不同铝源合成SAPO-34分子筛及其MTO催化性能 被引量：14

1

作者 梁光华 狄春雨 +2 位作者 王龙 李晓峰 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期885-890,共6页

分别以拟薄水铝石、氢氧化铝和异丙醇铝为铝源合成了SAPO-34分子筛,考察了不同铝源对其晶化过程及最终产品物化性质的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2等温吸附-脱附(BET)、X射线荧光光谱(XRF)、NH3程序升温脱附(NH3-... 分别以拟薄水铝石、氢氧化铝和异丙醇铝为铝源合成了SAPO-34分子筛,考察了不同铝源对其晶化过程及最终产品物化性质的影响。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2等温吸附-脱附(BET)、X射线荧光光谱(XRF)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)手段表征所合成的SAPO-34分子筛,并研究了其在甲醇转化制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,相对于氢氧化铝和异丙醇铝,以拟薄水铝石为铝源合成的SAPO-34分子筛具有较小的粒径、较高的比表面积和适中的酸密度,其催化MTO反应的乙烯丙烯选择性达85.7%,寿命达189min。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 铝源 甲醇转化制烯烃(MTO)

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双头铵模板剂辅助合成板层状SAPO-34分子筛及MTO催化性能表征 被引量：5

2

作者 李晓峰 王平 +3 位作者 狄春雨 李志宏 高萌 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第6期1099-1105,共7页

以三乙胺和四乙基氢氧化铵为混合模板剂,在反应体系中添加一定量氢氧化六甲双铵为辅助模板剂,成功合成出板层状SAPO-34分子筛,考察了添加辅助模板剂对SAPO-34分子筛合成过程的影响;采用XRD、SEM、FT-IR、XRF、NH3-TPD和低温N_2吸附-脱... 以三乙胺和四乙基氢氧化铵为混合模板剂,在反应体系中添加一定量氢氧化六甲双铵为辅助模板剂,成功合成出板层状SAPO-34分子筛,考察了添加辅助模板剂对SAPO-34分子筛合成过程的影响;采用XRD、SEM、FT-IR、XRF、NH3-TPD和低温N_2吸附-脱附等手段表征所合成样品,并评价了其在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,一定范围内,随着双头季铵碱添加量的增加,所合成的板层状SAPO-34分子筛晶粒粒径变小,强酸量变低;小晶粒板层状形貌的SAPO-34分子筛在MTO催化反应中表现出了更长的寿命、更短的诱导期,并能得到更高的(乙烯+丙烯)选择性。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 板层状 氢氧化六甲双铵 甲醇制烯烃

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蒸汽相体系下合成SAPO-34分子筛及其MTO催化性能 被引量：5

3

作者 李志宏 李晓峰 +2 位作者 狄春雨 何祖光 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第6期1192-1201,共10页

分别采用TEA(三乙胺)、DEA(二乙胺)、TEAOH(四乙基氢氧化铵)、MOR(吗啉)中的1种或2种有机胺作为模板剂,在蒸汽相体系下均可合成纯相的SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、NH_3-TPD、BET、XRF等手段对产物进行表征。结果表明,与水热法合成的样... 分别采用TEA(三乙胺)、DEA(二乙胺)、TEAOH(四乙基氢氧化铵)、MOR(吗啉)中的1种或2种有机胺作为模板剂,在蒸汽相体系下均可合成纯相的SAPO-34分子筛,通过XRD、SEM、NH_3-TPD、BET、XRF等手段对产物进行表征。结果表明,与水热法合成的样品HTS-SAPO-34进行对比,蒸汽相条件下的产物DGC-SAPO-34结晶度提高,粒径变小,酸强度减弱,将其用于甲醇制烯烃(MTO)催化反应时寿命可延长9.85%~96.4%,双烯(乙烯+丙烯)选择性提高0.81%~4.93%;在蒸汽相、双模板合成SAPO-34分子筛时,TEAOH部分添加既可以有效地调控产物的晶粒大小,又能充分调变酸分布,其MTO催化性能相比单一模板(TEAOH除外)所合成样品有显著的提高,该方法有利于保持较高性能,同时降低合成成本,具有重要的实际应用价值。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 蒸汽相法 甲醇制烯烃(MTO)

