不同硅铝比β沸石的理化性质及烃类催化裂化活性 被引量：14

1

作者 李强 窦涛 +3 位作者 霍全 徐庆虎 巩雁军 潘惠芳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第7期1192-1198,共7页

采用润湿态固相转化方法按照投料硅铝摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))分别为30、60、150、300、500和纯硅时合成了β沸石,化学法和X射线荧光(XRF)测定产物的硅铝比和反应初始凝胶基本一致.利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM... 采用润湿态固相转化方法按照投料硅铝摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3))分别为30、60、150、300、500和纯硅时合成了β沸石,化学法和X射线荧光(XRF)测定产物的硅铝比和反应初始凝胶基本一致.利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)和低温N2吸附对系列样品的物相、水热稳定性、晶体形貌、酸性以及表面积和孔体积做了系统的表征.并将该系列样品作为活性组分添加剂,以高岭土为基质分别制备烃类裂化催化剂,对其催化裂化性能进行了评价.结果表明,不同硅铝比β沸石添加到裂化催化剂均可以提高其裂化活性,改善催化剂的抗积炭性能,硅铝比为150的β沸石催化剂在保持较高裂化活性的前提下,汽油收率最高,抗积炭性能也较好,是优选的裂化催化材料. 展开更多

关键词 硅铝比 Β沸石 理化性质 催化裂化

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软模板导向合成多级孔丝光沸石及其苯的苄基化催化性能 被引量：5

2

作者 李玉平 孙翠娟 +3 位作者 贾坤 张翊 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期1355-1362,共8页

通常认为丝光沸石是具有一维孔道结构的微孔沸石,在涉及大分子的催化反应中存在较为严重的扩散限制。以双季铵型表面活性剂C_(18)H_(37)N^+(CH_3)_2C_6H_(12)N^+(CH_3)_2C_6H_(13)(Br^-)_2(C_(18-6-6)Br_2)作为软模板,在水热条件下制备... 通常认为丝光沸石是具有一维孔道结构的微孔沸石,在涉及大分子的催化反应中存在较为严重的扩散限制。以双季铵型表面活性剂C_(18)H_(37)N^+(CH_3)_2C_6H_(12)N^+(CH_3)_2C_6H_(13)(Br^-)_2(C_(18-6-6)Br_2)作为软模板,在水热条件下制备了多级孔丝光沸石分子筛。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、TG-DTG、N_2物理吸附、NH_3-TPD等手段对样品的晶体结构和物化性能进行了表征。结果表明,加入C_(18-6-6)Br_2制备了纳米棒定向排列的多级孔丝光沸石,而且可通过改变合成体系中C_(18-6-6)Br_2/SiO_2的比值,对样品的晶粒尺寸、介孔表面积和介孔孔容进行系统调变。在苯与苯甲醇的苄基化反应中,多级孔样品比传统微孔丝光沸石表现出更好的苄基化反应催化性能和显著提高的反应速率。多级孔丝光沸石优异的催化性能归因于介孔的存在使其具有更多的可接近活性位和更优异的质量传输性质,这种独特的多级孔丝光沸石在大分子催化转化反应中具有较大的应用潜力。 展开更多

关键词 丝光沸石 多级孔分子筛 介孔 模板 苄基化

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双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的快速合成及催化应用 被引量：4

3

作者 杨冬花 李建华 +5 位作者 王新波 郭超 吕爱凝 董梅 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第3期248-256,共9页

以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。... 以不同氢氧化物做碱源合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并比较各平衡阳离子的结构导向作用及其形貌特征,发现钠离子的导向作用最强,且合成复合分子筛的表面较光滑、无明显晶面界限。对合成样品进行了TG-DTG、N_2吸附–脱附和NH_3-TPD分析。结果表明:双模板剂一步法合成的复合分子筛模板剂脱除的失重率为5.67%,小于机械复合分子筛的失重率7.31%,复合分子筛的比表面积、孔容和微孔平均孔径均有所增大,同时其酸强度、酸量都增大,有利于二甲苯优先从复合分子筛的孔道结构中扩散出来。将分子筛应用于甲醇转化制二甲苯催化反应,结果显示,双模板剂一步法合成的复合分子筛催化产物油相中芳烃的选择性最高达到66.72%,芳烃中二甲苯的含量为46.15%,二甲苯中对二甲苯的含量达到30.75%。这是由于B-EU-1/ZSM-5催化剂的特殊孔道结构具备择形效应,使得分子动力学直径较小的二甲苯分子优先从其孔道中扩散出来。 展开更多

