单体电荷不同导致的.使用二氯甲烷(DCM)为溶剂酸化PILs得到的酸催化剂具有最高的酸性(5.69 mmol·g^(−1)),其能够高效催化苯乙烯与三聚甲醛反应制备4-苯基-1,3-二氧六环.在温和反应条件下,苯乙烯转化率为100%,目标产物选择性达98%,且催化剂具有良好的循环使用稳定性,重复使用6次后催化活性未见明显降低.此外,该催化剂具有好的底物适用性,在一系列不同取代芳香烯烃的Prins反应中均表现出优异的性能. 展开更多
关键词 酸性聚离子液体 Prins反应 烯烃 三聚甲醛
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探究异质结构BiOBr/ZnAl-LDH界面电荷迁移及其高效CO_(2)还原活性
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作者 王正超 黄晓卷 +1 位作者 毕迎普 张亚军 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期101-110,I0001,共11页
异质结构光催化材料具有高效的电荷转移路径,在光催化领域得到了广泛的研究及应用,但其在光催化CO_(2)还原过程表界面电荷转移动力学行为及其表界面化学组分演变过程却鲜有报道.我们采用原位X射线光电子能谱仪和原位红外光谱相结合的方... 异质结构光催化材料具有高效的电荷转移路径,在光催化领域得到了广泛的研究及应用,但其在光催化CO_(2)还原过程表界面电荷转移动力学行为及其表界面化学组分演变过程却鲜有报道.我们采用原位X射线光电子能谱仪和原位红外光谱相结合的方式,深入探究了异质结构BiOBr/ZnAl-LDH界面电荷转移及其在光催化CO_(2)还原过程中表界面化学组分动态演变.研究发现:在基态条件下CO_(2)吸附并键合于BiOBr中的Bi活性位,导致Bi—^(*)CO_(2)和Bi—^(*)CO物种出现,而H_(2)O分子能够吸附在ZnAl-LDH中的Zn活性位上.当光辐照于样品表面,Bi—^(*)CO_(2)峰显著降低,Bi—^(*)CO明显升高,说明CO_(2)分子在Bi活性位发生活化断键;而在Zn位上H_(2)O峰下降,OH峰升高,表明H_(2)O分子在Zn活性位发生氧化解离来提供质子.活性测试结果表明BiOBr/ZnAl-LDH的CO析出速率为46.03μmol·g^(-1)·h^(-1),相比于ZnAl-LDH(6.88μmol·g^(-1)·h^(-1))和BiOBr(21.58μmol·g^(-1)·h^(-1))分别提升了6.7和2.1倍.该研究工作为异质结构光催化材料高效CO_(2)还原提供了重要研究思路. 展开更多
关键词 光催化 异质结构 BiOBr/ZnAl-LDH 界面电荷迁移 CO_(2)还原
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Effect of Different Morphologies Induced by Solvent on ZIF-67 Derived Co@NC for Catalytic Phenol Hydrogenation
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作者 WANG Dong-wei MA Zhan-wei +2 位作者 LI Jing FENG Hu-lin HU Bin 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期399-408,I0001,共11页
The Co@NC catalysts with different morphologies were prepared by two step process,solvent control growth and pyrolysis method.The polyhedral Co@NC-67P-450 catalyst has a relatively high CoNx content and exhibits excel... The Co@NC catalysts with different morphologies were prepared by two step process,solvent control growth and pyrolysis method.The polyhedral Co@NC-67P-450 catalyst has a relatively high CoNx content and exhibits excellent phenol hydrogenation activity(conversion 96.9%)at 160℃,3 MPa,which is higher than that of leaf shaped Co@NC-67L-450 catalyst(conversion 75.4%).We demonstrated Co_(3)O_(4)was reduced to the Co^(0)during the reaction.Moreover,CoNx species contribute to the superior hydrogenation activity of phenol.The Co-based catalysts can be easily recovered through the magnetic separation and performed the high stability. 展开更多
关键词 metal organic frameworks Co-based catalyst MORPHOLOGY phenol hydrogenation
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Insights into Ru Crystal Phase Regulated by Reducing Agent for the Catalytic Activity of Ammonia Synthesis
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作者 WANG Dong-wei MA Zhan-wei +1 位作者 LI Jing HU Bin 《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期503-509,I0001,共8页
Ru nanoparticles with fcc and hcp crystal phases were obtained by chemical reduction method using different precursors and reducing agents,and their catalytic properties in ammonia synthesis were compared.The catalyti... Ru nanoparticles with fcc and hcp crystal phases were obtained by chemical reduction method using different precursors and reducing agents,and their catalytic properties in ammonia synthesis were compared.The catalytic reaction rate(666.4μmol·h^(−1)·g^(−1))of fcc Ru catalyst is higher than that of hcp Ru(378.9μmol·h^(−1)·g^(−1))at the reaction temperature(400℃)and pressure(1 MPa).The results indicate that the exposed crystal faces have a certain impact on the catalytic activity.The dissociation ability to N_(2) of fcc Ru exposed(111)and(200)is better than that of hcp Ru exposed(100).When the ruthenium catalyst was loaded on rod-like CeO_(2) support,the ammonia synthesis activity was further improved.The ammonia synthesis activity of fcc Ru/CeO_(2) is 1.4 times higher than that of hcp Ru/CeO_(2) under the test conditions. 展开更多
关键词 Ru nanocatalyst crystal phase control ammonia synthesis
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