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片层SAPO-34分子筛的合成、表征及其在甲醇制烯烃(MTO)中的催化性能 被引量：2

4

作者 王龙 李晓峰 +4 位作者 王平 狄春雨 景超 梁光华 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期355-361,共7页

以SAPO-34分子筛母液中的微晶作为晶种,在水热体系中成功合成了片层结构SAPO-34分子筛,且母液可以多次循环使用。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_2等温吸附-脱附(BET)、NH3程序升温脱附(NH+3-TPD)等技术对合成的SAPO-34分... 以SAPO-34分子筛母液中的微晶作为晶种,在水热体系中成功合成了片层结构SAPO-34分子筛,且母液可以多次循环使用。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_2等温吸附-脱附(BET)、NH3程序升温脱附(NH+3-TPD)等技术对合成的SAPO-34分子筛样品进行了表征和分析,并评价了其对MTO反应的催化性能。结果表明,与立方结构的SAPO-34分子筛相比,使用母液合成的片层结构SAPO-34分子筛样品的结晶度、比表面积略低,酸性、水热稳定性相当。在450℃、3.0h-1的条件下,片层结构的SAPO-34分子筛在催化MTO反应中拥有更长的寿命,同时缩短了MTO反应的诱导期。 展开更多

关键词 SAPO-34 母液 片层 MTO

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采用混合模板剂制备SAPO-34分子筛及其催化性能表征 被引量：2

5

作者 狄春雨 李莎 +1 位作者 李晓峰 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第S1期73-76,共4页

以四乙基氯化铵和吗啉为混合模板剂,采用传统水热法成功合成了纯相的SAPO-34分子筛,通过XRD、BET、SEM等手段对样品进行了表征,并研究了其在甲醇转化制烯烃(MTO)反应中表现出的催化性能。结果表明,甲醇转化率达100%,乙烯和丙烯总选择性... 以四乙基氯化铵和吗啉为混合模板剂,采用传统水热法成功合成了纯相的SAPO-34分子筛,通过XRD、BET、SEM等手段对样品进行了表征,并研究了其在甲醇转化制烯烃(MTO)反应中表现出的催化性能。结果表明,甲醇转化率达100%,乙烯和丙烯总选择性达80%以上,值得关注的是,此方法合成的SAPO-34分子筛具有相对较长的催化寿命。本实验合成方法大幅度地降低了模板剂的成本并延长了催化剂的使用寿命,合成的高性能、低成本的SAPO-34分子筛具有一定的工业应用前景。 展开更多

关键词 SAPO-34 四乙基氯化铵 吗啉 甲醇转化制烯烃(MTO)

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不同加铝方式对SAPO-34分子筛合成及MTO催化性能的影响 被引量：1

6

作者 李晓峰 王平 +4 位作者 梁光华 狄春雨 李志宏 王龙 窦涛 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第3期450-456,共7页

在水热合成体系中,以三乙胺(TEA)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)为混合模板剂,考察了在初始凝胶形成过程中铝源的加入方式对合成SAPO-34分子筛及甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响;通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气等温吸附脱附(B... 在水热合成体系中,以三乙胺(TEA)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)为混合模板剂,考察了在初始凝胶形成过程中铝源的加入方式对合成SAPO-34分子筛及甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响;通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气等温吸附脱附(BET)、^(29)Si固体核磁(^(29)Si MAS NMR)、氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)等方法对合成产物进行物性表征,并研究了其在甲醇转化制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,随着首先加铝量的增加,粒径有逐渐变小的趋势,且逐渐出现板层状形貌的SAPO-34分子筛;同时,产物分子筛骨架中Si(4Al)配位结构的数量增加,强酸比例在逐渐增大,且酸密度增加;随着强酸比例和酸密度的提高,SAPO-34分子筛在MTO催化反应中的寿命逐渐延长,丙烯选择性逐渐增大而乙烯选择性逐渐减小。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 成胶 加铝方式 酸性 MTO