关键词 双模板剂 一步法 B-EU-1/ZSM-5复合分子筛 酸性 孔道结构

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四甲基氢氧化铵辅助合成SSZ-13分子筛及其甲醇制烯烃的催化性能 被引量：2

4

作者 张翊 李玉平 +3 位作者 刘瑞 边慧敏 李晓峰 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期234-242,M0003,共10页

以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为模板剂合成SSZ-13分子筛,探讨有机季铵碱四甲基氢氧化铵(TMAOH)取代体系中的氢氧化钠(NaOH)对SSZ-13分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、热重... 以N,N,N-三甲基金刚烷氢氧化铵(TMAdaOH)为模板剂合成SSZ-13分子筛,探讨有机季铵碱四甲基氢氧化铵(TMAOH)取代体系中的氢氧化钠(NaOH)对SSZ-13分子筛合成的影响,采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、热重-微商热重(TG-DTG)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)和N_2吸附-脱附等手段对合成样品进行表征,分析合成凝胶的硅/铝比对SSZ-13分子筛的结晶度、比表面积、酸量等的影响,并考察了SSZ-13分子筛在甲醇制烯烃(MTO)反应中的催化性能。结果表明,当有机碱TMAOH完全取代NaOH时,合成样品的结晶度从92.68%提高至108.75%,且合成体系的硅/铝比(n(SiO_2)/n(Al_2O_3))范围可以显著拓宽(33～100),合成产物的硅/铝比也相应提高,比表面积可增大至约800 m^2/g,强酸量减少,SSZ-13分子筛样品在MTO催化反应中表现出了更长的寿命和更高的双烯(乙烯+丙烯)选择性。 展开更多

关键词 SSZ-13分子筛 四甲基氢氧化铵(TMAOH) 硅/铝比 甲醇制烯烃(MTO)

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孔壁含有沸石次级结构单元的MCM-48的合成及催化研究 被引量：1

5

作者 李强 窦涛 +3 位作者 张瑛 李玉平 王姗 孙发民 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期105-108,共4页

以双表面活性剂(双极性头表面活性剂和三乙醇胺)为模板,以含有沸石次级结构单元的溶胶为前驱体,在碱性条件下合成了新型介孔分子筛MCM-48。研究了沸石前驱体和三乙醇胺对产物MCM-48形成的影响,XRD和TEM表征结果表明,样品具有较高的结晶... 以双表面活性剂(双极性头表面活性剂和三乙醇胺)为模板,以含有沸石次级结构单元的溶胶为前驱体,在碱性条件下合成了新型介孔分子筛MCM-48。研究了沸石前驱体和三乙醇胺对产物MCM-48形成的影响,XRD和TEM表征结果表明,样品具有较高的结晶度和规则的孔径;FTIR和N2吸附表征结果表明,产物MCM-48的孔壁中含有沸石的次级结构单元,从而使得样品具有更大的比表面积。产物的重芳烃轻质化反应催化活性表明,实验样品对重芳烃的转化率比常规的MCM-48高,转化率约高出11%,进一步证明了实验样品的孔壁中含有沸石的结构单元。 展开更多

关键词 MCM-48 沸石次级结构单元 三乙醇胺 重芳烃

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多孔材料负载烯烃配位聚合催化剂的研究进展 被引量：2

6

作者 王佳 张瑛 +3 位作者 张鹏飞 贺飒飒 葛超 窦涛 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期457-463,共7页

综述了将均相烯烃配位聚合催化剂(即Ziegler-Natta催化剂、茂金属催化剂和后过渡金属催化剂)负载于具有不同孔结构与孔径的多孔材料(如SiO2、分子筛等)上进行烯烃聚合的研究进展,分析了载体和催化剂组成对配位聚合活性及聚合物性能的影... 综述了将均相烯烃配位聚合催化剂(即Ziegler-Natta催化剂、茂金属催化剂和后过渡金属催化剂)负载于具有不同孔结构与孔径的多孔材料(如SiO2、分子筛等)上进行烯烃聚合的研究进展,分析了载体和催化剂组成对配位聚合活性及聚合物性能的影响。多孔材料不但具有承载活性组分、改善其分散性的作用,并且其纳米空间对聚合过程中单体的扩散起到限制作用,使单体的插入方式和链增长过程与自由空间不同,因此改变了聚合反应活性和聚合物的相对分子质量及其分布、熔点和等规度等性质。 展开更多

