不同基属混合加氢重油催化裂化及裂解反应性能

1

作者 张亚红 方东 +5 位作者 史得军 许顺年 张宸玮 孙志国 王刚 刘超伟 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第5期1330-1339,共10页

为分析中间基和石蜡基重油混合加工比例对后续的催化裂化、催化裂解工艺产品分布的影响,将中间基巴士拉重油和石蜡基华北重油以不同比例混合加氢改质后进行催化裂化和催化裂解反应。催化裂化反应条件为:压力0.1 MPa,温度505℃,剂/油质量... 为分析中间基和石蜡基重油混合加工比例对后续的催化裂化、催化裂解工艺产品分布的影响,将中间基巴士拉重油和石蜡基华北重油以不同比例混合加氢改质后进行催化裂化和催化裂解反应。催化裂化反应条件为:压力0.1 MPa,温度505℃,剂/油质量比5.6,质量空速19 h^(-1);催化裂解反应条件为:压力0.1 MPa,温度580℃,剂/油质量比12,质量空速10 h^(-1)。结果表明:加氢重油中石蜡基重油掺混质量分数由10%增加到80%时,催化裂化转化率增加2.88百分点,催化裂解转化率增加3.65百分点。以此为基础,通过回归分析研究加氢重油性质及平均分子结构信息与催化裂化及裂解转化率之间、产品收率之间的内在关联规律;在对应的催化裂化、催化裂解反应条件下,加氢重油特征化参数与转化率之间呈指数函数关系;胶质和沥青质含量与焦炭收率之间呈二元二次函数关系,加氢重油平均分子结构中的各类型碳原子数与汽油馏分、裂化气体以及低碳烯烃收率之间呈多元线性关系。这些定量关联关系均能准确预测加氢改质重油的催化裂化、催化裂解转化率及产品收率。 展开更多

关键词 重油 中间基 石蜡基 加氢改质 催化裂化 催化裂解

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石油污染土壤中微生物的固碳代谢研究

2

作者 宋佳宇 王怡 +4 位作者 陆文懿 徐佳欣 詹亚力 王庆宏 陈春茂 《环境科学研究》 北大核心 2025年第8期1701-1710,共10页

石油污染土壤中的微生物是碳周转的重要驱动者,有力推动石化行业绿色可持续发展并助力实现“双碳”目标。本文通过宏基因组研究石油污染土壤微生物的系统发育情况和碳固定代谢途径,结果表明:①通过分箱组装获得了121个高质量宏基因组组... 石油污染土壤中的微生物是碳周转的重要驱动者,有力推动石化行业绿色可持续发展并助力实现“双碳”目标。本文通过宏基因组研究石油污染土壤微生物的系统发育情况和碳固定代谢途径,结果表明:①通过分箱组装获得了121个高质量宏基因组组装基因组(MAGs),其中优势细菌为变形菌门(46个MAGs)和放线菌门(32个MAGs)。功能基因注释发现,石油污染土壤中存在柠檬酸还原循环、卡尔文循环、乙酰辅酶A还原途径和不完全柠檬酸还原循环四条固碳途径,其中柠檬酸还原途径为主要的固碳途径,功能基因占比高达54%。②变形菌门是最主要的固碳微生物类群,具有K01601、K01602、K15022、K01595、K00031等基因参与多条固碳途径。绿湾菌门、脱硫菌门亚门和厚壁菌门也是关键微生物类群,能够通过卡尔文循环、柠檬酸还原循环和乙酰辅酶A途径实现固碳。③共线网络分析结果表明,微生物通过互利共生促进碳固存,其中变形菌门为关键物种,直接与CO_(2)作用的基因K01602、K00174、K00194等为关键固碳基因。研究显示,变形菌通过柠檬酸还原循环和卡尔文循环途径直接固定CO_(2),是石油污染土壤中的关键微生物,可为石油污染土壤固碳微生物挖掘、降污固碳技术开发奠定理论基础。 展开更多