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金属氧化物助剂对Pt/HZSM-5乙苯脱乙基催化剂性能的影响 被引量：1

7

作者 李国栋 李晓峰 +1 位作者 高萌 窦涛 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2018年第4期31-34,共4页

采用共浸渍的方法,向Pt/HZSM-5乙苯脱乙基催化剂中引入第二金属氧化物MeO对其进行修饰,在微型固定床反应器上考察MeO含量对催化剂性能的影响,并利用XRD、BET和NH_3-TPD对催化剂进行了表征。研究发现:金属氧化物MeO的添加并未影响ZSM-5... 采用共浸渍的方法,向Pt/HZSM-5乙苯脱乙基催化剂中引入第二金属氧化物MeO对其进行修饰,在微型固定床反应器上考察MeO含量对催化剂性能的影响,并利用XRD、BET和NH_3-TPD对催化剂进行了表征。研究发现:金属氧化物MeO的添加并未影响ZSM-5分子筛结构,但随着MeO负载量的增加,催化剂的比表面积逐渐降低,弱酸酸量先增加后减少、强酸酸量则先减少后增加。w(MeO)为3%的催化剂催化性能最佳,其乙苯转化率为61.5%、二甲苯选择性为23.8%、二甲苯损失率为0.5%、苯的选择性为95.0%。 展开更多

关键词 C8芳烃 乙苯脱乙基 异构化 MeO-Pt/HZSM-5催化剂

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无钠法合成EU-1分子筛及其催化性能 被引量：2

8

作者 张燕挺 李晓峰 +3 位作者 贾妙娟 景超 孙晓涛 窦涛 《日用化学工业》 CAS CSCD 北大核心 2014年第7期387-389,412,共4页

分别以四甲基氢氧化铵（TMAOH）、四乙基氢氧化铵（TEAOH）和氢氧化钠（NaOH）为碱源合成了EU-1分子筛，采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）和低温N2吸附等对合成样品进行了表征，并以二甲苯... 分别以四甲基氢氧化铵（TMAOH）、四乙基氢氧化铵（TEAOH）和氢氧化钠（NaOH）为碱源合成了EU-1分子筛，采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH3-TPD）和低温N2吸附等对合成样品进行了表征，并以二甲苯异构化反应表征其催化性能。结果表明：与以NaOH为碱源相比，采用TMAOH和TEAOH可一步合成铵型EU-1分子筛，以TEAOH为碱源合成样品的粒径在200—500nm之间，比表面积高达390．2m2·g-1。 展开更多

关键词 分子筛 铵型 碱源 二甲苯异构化 催化性能

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导向剂法合成EU-1分子筛 被引量：5

9

作者 周朋燕 李晓峰 +2 位作者 王裕鑫 武行洁 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期226-229,共4页

将导向剂法引入EU-1分子筛合成体系，所加入的导向剂为自主研发的硅铝酸盐溶胶（或凝胶）。合成导向剂时，仅在其中加入少量有机模板剂溴化六甲双铵（HMBr2），而在配制反应混合物时不再加入HMBr2。按照m（SiO2）：m（Al2O3）：m（Na2O... 将导向剂法引入EU-1分子筛合成体系，所加入的导向剂为自主研发的硅铝酸盐溶胶（或凝胶）。合成导向剂时，仅在其中加入少量有机模板剂溴化六甲双铵（HMBr2），而在配制反应混合物时不再加入HMBr2。按照m（SiO2）：m（Al2O3）：m（Na2O）：m（HMBr2）：m（H2O）为（40～50）：1：（2．0～4．5）：（9～12）：（60～80）质量比配制导向剂，适宜的陈化温度为370～450K，陈化时间为18～24h。合成EU-1分子筛适宜的反应混合物质量比m（SiO2）：m（Al2O3）：m（Na2O）：m（H2O）为（30～40）：1：（1．7～4．9）：（50～70），导向剂用量为8％～10％，晶化时间为2～3d，温度区间为430-450K。采用XRD、SEM、和IR等表征手段对样品进行表征。结果表明，采用该法成功地合成了高纯度、高结晶度的EU-1分子筛，且模板剂用量较常规合成法降低70％以上，降低了制造成本。 展开更多