关键词 多孔材料 载体 配位聚合催化剂 烯烃聚合

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甲醇定向转化制二甲苯的复合分子筛ZSM-5/EU-1的合成及其应用 被引量：8

7

作者 杨冬花 王新波 +3 位作者 石宝宝 武正簧 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期357-363,共7页

以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料，采用EU-1晶种，通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5／EU-1复合分子筛。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征，并在连续流动固定床... 以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料，采用EU-1晶种，通过水热法合成了2种含杂原子的微孔结构ZSM-5／EU-1复合分子筛。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附和NH3-TPD对合成样品进行了表征，并在连续流动固定床反应器上考察了该分子筛催化剂对甲醇N-甲苯反应的催化性能。结果表明-含杂原子微孔结构的ZSM-5／EU-1复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰，结晶度较好，平均孔径明显增大，当催化剂的酸强度和酸量增大时，有利于甲醇芳构化趋势以及二甲苯优先扩散。B-ZSM-5／EU-1催化产物中芳烃在油相中的选择性达到84-70％；B-ZSM-5／EU-1和Fe-ZSM-5／EU-1两种分子筛催化产物的芳香烃中二甲苯的含量最高，分别为41-32％～45-88％和33-88％～39-16％。由于B-ZSM-5／EU-1较高的酸性、酸量和相对较小的孔道内径（0-8060nm），较Fe-ZSM-5／EU-1更有利于产物中二甲苯的生成；不仅如此，B-ZSM-5／EU-1复合分子筛催化产物中对二甲苯在二甲苯中选择性范围为29-75％～47-47％；不过，Fe-ZSM-5／EU-1产物中对二甲苯在二甲苯中的含量最高可达53.75％，这是由于Fe-ZSM-5／EU-1复合分子筛的粒径较大，为催化反应提供了较长的孔道结构，易使产物中邻、间二甲苯在扩散过程中异构化转化为对二甲苯的缘故。 展开更多

关键词 晶种法 ZSM-5 EU-1复合分子筛 酸性 二甲苯 选择性

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微波场辅助离子交换制备NH_4^+-LSX型分子筛 被引量：6

8

作者 景超 李晓峰 +4 位作者 王艳悦 王龙 刘晓臻 任鹏超 窦涛 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期91-94,共4页

采用微波离子交换法对Na-LSX型沸石分子筛进行NH+4交换。在固定液固比的条件下,考察了微波功率、交换液浓度、交换温度、液固比、时间以及次数对交换度的影响,并与传统水热离子交换法进行对比。得到了微波场辅助制备NH4-LSX型沸石分子... 采用微波离子交换法对Na-LSX型沸石分子筛进行NH+4交换。在固定液固比的条件下,考察了微波功率、交换液浓度、交换温度、液固比、时间以及次数对交换度的影响,并与传统水热离子交换法进行对比。得到了微波场辅助制备NH4-LSX型沸石分子筛的最佳工艺条件。 展开更多

关键词 NH4-LSX型沸石分子筛 微波交换法 水溶液交换法

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一步合成核壳结构ZSM-5/EU-1复合分子筛及其表征 被引量：4

9

作者 李建华 杨冬花 +3 位作者 吕爱凝 马存存 李晓峰 窦涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第5期492-498,共7页

在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,对其物理化学性质进行表征,结果显示：核壳分子筛中存在ZSM-5和EU-1两种分子筛晶相,且EU-1分子筛在ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长;复合以后核... 在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,对其物理化学性质进行表征,结果显示：核壳分子筛中存在ZSM-5和EU-1两种分子筛晶相,且EU-1分子筛在ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长;复合以后核壳分子筛为微孔–介孔多级孔道结构,且其微孔孔径达到0.94 nm;相比于单一分子筛,核壳分子筛的强酸量相对提高,酸性质有所改善。通过对柠檬酸加入量、晶化时间影响因素的分析,得到合成核壳共生结构的最佳条件为：n（citrate）/n（Al_2O_3）=0.8~1.2,晶化时间为72~96 h,并推测核壳分子筛可能的生长过程。 展开更多