关键词 宏基因组学 分箱 固碳微生物 石油污染土壤 代谢通路

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工业废催化剂耦合固定化石油降解菌微球高效处理含油废水

3

作者 李倩玮 张苗 +2 位作者 韦标 杨晨璐 王雨芊 《工业水处理》 北大核心 2025年第9期87-94,共8页

为实现含油废水高效处理与工业废催化剂有效利用,从石油污染土壤中筛选出两株石油烃高效降解菌株,并利用海藻酸钠(SA)/聚乙烯醇(PVA)将其与催化裂化(FCC)废催化剂耦合制备固定化复合微球,考察其对含油废水的去除效果。结果表明,两株石... 为实现含油废水高效处理与工业废催化剂有效利用,从石油污染土壤中筛选出两株石油烃高效降解菌株,并利用海藻酸钠(SA)/聚乙烯醇(PVA)将其与催化裂化(FCC)废催化剂耦合制备固定化复合微球,考察其对含油废水的去除效果。结果表明,两株石油降解菌均为巴氏窄养单胞菌(Stenotrophomonas pavanii),复合微球具有良好的机械强度和传质性能。在微球投加量20 g/L、温度37℃、pH=7条件下培养3 d后,FCC/微生物固定化复合微球对模拟含油废水中石油烃降解率达到最高(74.06%)。该复合微球在处理实际含油废水时,对石油烃的去除率也高达73%。相较于游离态细菌,工业废催化剂与石油降解菌耦合形成的固定化复合微球在石油烃降解效能及系统稳定性上展现出显著优势,这一提升主要归因于FCC废催化剂的独特多级孔结构,以及其表面高价金属对生物降解过程的强效促进作用。 展开更多

关键词 石油烃降解菌 工业废催化剂 微生物固定化 强化生物降解

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炼油废催化剂吸附去除水中硝基苯的特性与机制 被引量：3

4

作者 李琢宇 余美琪 +4 位作者 陈孝彦 胡若晖 王庆宏 陈春茂 詹亚力 《化工进展》 北大核心 2025年第2期1076-1087,共12页

以石油炼制过程中产生的废流化催化裂化催化剂(sFCCc)和废加氢裂化催化剂(sHCc)为研究对象,探究了炼油废催化剂对炼化废水特征污染物硝基苯的吸附性能。sFCCc和sHCc保留了新鲜催化剂的Y型分子筛骨架,但具有更大的平均孔径和更高的晶格... 以石油炼制过程中产生的废流化催化裂化催化剂(sFCCc)和废加氢裂化催化剂(sHCc)为研究对象,探究了炼油废催化剂对炼化废水特征污染物硝基苯的吸附性能。sFCCc和sHCc保留了新鲜催化剂的Y型分子筛骨架,但具有更大的平均孔径和更高的晶格氧含量。在pH为2~12时,sFCCc经30min对硝基苯达到吸附平衡,吸附容量为18.65mg/g;sHCc经5min达到吸附平衡,吸附容量为20.01mg/g,吸附硝基苯的效果优于sFCCc。两种废催化剂经5次洗脱再生后吸附性能稳定,吸附硝基苯均遵循Freundlich吸附等温模型和拟二级反应动力学模型,表明发生了多层非理想吸附,同时存在物理吸附和化学吸附作用。表征结果显示,炼油废催化剂中的晶格氧和Lewis酸位点均可作为活性位点,通过物理吸附与化学吸附共同去除硝基苯。其中,晶格氧通过电子供体-受体效应与硝基苯的吸电子官能团(—NO_(2))结合,而Lewis酸位点易发生羟基化反应通过氢键与硝基苯结合。 展开更多

关键词 炼油废催化剂 吸附 硝基苯 动力学

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Sr改性LaFeO_(3)用于甲烷化学链重整的还原性能与动力学研究

5

作者 马浩天 荆体瑞 +6 位作者 刘程程 玉散·吐拉甫 张喆 王一迪 王庆宏 陈春茂 徐春明 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第12期4532-4546,共15页

