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左旋葡聚糖溶剂热转化为高值化学品的研究进展
1
作者 唐广川 黄鑫 +4 位作者 秦辉 余飞繁 刘天龙 魏富 冉景煜 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期143-152,共10页
木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型... 木质纤维素热解是一种高效生物质利用途径,其衍生产物左旋葡聚糖(LGA)是纤维素热解产物中最主要的初级产物,其产率可高达80%,将LGA高效转化为其他平台化学品可实现其高值化利用。首先综述了纤维素热解制备LGA的研究进展,对比反应器类型和反应条件对LGA产率的影响,生物质预处理工艺将进一步提升工业化规模制备LGA。然后概述了LGA在不同条件下转化为左旋葡萄糖酮、葡萄糖和呋喃类化合物的最新研究进展。发现在LGA溶剂热催化转化为左旋葡萄糖酮的过程中,催化剂Bronsted酸性位点及原位移除反应生成的水分有助于提升左旋葡萄糖酮的产率,最优条件下左旋葡萄糖酮的最大产率可接近60%,开发合适的催化剂及溶剂体系有助于进一步提高左旋葡萄糖酮产率。通过酸水解作用,LGA转化为葡萄糖的产率及选择性均可达近100%,且催化剂能够长时间稳定运行,该方法提供了一个由纤维素间接生产葡萄糖的方法。最后,总结了催化剂理化特性及溶剂条件对LGA生成呋喃类和酸酯类化合物的影响规律,发现葡萄糖间接转化机制可促进LGA高效转化为此类化学品。 展开更多
关键词 生物质 溶剂热转化 左旋葡聚糖 左旋葡萄糖酮 葡萄糖 呋喃类化合物
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低阶煤催化加氢转化研究进展 被引量：4
2
作者 赵云鹏 吴法鹏 +5 位作者 司兴刚 赵薇 高寒冰 康国俊 曹景沛 魏贤勇 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第4期1067-1079,共13页
低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生... 低阶煤有机质缩合程度低,富含桥键和侧链,氢碳原子比和挥发分高,具有较高的化学反应性。催化加氢转化是从低阶煤中获取液体燃料和化学品的有效途径之一。然而,低阶煤氧含量和水含量高,在加氢转化过程中会增加氢耗和能耗,不利于油类的生成,且给产物分离带来困难。此外,催化加氢转化通常在高温高压条件下进行,产品组成复杂且重质化程度高,导致成本高但收益低。如何优化反应体系,进而提高低阶煤转化率和液体产物收率,是低阶煤催化加氢转化亟待解决的问题。催化剂是低阶煤催化加氢转化的核心,发挥着活化氢气、促进加氢转化和脱除杂原子的作用,直接决定反应体系苛刻程度和产物品质。反应条件作为反应体系另一组成要素,既可控制煤中共价键断裂速率及活性氢生成与转移,又能抑制自由基发生缩聚反应,进而影响催化剂性能和产物组成分布。此外,预处理可以改变煤物理结构与化学活性,从而影响低阶煤催化加氢转化特性。综述了反应条件(温度、溶剂、气氛和压力)与预处理方法(热预处理、溶胀预处理、萃取预处理以及水热预处理)对低阶煤催化加氢转化或直接液化影响的研究进展,以及主要的低阶煤加氢转化催化剂,提出了下一步低阶煤加氢转化的研究方向。 展开更多
关键词 低阶煤 催化加氢转化 直接液化 活性氢 自由基
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昭通褐煤催化热溶解聚及其可溶物组成和结构特征 被引量：1
3
作者 赵云鹏 吴法鹏 +3 位作者 仇乐乐 肖剑 曹景沛 魏贤勇 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期10-21,共12页