关键词 核壳分子筛 ZSM-5/EU-1 多级孔道 酸性

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SSZ-33分子筛的合成、表征及其对汽车尾气中碳氢化合物的捕集性能 被引量：2

10

作者 潘瑞丽 樊卫斌 +3 位作者 李玉平 李晓峰 李莎 窦涛 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第12期2893-2899,共7页

采用碘化N,N,N-三甲基-8-氨基-三环[5.2.1.02.6]癸烷为结构导向剂, 通过过程控制方法, 经3-4 d成功合成了高性价比的B-SSZ-33分子筛. 以B-SSZ-33为母体, 经过Al(NO3)3溶液后处理制得了Al-SSZ-33分子筛. 采用X射线衍射(XRD), 傅里叶变换... 采用碘化N,N,N-三甲基-8-氨基-三环[5.2.1.02.6]癸烷为结构导向剂, 通过过程控制方法, 经3-4 d成功合成了高性价比的B-SSZ-33分子筛. 以B-SSZ-33为母体, 经过Al(NO3)3溶液后处理制得了Al-SSZ-33分子筛. 采用X射线衍射(XRD), 傅里叶变换红外(FT-IR)光谱, 扫描电子显微镜(SEM), 热重(TG)分析, 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES), N2吸附/脱附, 27Al核磁共振(27Al NMR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段对合成的B-SSZ-33、Al-SSZ-33样品进行了物理化学性能表征. 并以甲苯作为汽车尾气中碳氢化合物的探针分子, 通过甲苯程序升温脱附测试来考察样品的碳氢捕集性能. 结果表明: 后处理过程中Al同晶取代B, 从而制得了含骨架Al的Al-SSZ-33; 在甲苯的程序升温脱附测试中, 由于Al-SSZ-33相对于B-SSZ-33具有较强的酸性位, 且表面孔口由于骨架外硅铝物种的修饰, 限制了甲苯的扩散, 致使脱附速率最大时的温度(Tmax)和脱附最终的温度(Tend)均升高, 从而形成了新型汽车尾气捕集催化剂的雏形. 展开更多

关键词 SSZ-33分子筛 汽车尾气 过程控制方法 碳氢捕集 程序升温脱附

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基于双模板剂B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成与表征 被引量：3

11

作者 王新波 杨冬花 +2 位作者 石宝宝 武正簧 窦涛 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期123-125,共3页

首次在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD,FT-IR,SEM等手段... 首次在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD,FT-IR,SEM等手段对合成样品的物性进行表征;分析发现合成的复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好,是两种晶相相互作用的分子分散晶相材料;通过合成条件的探究,发现复合分子筛的生长过程与两种模板剂的比例有关,在0.2<n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)<0.5的范围内是复合分子筛适宜的生长环境,得到合成的最佳条件为:n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)=0.4,晶化时间72h。 展开更多

关键词 B-EU-1/ZSM-5复合分子筛 双模板剂 一步晶化法 水热法

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ZSM-35沸石原位固相转化法合成过程控制 被引量：1

12

作者 潘瑞丽 张海荣 +2 位作者 贾妙娟 谭群军 窦涛 《日用化学工业》 CAS CSCD 北大核心 2012年第1期30-33,共4页

以乙二胺(EDA)为模板剂,采用原位固相转化法合成了ZSM-35沸石,并通过XRD对沸石晶化过程中的影响因素和晶化机理作了详细考察。结果表明,制备ZSM-35沸石适宜的硅铝摩尔比为21<n(SiO2)/n(Al2O3)<37;Na+与模板剂EDA协同作用,共同对ZS... 以乙二胺(EDA)为模板剂,采用原位固相转化法合成了ZSM-35沸石,并通过XRD对沸石晶化过程中的影响因素和晶化机理作了详细考察。结果表明,制备ZSM-35沸石适宜的硅铝摩尔比为21<n(SiO2)/n(Al2O3)<37;Na+与模板剂EDA协同作用,共同对ZSM-35沸石起着结构导向作用;延长晶化时间,ZSM-35沸石容易向ZSM-5沸石转晶,合成ZSM-35沸石合适的晶化时间为14～21 h。对晶化机理的考察表明ZSM-35沸石的合成过程具有固相机理的特征,并且由于ZSM-35沸石与ZSM-5沸石具有相同的次级结构单元,在晶化过程中容易发生转晶。 展开更多