甲烷化学链重整是新型低碳的制氢技术,载氧体还原特性是决定化学链重整制氢产率的关键因素。重点探讨了不同比例Sr掺杂对LaFeO_(3)还原特性的影响,通过表征FeO_(6)八面体畸变和表面氧形态分析了Sr掺杂对氧空位浓度、晶格氧传递的作用。L... 甲烷化学链重整是新型低碳的制氢技术,载氧体还原特性是决定化学链重整制氢产率的关键因素。重点探讨了不同比例Sr掺杂对LaFeO_(3)还原特性的影响,通过表征FeO_(6)八面体畸变和表面氧形态分析了Sr掺杂对氧空位浓度、晶格氧传递的作用。La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)具有明显的FeO_(6)八面体畸变,表现出最低的晶格氧还原温度750℃,恒温还原中La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)的最大失重量为LaFeO_(3)的2~3倍。动力拟合计算发现La_(1-x)Sr_(x)FeO_(3)的还原过程均受成核核增长模型控制,同时受自催化模型影响,4种载氧体中,La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)表现出最低的表观活化能。La_(0.8)Sr_(0.2)FeO_(3)在水蒸气氧化实验中的增重速率约为LaFeO_(3)的4倍,并且在20周期循环后保持原有物相不变。La_(1-x)Sr_(x)FeO_(3)化学链重整与多周期稳定性的研究为甲烷化学链重整制氢材料选择和工艺优化提供了技术与数据支撑。 展开更多

关键词 甲烷 制氢 动力学 化学链 钙钛矿

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离子液体萃取分离FCC柴油中双环芳香性硫氮组分:实验和分子机理

6

作者 蒋斯麒 胡玉峰 +2 位作者 程永强 刘清华 雷志刚 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第10期3651-3659,F0004,共10页

萃取技术可以作为加氢脱硫脱氮工艺的重要补充用于分离油品中芳香性硫氮组分。在分子尺度和实验尺度对离子液体萃取分离苯并噻吩和喹啉进行探讨,利用COSMO-RS模型从37种常见离子液体中确定1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺盐([EMIM][DCA])为最... 萃取技术可以作为加氢脱硫脱氮工艺的重要补充用于分离油品中芳香性硫氮组分。在分子尺度和实验尺度对离子液体萃取分离苯并噻吩和喹啉进行探讨,利用COSMO-RS模型从37种常见离子液体中确定1-乙基-3-甲基咪唑双氰胺盐([EMIM][DCA])为最佳离子液体萃取剂。通过液液相平衡实验证明了[EMIM][DCA]萃取分离苯并噻吩和喹啉的可行性,再生实验表明所选离子液体在5次循环中萃取性能始终保持稳定。在分子尺度揭示了萃取过程的分离机理,分子动力学模拟和量子化学计算结果表明离子液体与苯并噻吩/喹啉之间形成的π-π相互作用和C—H…N氢键相互作用是离子液体高效分离苯并噻吩和喹啉的主要作用力。研究结果可为新型高效萃取剂设计提供理论指导。 展开更多

关键词 萃取脱硫脱氮 离子液体 相平衡 分子模拟 量子化学计算 COSMO-RS模型

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压裂返排液水质胶体稳定性分析及其预处理技术研究

7

作者 王一迪 石媛丽 +5 位作者 屈嘉琦 斯潮湧 刘程程 詹亚力 王庆宏 陈春茂 《工业水处理》 北大核心 2025年第6期1-10,共10页

压裂返排液是非常规油气开发过程主要的副产物,对其进行高效预处理可保障油田联合站污水处理工艺的整体运行效率。针对压裂返排液水质胶体稳定性高、污染负荷大的问题,以滑溜水返排液和胍胶返排液为研究对象,系统分析其污染特性及稳定... 压裂返排液是非常规油气开发过程主要的副产物,对其进行高效预处理可保障油田联合站污水处理工艺的整体运行效率。针对压裂返排液水质胶体稳定性高、污染负荷大的问题,以滑溜水返排液和胍胶返排液为研究对象,系统分析其污染特性及稳定性机制,并提出“破乳脱稳+Fenton氧化”预处理工艺。采用聚合氯化铝(PAC)-聚丙烯酰胺(PAM)复合混凝剂结合黄铁矿催化Fenton氧化可有效破解胶体稳定性,滑溜水返排液SS和COD去除率分别达91.13%和92.52%,胍胶返排液因天然多糖形成的稳定网络结构,SS和COD去除率分别为84.89%和69.87%。有机物组成和水质稳定性分析表明,破乳脱稳+Fenton氧化预处理工艺通过界面电化学特性调控和有机物降解实现了对体系稳定性的重构。模拟联合站“气浮-砂滤”系统,将预处理后的压裂返排液与采出水按体积比1∶1混合后经气浮-砂滤工艺处理,结果表明,滑溜水返排液与采出水的混合液污染物去除效果与采出水单独处理工况相近,而胍胶返排液与采出水的混合液经处理后SS和COD均被大量去除,但出水SS仍较高,可以通过降低胍胶返排液在混合液中的掺混比使得其处理效果得以强化。 展开更多