温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理... 温和热溶是从褐煤获取可溶有机质的有效途径,然而传统热溶过程可溶物收率较低。通过共沉淀法制备了一系列Al_(2)O_(3)负载金属催化剂,考察了昭通褐煤在异丙醇中的热溶和催化热溶行为。采用XRD、H_(2)-TPR、TEM和XPS研究了催化剂的物理化学特征,利用GC/MS、FTIR和MALDI-TOF-MS分析了热溶和催化热溶可溶物的组成和结构特征。结果表明,NiCu/Al_(2)O_(3)对昭通褐煤的催化热溶活性优于其他催化剂,该催化剂中活性组分以NiCu合金的形式存在,且Ni与Cu之间存在相互作用。热溶与催化热溶可溶物收率均随温度升高呈先上升后下降的趋势,320℃可溶物收率最高,分别为27.69%和50.54%。催化剂的引入可提高昭通褐煤可溶物中油、沥青烯(AS)和前沥青烯(PAS)收率,其中油和PAS的收率提升相较AS更明显。酚类化合物是非催化热溶衍生油的主要族组分,相对含量达到64.44%,而催化热溶衍生油主要由芳烃、酚类、醇类和酮类化合物组成,说明催化剂促进了可溶有机质碎片中共价键的断裂和酚类化合物加氢。与非催化热溶得到的AS和PAS相比,催化热溶得到的AS和PAS分子量分布范围窄,且FTIR谱图中羟基和醚键对应的吸收峰变弱或消失,说明催化热溶促进了C—O键加氢裂解。催化热溶可在相对温和的条件下从煤中直接高收率获取可溶有机质,研究结果为从褐煤直接获取化学品技术的开发提供参考。 展开更多
关键词 昭通褐煤 催化热溶 可溶物 油 沥青烯 前沥青烯
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沥青基多孔炭材料制备及其双电层储能性能 被引量：3
4
作者 岳晓明 刘天龙 +2 位作者 赵子涵 安兆阳 罗鹏 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期101-109,共9页
多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构... 多孔炭作为超级电容器电极的主要材料,具有导电性好、化学稳定性高、工作温度范围广等优点。以内蒙古煤沥青(CTP)为原料,分别以K_(2)CO_(3)和KOH为活化剂,通过化学活化法制备多孔炭材料,优化制备工艺并比较2种活化剂制备的多孔炭在结构和电化学性能方面的差异。结果表明,K_(2)CO_(3)活化和KOH活化最佳制备条件均为活化温度700℃、活化时间60 min、活化剂与CTP质量比为2∶1。2种活化剂制备的多孔炭在微观结构上有很大差异,KOH活化所得多孔炭(PH-T700)表面平整光滑并分布大量规则的圆孔,而K_(2)CO_(3)活化所得多孔炭(PC-T700)内部呈层叠交错的珊瑚状结构。与PH-T700相比,PC-T700具有更多中孔,离子扩散阻力更小。在1 A/g电流密度下,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为252.90和261.02 F/g,PC-T700和PH-T700组装成纽扣型对称电容器,0.5 A/g时比电容量分别为226.01和225.51 F/g,且PC-T700表现出更优秀的倍率性能和循环稳定性。5000次充放电后,PC-T700和PH-T700的比电容量分别为初始值的103.77%和98.20%。输出功率达1038.46 W/kg时,PC-T700能量密度仍保持7.5 Wh/kg,实际使用价值高于PH-T700。 展开更多
关键词 煤沥青 多孔炭 化学活化 活化剂 超级电容器
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正丁胺改性HZSM-5对褐煤热解挥发分催化重整的影响 被引量：3
5
作者 赵小燕 赵静平 +4 位作者 曹景沛 姚乃瑜 魏富 冯晓博 陈晨旭 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期1338-1346,共9页
低阶煤的清洁高效利用对缓解我国石油资源紧缺,保障能源安全具有重要意义。热解是低阶煤清洁高效利用的有效方式,能够得到半焦、气体和焦油等产物,为从非石油资源中生产液体燃料和精细化学品提供了一个可替代方式。但煤焦油中含有大量... 低阶煤的清洁高效利用对缓解我国石油资源紧缺,保障能源安全具有重要意义。热解是低阶煤清洁高效利用的有效方式,能够得到半焦、气体和焦油等产物,为从非石油资源中生产液体燃料和精细化学品提供了一个可替代方式。但煤焦油中含有大量重质组分,严重影响了焦油的后续利用。而催化热解能够有效调控产物分布,并提高热解焦油品质。选取胜利褐煤为原料,采用廉价的正丁胺对HZSM-5(HZ5)分子筛进行改性,并且不经过复杂的NH^(+)_(4)交换步骤,直接应用于褐煤热解挥发分催化重整制备轻质芳烃的研究中。使用SEM,XRD,FT-IR,BET和NH_(3)-TPD等手段对催化剂进行表征,以得到催化剂的结构特性。结果表明:不同浓度的正丁胺处理后,催化剂的比表面积、介孔体积以及平均孔径均有不同程度的增加,有利于反应物和产物的扩散,催化剂催化性能提高;低浓度正丁胺降低催化剂总酸量,高浓度则相反,酸量不适宜易导致积碳生成。HZ5经过改性后表现出更好的催化性能,生成轻质芳烃的产率排序为10-HZ5>30-HZ5>5-HZ5>20-HZ5>HZ5。其中10-HZ5(10 mL正丁胺处理HZ5)获得了最高的轻质芳烃产率为25.0 mg/g,其催化性能的提高主要原因在于其有最大的比表面积和介孔比表面积以及适宜的酸量。无NH^(+)_(4)交换碱处理制备多级孔HZ5的孔道结构和酸量分布等特征,对开发应用于褐煤挥发分催化重整制轻质芳烃的高效且廉价的催化剂具有借鉴作用。 展开更多