关键词 ZSM-35沸石 原位固相转化 乙二胺 晶化过程

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阳离子聚丙烯酰胺絮凝回收利用SAPO-34分子筛母液 被引量：1

13

作者 狄春雨 李志宏 +2 位作者 何祖光 窦涛 范彬彬 《太原理工大学学报》 北大核心 2017年第6期887-892,共6页

利用阳离子聚丙烯酰胺和稀盐酸组合絮凝的方法,将SAPO-34分子筛晶化母液中的磷铝物种经絮凝、干燥、粉碎后,添加一定量的硅铝等原料,在干胶转化体系下合成出具有片层堆积晶的多级结构SAPO-34分子筛。结果表明,制备的SAPO-34分子筛介孔... 利用阳离子聚丙烯酰胺和稀盐酸组合絮凝的方法,将SAPO-34分子筛晶化母液中的磷铝物种经絮凝、干燥、粉碎后,添加一定量的硅铝等原料,在干胶转化体系下合成出具有片层堆积晶的多级结构SAPO-34分子筛。结果表明,制备的SAPO-34分子筛介孔孔容高达0.40cm3/g,其在甲醇制烯烃(MTO)反应中催化寿命达到200min,双烯(乙烯+丙烯)选择性达到87%.本研究提出的分子筛晶化母液处理工艺具有简单、经济、高效、绿色环保等特点。 展开更多

关键词 聚丙烯酰胺 晶化母液 SAPO-34 干胶转化 多级孔 MTO

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乙腈-乙醇-水-乙酸体系中二苯并噻吩和柴油的电解氧化 被引量：1

14

作者 刘昌见 李德宝 杨世成 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期24-29,共6页

利用伏安扫描和恒电位电解方法,研究了乙腈-乙醇-水-乙酸体系中含硫模型化合物二苯并噻吩(DBT)的电解氧化行为。伏安扫描结果显示,在电位高于1 000 mV时,DBT可发生电解氧化反应,产物主要为相应的砜类和亚砜类。通过恒电位电解对电解体... 利用伏安扫描和恒电位电解方法,研究了乙腈-乙醇-水-乙酸体系中含硫模型化合物二苯并噻吩(DBT)的电解氧化行为。伏安扫描结果显示,在电位高于1 000 mV时,DBT可发生电解氧化反应,产物主要为相应的砜类和亚砜类。通过恒电位电解对电解体系中的溶剂组成、支持电解质乙酸的浓度、DBT浓度和反应温度进行了考察,得到适宜的反应条件:V(水)∶V(乙醇+乙腈)=1∶2,V(乙醇)∶V(乙腈)=1∶2,乙酸浓度1.5 mol/L,DBT浓度0.036 mol/L,反应温度40℃。在此条件下,在无隔膜电解槽中电解3 h时,DBT转化率达到98.40%。对柴油的电解氧化脱硫结果表明,柴油与电解体系的体积比减小,脱硫率增加,当两者的体积比为1∶3时硫含量由由884μg/g降至57μg/g。 展开更多

关键词 二苯并噻吩 柴油 电解氧化 脱硫

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含铁微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛的合成和表征 被引量：1

15

作者 杨瑞娟 杨冬花 +7 位作者 武正簧 冯晓娜 窦涛 吴忠华 李志宏 闫泽 王凡 汤琼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期601-606,共6页