关键词 EU-1 分子筛 导向剂

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利用表面活性剂合成含丰富介孔的EU-1分子筛 被引量：1

10

作者 李晓峰 孙晓涛 +3 位作者 张燕挺 刘晓臻 任鹏超 窦涛 《日用化学工业》 CAS CSCD 北大核心 2016年第10期580-584,共5页

利用十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、JH聚羧酸高性能减水剂JH-01和JH-03等表面活性剂合成EU-1分子筛,并考察了不同表面活性剂对合成EU-1分子筛的影响。通过XRD,SEM,NH_3-TPD和N_2吸附-脱附等表征手段对合成样品进行物性表征... 利用十二烷基苯磺酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、JH聚羧酸高性能减水剂JH-01和JH-03等表面活性剂合成EU-1分子筛,并考察了不同表面活性剂对合成EU-1分子筛的影响。通过XRD,SEM,NH_3-TPD和N_2吸附-脱附等表征手段对合成样品进行物性表征及对其二甲苯异构化的催化性能进行评价。结果表明,添加这4种表面活性剂能够成功合成结晶度较高的EUO拓扑结构分子筛;与原样比较,其总比表面积、总孔体积、介孔表面积和介孔体积均明显增大。添加十二烷基苯磺酸钠表面活性剂的样品,其介孔体积最多可增加20.2%,极大降低了反应扩散限制,其二甲苯异构化活性从23.34%增大到23.62%,从而提高了EU-1分子筛的反应活性。 展开更多

关键词 表面活性剂 EU-1分子筛 合成 二甲苯异构化

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超浓体系中快速合成NU-87分子筛的新方法

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作者 王裕鑫 李晓峰 +3 位作者 王丽丽 周朋燕 武行洁 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第B10期79-83,共5页

首次采用超浓体系合成法，并引入促进剂，在180℃条件下晶化48h，合成出具有高结晶度的NU-87纯相分子筛，并考察了促进剂、投料硅／铝比（n（SiO2）／n（A12O3））、碱／硅比（n（OH-）／n（SiO2））、水／硅比（n（H2O）／n（SiO2））... 首次采用超浓体系合成法，并引入促进剂，在180℃条件下晶化48h，合成出具有高结晶度的NU-87纯相分子筛，并考察了促进剂、投料硅／铝比（n（SiO2）／n（A12O3））、碱／硅比（n（OH-）／n（SiO2））、水／硅比（n（H2O）／n（SiO2））、模／硅比（n（DecBr2）／n（SiO2））等对合成结果的影响。采用X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、红外光谱（IR）等手段对样品进行了表征。结果表明，在促进剂的作用下，在n（SiO2）／n（Al2O3）为40～50、n（OH-）／n（SiO2）为0．12～0．18、n（H2O）／n（SiO2）为13、n（DecBr2）／n（SiO2）为0．10～0．12条件下，可得到高结晶度的NU-87分子筛。对NU-87的裂化催化评价结果显示，与添加ZSM-5的催化剂相比，添加NU-87的催化剂不仅可以使汽油收率增加2％～5％，而且明显地增加了异构烷烃、芳烃产率，改善了产品分布。 展开更多

关键词 NU-87分子筛 合成 超浓体系 促进剂 裂化催化

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