关键词 褐煤 热解 催化重整 HZSM-5 轻质芳烃
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高碱煤灰渣结渣倾向及过程 被引量：3
6
作者 石文举 颜井冲 +1 位作者 白进 曹景沛 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期140-147,共8页
结渣是限制高碱煤大规模燃烧利用的关键问题,针对该问题以高碱金属和高碱土金属两类电站锅炉灰渣为研究对象,通过灰熔融温度测试仪、热机械分析仪、热重-示差扫描量热仪、XRD以及热力学软件FactSage系统探究了高碱煤灰渣结渣倾向及结渣... 结渣是限制高碱煤大规模燃烧利用的关键问题,针对该问题以高碱金属和高碱土金属两类电站锅炉灰渣为研究对象,通过灰熔融温度测试仪、热机械分析仪、热重-示差扫描量热仪、XRD以及热力学软件FactSage系统探究了高碱煤灰渣结渣倾向及结渣过程。研究发现高碱煤灰渣中碱金属主要以硅铝酸盐存在,而碱土金属主要以硫酸盐存在。高碱金属煤灰渣初始烧结温度高于高碱土金属灰渣,但高碱土金属煤灰渣熔融温度范围大于高碱金属煤灰渣。初始烧结温度与沉积指数均可用于高碱煤灰渣结渣倾向判断,但灰渣化学成分中CaO、K_(2)O+Na_(2)O、SiO_(2)/Al_(2)O_(3)、碱酸比B/A及矿物成分中碱土金属硫酸钙、碱金属硅铝酸盐含量与结渣倾向判别指数间无直接对应关系。高碱煤灰渣的熔融主要经历2个阶段,第1阶段是低熔点碱金属矿物(钠长石、霞石)的熔融或与煤灰中其他矿物反应(石英、白榴石)形成初始液相;第2阶段主要是碱土金属矿物(辉石、钙长石)参与低温共熔反应形成大量液相。 展开更多
关键词 高碱煤灰渣 初始烧结温度 灰熔融温度 结渣倾向 熔融过程
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KHCO_(3)一步活化法制备高含氧量褐煤基超级电容器多孔炭球 被引量：1
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作者 杨志慧 曹景沛 +2 位作者 庄奇琪 吴燕 赵小燕 《洁净煤技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第2期99-106,共8页
作为富含含氧官能团的有机大分子,褐煤被认为是制备富氧多孔炭材料的天然前驱体。对褐煤进行酸洗氧化改性进一步增加其氧含量得到酸洗氧化褐煤(OAWSL),以KHCO_(3)为活化剂,在高温下分解并与碳反应生成大量气泡,气泡穿透碳层逸出形成大... 作为富含含氧官能团的有机大分子,褐煤被认为是制备富氧多孔炭材料的天然前驱体。对褐煤进行酸洗氧化改性进一步增加其氧含量得到酸洗氧化褐煤(OAWSL),以KHCO_(3)为活化剂,在高温下分解并与碳反应生成大量气泡,气泡穿透碳层逸出形成大量孔隙,并鼓泡形成了独特的球状表面,得到了多孔炭球。同时探究了KHCO_(3)添加量对多孔炭结构和作为超级电容器电极材料时电化学性能的影响。研究发现,酸洗氧化褐煤与KHCO_(3)质量比为1∶3时得到的多孔炭球具有最均匀球状结构、最大微孔占有率(90.88%)和最高氧含量(22.17%)。以该多孔炭球为电极材料,在以6 mol/L KOH为电解液的三电极体系中得到了323 F/g的比电容(0.1 A/g),组装的超级电容器最大能量密度为6.17 W·h/kg,在2 A/g电流密度下循环20 000次后电容保持率为96%,库伦效率保持100%,可为褐煤基富氧多孔炭材料的制备提供理论支撑。 展开更多
关键词 多孔炭球 KHCO_(3) 褐煤 高含氧量 超级电容器
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煤灰掺杂对气化条件下生物质中不同无机形态钾迁移转化的影响
8