采用预置晶种法合成了含铁的微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛,并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)、N2吸附-脱附、紫外-可见吸收光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)等手段进行了表征。结果表明,... 采用预置晶种法合成了含铁的微孔EU-1/ZSM-5复合分子筛,并采用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、热重-微分热重(TG-DTG)、N2吸附-脱附、紫外-可见吸收光谱(UV-vis DRS)、X射线吸收精细结构(XAFS)等手段进行了表征。结果表明,复合分子筛具有EU-1和ZSM-5的特征衍射峰,是两种晶相相互作用的分子分散晶相材料,微孔孔径较Fe-EU-1分子筛有所增大。随原始溶胶中铁的质量分数增加,复合分子筛具有的23.09°和23.94°处的特征衍射峰逐渐向低角度方向偏移;紫外-可见漫反射谱图中在220～245 nm出现了宽的吸收谱带;XAFS表征表明,1s→3d电子跃迁的弱吸收峰逐渐增强,同时在吸收边顶部出现的1s→4p吸收峰逐渐由宽变窄。合成工艺的最佳条件为,原始溶胶中铁的质量分数为0.075%～0.15%,晶种添加比例为15.0%～21.0%,晶种SiO2/Al2O3物质的量比为50～60。 展开更多

关键词 预置晶种 Fe—EU-1 ZSM-5 复合分子筛 合成

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包埋型MOR/EU-1复合分子筛合成及其晶化动力学

16

作者 薄琼 王改 +5 位作者 杨冬花 李玉鹏 王家信 葛超 李晓峰 窦涛 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期323-331,共9页

在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,以丝光沸石(MOR)分子筛溶胶次级结构单元为前驱体,通过纳米组装法合成了具有包埋结构的MOR/EU-1复合分子筛,并通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和N 2物理吸附-脱附分析(BET)等手段对复合分子... 在HMBr2-Na2O-Al2O3-SiO2-H2O体系中,以丝光沸石(MOR)分子筛溶胶次级结构单元为前驱体,通过纳米组装法合成了具有包埋结构的MOR/EU-1复合分子筛,并通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和N 2物理吸附-脱附分析(BET)等手段对复合分子筛的物理化学性质进行表征。结果表明:该MOR/EU-1复合分子筛主要是微孔结构的复合材料,形貌为MOR分子筛外表面大部分被不规则状EU-1分子筛均匀覆盖,沿着MOR分子筛呈层状形式生长;EU-1分子筛形貌由椭圆状形貌转变为不规则六方状,包埋在纳米线条MOR分子筛外侧。晶体的晶化成核表观活化能En为83.51 kJ/mol,其表观生长活化能Eg为40.11 kJ/mol。MOR/EU-1复合分子筛用于甲醇芳构化反应,对二甲苯的选择性较高。 展开更多

关键词 MOR/EU-1复合分子筛 纳米组装法 包埋型 活化能

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EU-1分子筛相邻酸性位的DFT计算和酸性表征 被引量：6

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作者 代蓉 杨冬花 +4 位作者 郑子良 吕爱凝 李建华 窦涛 韩培德 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第5期474-484,共11页

利用量子力学中的密度泛函理论(DFT),对EU-1分子筛中与T1、T2、T3、T6、T7、T8位相邻的骨架铝原子的落位稳定性及酸强度进行理论计算.通过计算得知,双Al原子在EU-1分子筛骨架中优先落位于Al7(Si6-Si7)Al8、Al1(Si2-Si2)Al1、Al2(Si1-Si2... 利用量子力学中的密度泛函理论(DFT),对EU-1分子筛中与T1、T2、T3、T6、T7、T8位相邻的骨架铝原子的落位稳定性及酸强度进行理论计算.通过计算得知,双Al原子在EU-1分子筛骨架中优先落位于Al7(Si6-Si7)Al8、Al1(Si2-Si2)Al1、Al2(Si1-Si2)Al2、Al1(Si2-Si2)Al3、Al1(Si2)Al3;根据(Al/Si,H)取代能确定了质子的落位,质子氢较易落位于(O12-H)Al1-(O12-H)Al1、(O12-H)Al1-Al1(O13-H)、(O12-H)Al1-Al1(O12-H)、(O14-H)Al2-(O14-H)Al2、Al2(O12-H)-(O14-H)Al2、Al1(O12-H)-(O15-H)Al3、(O26-H)Al7-Al8(O28-H);且根据质子亲和势分析知,EU-1分子筛骨架中质子氢落位于NNN位的Brnsted酸强度小于NNNN位.借助1H MAS NMR分析合成的不同硅铝比的样品,可知硅铝比低的EU-1分子筛Brnsted酸吸收峰的面积增加;由NH3-TPD可知硅铝比低的EU-1分子筛的强酸脱附峰温度降低,酸强度减小.硅铝比低的EU-1分子筛的强酸表现出酸量高、酸强度低的性质. 展开更多

关键词 EU-1分子筛 密度泛函理论 相邻酸性位

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Al-ITQ-13分子筛的快速合成及表征 被引量：4

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作者 贾妙娟 李晓峰 +4 位作者 潘瑞丽 张燕挺 孙晓涛 景超 窦涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期97-104,共8页

通过设计首次提出针对ITQ-13分子筛晶化促进剂的合成策略,ITQ-13分子筛.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、原位红外(FTIR)及固体核磁(27Al NMR)等测试手段对ITQ-13分子筛的物化性能进行了表征,考察了晶化过程中结... 通过设计首次提出针对ITQ-13分子筛晶化促进剂的合成策略,ITQ-13分子筛.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、原位红外(FTIR)及固体核磁(27Al NMR)等测试手段对ITQ-13分子筛的物化性能进行了表征,考察了晶化过程中结晶度的变化,得出了晶化过程的动力学参数,对晶化机理进行了探讨.结果表明:快速合成法与传统方法合成的ITQ-13分子筛具有相似的物化性能,并且可以合成含有更多骨架铝的ITQ-13分子筛;NO3-的加入通过极化憎水基团,加速SiOSi物质结合,降低ITQ-13分子筛的成核活化能以及生长活化能,从而可以提高晶化速率,缩短晶化时间至11 h. 展开更多

关键词 ITQ-13分子筛 促进剂 晶化时间 晶化机理

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具有镶嵌结构T-L多级孔道复合分子筛的快速合成与表征 被引量：8

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作者 吕爱凝 杨冬花 +3 位作者 李建华 马存存 李晓峰 窦涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期72-79,共8页

采用水热法,在Na2O-K2O-Al2O3-SiO2-HMBr2-H2O体系,一步法快速合成了具有T型和L型两种结构特征的T-L复合分子筛,通过XRD、N2吸附-脱附、SEM-EDX、TEM、FT-IR和TG-DTG等手段,对合成样品的物理化学性质进行了表征.结果表明：所合成的分子... 采用水热法,在Na2O-K2O-Al2O3-SiO2-HMBr2-H2O体系,一步法快速合成了具有T型和L型两种结构特征的T-L复合分子筛,通过XRD、N2吸附-脱附、SEM-EDX、TEM、FT-IR和TG-DTG等手段,对合成样品的物理化学性质进行了表征.结果表明：所合成的分子筛是球形L型分子筛镶嵌在椭圆体T型分子筛一侧,形成的1~2μm左右的双结构复合分子筛;孔道性质表征说明其具有微孔和介孔的多级孔道结构,微孔平均孔径为0.82nm,介孔的孔径主要分布在3.8nm左右.通过对阳离子比R=K2O/（K2O＋Na2O）影响因素进行分析,获得T型、L型及T-L复合分子筛的转化规律,R的大小在0.3~0.5nm范围内可以合成结晶度高的T-L复合分子筛. 展开更多

关键词 镶嵌结构 T-L复合分子筛 多级孔道 表征

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具有多级孔MCM-41/Y复合分子筛的合成及表征 被引量：6

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作者 王改 杨冬花 +4 位作者 薄琼 李玉鹏 胡丽 李晓峰 窦涛 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期325-333,共9页

采用晶种法和纳米组装法合成了MCM-41/Y复合分子筛,通过粉末XRD、SEM、TEM和BET等手段对其物性进行表征,结果显示:采用晶种法合成的形貌以包埋型为主,采用纳米组装法合成的材料为附晶生长和自组装型.二者均具有微、介孔多级孔道结构,比... 采用晶种法和纳米组装法合成了MCM-41/Y复合分子筛,通过粉末XRD、SEM、TEM和BET等手段对其物性进行表征,结果显示:采用晶种法合成的形貌以包埋型为主,采用纳米组装法合成的材料为附晶生长和自组装型.二者均具有微、介孔多级孔道结构,比表面积达到665.1和849.3 m2·g-1,总孔容分别为0.6438和0.6529 cm3·g-1,相对于单一Y分子筛明显增大.纳米组装法合成样品的比表面积增大更为显著,这是由于两种合成体系粒子表面电荷和集聚方式不同. 展开更多

关键词 多级孔 MCM-41/Y 包埋 附晶生长 表面电荷

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