作者 何紫萌 邓玉洁 +2 位作者 石文举 曹景沛 赵小燕 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2326-2339,共14页
钾(K)是生物质中一种主要无机元素,在生物质气化过程中它的迁移转化会造成结渣、积灰和灰团聚等问题,掺杂富含硅(Si)和铝(Al)的煤灰是解决这些问题的有效途径之一。大部分生物质中K主要以K_(2)CO_(3)、K_(2)SO_(4)和KCl等水溶性无机盐... 钾(K)是生物质中一种主要无机元素,在生物质气化过程中它的迁移转化会造成结渣、积灰和灰团聚等问题,掺杂富含硅(Si)和铝(Al)的煤灰是解决这些问题的有效途径之一。大部分生物质中K主要以K_(2)CO_(3)、K_(2)SO_(4)和KCl等水溶性无机盐形式存在,但不同种类生物质中这几种无机K盐组成差异较大,导致气化过程中灰团聚、结渣行为有较大差异。因此,该研究利用了负载K_(2)CO_(3)、K_(2)SO_(4)和KCl的松木模拟含不同无机形态K的生物质,在水蒸气和CO_(2)气氛下,系统研究了气化过程中煤灰对不同无机形态K迁移转化和在流化床条件下(石英砂为床料)灰团聚行为的影响。研究发现,尽管2种煤灰的晶体矿物组成不同,在气化过程中它们均与负载K_(2)CO_(3)和K_(2)SO_(4)的松木反应形成了钾霞石(KAlSiO_(4))。然而,对于负载KCl的松木,相比于水蒸气气氛,由于煤灰在CO_(2)气氛下生成钾霞石的能力较弱,因此大部分KCl主要通过物理吸附保留,导致K保留比较低。另外,负载KCl的松木气化残渣中K的保留比显著低于负载K_(2)CO_(3)或K_(2)SO_(4)的松木,说明生物质中KCl易挥发且与煤灰的反应较弱,更易造成灰沉积和腐蚀等问题。然而,热力学平衡计算表明3种K盐和煤灰反应主要生成白榴石或长石,与实验结果差别较大。最后,尽管煤灰的加入不能阻止团聚物形成,但抑制了负载K盐的松木和石英砂生成低温熔融硅酸钾的过程,使形成的团聚物更易破碎,可以有效缓解流化床中的灰团聚等问题。 展开更多
关键词 生物质 煤灰 无机形态钾 气化 迁移转化 灰团聚
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CTAB辅助晶种法合成Zn/ZSM-5催化剂及其在催化重整纤维素挥发分的作用
9
作者 姚乃瑜 曹景沛 +5 位作者 赵静平 庞新博 刘天龙 蔡士杰 陈晨旭 赵小燕 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期2359-2368,共10页
石油的大量消耗和环境的日益恶化引发了人们对可持续化学的关注和发展。生物质能源是地球上唯一可再生的碳源,被认为是替代目前短期内无法再生的化石燃料的潜在能源。生物质热解挥发分在ZSM-5上催化生成芳烃是一种有前途的生物质增值化... 石油的大量消耗和环境的日益恶化引发了人们对可持续化学的关注和发展。生物质能源是地球上唯一可再生的碳源,被认为是替代目前短期内无法再生的化石燃料的潜在能源。生物质热解挥发分在ZSM-5上催化生成芳烃是一种有前途的生物质增值化利用方式,通过调节ZSM-5分子筛孔道结构和表面活性位点来提高轻质芳烃的产率和抑制积炭的生成。采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,使用晶种法在合成过程中添加了金属Zn合成多级孔Zn/ZSM-5分子筛,阐述了合成过程中金属Zn与CTAB的作用对ZSM-5晶化过程的影响,并将该催化剂应用于纤维素热解挥发分催化重整制备轻质芳烃的研究中。并使用XRD、SEM、BET、NH3-TPD和XPS等手段对催化剂进行表征,从而得到催化剂的物化结构。结果表明,适量CTAB的加入增大了分子筛的比表面积,显著增加了介孔,促进了反应物与产物的传质,抑制了反应中积炭的生成。并且CTAB的存在能够调控金属Zn的存在形态,加强了金属Zn与分子筛骨架的相互作用,形成更多的Zn-OH+活性位点,使催化剂拥有较强的脱氧能力和氢转移能力,促进了碳氢化合物的芳构化,金属Zn的加入也弥补了酸量的降低。ZnZ5-1(合成初始物料中CTAB/SiO_(2)摩尔比为1)具有适宜的介孔(3~10 nm)和适当的酸量,表现出较好的催化性能,轻质芳烃产率最高达166.7 mg/g。在合成过程中使用介孔模板剂的同时引入金属活性位点,通过2者协同作用调控催化剂特性,为提高生物质挥发分催化重整制轻质芳烃产率提供了思路。 展开更多
关键词 纤维素 催化重整 多级孔Zn/ZSM-5 轻质芳烃 热解
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