关键词 压裂返排液 胶体稳定性 预处理 破乳脱稳 FENTON氧化

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含油污泥热处理技术应用现状与技术经济分析

8

作者 斯潮湧 王一迪 +4 位作者 刘程程 荆体瑞 詹亚力 王庆宏 陈春茂 《环境污染与防治》 北大核心 2025年第11期104-111,共8页

含油污泥是石化行业的主要固体废物,随着其产量增加和处理标准趋于严格,对其处理技术的要求也不断提高。热处理技术在含油污泥减量、油类回收和污染物去除等方面具有明显优势,是中国含油污泥的主要处理方法。系统介绍了化学热洗、热干... 含油污泥是石化行业的主要固体废物,随着其产量增加和处理标准趋于严格,对其处理技术的要求也不断提高。热处理技术在含油污泥减量、油类回收和污染物去除等方面具有明显优势,是中国含油污泥的主要处理方法。系统介绍了化学热洗、热干化、热解和焚烧等热处理技术的原理和装置结构,从工艺选型、应用规模和运行现状分析了热处理技术在国内主要石化行业的应用情况。对含油污泥热处理技术开展了经济技术分析,解析了热解和焚烧的设备投资成本与投资回报周期的关联,以处理量100000 t/a为边界确定了“小热解大焚烧”的工艺选型原则,提出不同热处理技术的组合优化可满足不同应用场景下含油污泥的资源化处理处置。 展开更多

关键词 含油污泥 热处理技术 应用 经济分析

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石油石化废水中环烷酸类特征污染物去除技术研究进展 被引量：9

9

作者 王庆宏 李湲馨 +4 位作者 张璇 王雪 朱帅 李琢宇 陈春茂 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1-14,共14页

我国石油与石油化工产业规模已稳居世界第二,是最大的工业废水来源。环烷酸(通式C_(n)H_(2n+z)O_(x))来自于原油中的酸性含氧化合物,是石油石化废水特有的一类高毒性难降解化合物,《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)对其... 我国石油与石油化工产业规模已稳居世界第二,是最大的工业废水来源。环烷酸(通式C_(n)H_(2n+z)O_(x))来自于原油中的酸性含氧化合物,是石油石化废水特有的一类高毒性难降解化合物,《石油化学工业污染物排放标准》(GB 31571—2015)对其最高排放浓度进行了专门限定。对环烷酸类污染物的高效去除一直是水污染控制领域重要的科研方向与工程热点。综述了近十年来国内外关于石油石化废水环烷酸去除方法及机理的研究进展,对环烷酸在强化分离(混凝和吸附)以及强化化学转化(高级氧化和生物降解)过程中的作用机制进行了归纳总结,并展望了强化环烷酸去除的技术发展方向,以期对提升石油石化行业废水治理技术水平、降低其有毒有害特征污染物排放强度提供参考。 展开更多

关键词 环烷酸 石油石化废水 分离 转化 机理

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石油污染胁迫下土壤潜在降污固碳微生物互作关系研究 被引量：6

10

作者 宋佳宇 李昀照 +4 位作者 李兴春 李丹丹 王庆宏 史权 陈春茂 《环境科学研究》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1392-1403,共12页

为探究石油污染土壤潜在降污固碳微生物关键类群及其互作响应关系,采集华北某油田开发井场表层(0~20 cm)土壤,利用荧光定量PCR及高通量测序技术开展石油污染土壤潜在降污固碳微生物群落结构及代谢功能研究.结果表明:①石油污染胁迫下土... 为探究石油污染土壤潜在降污固碳微生物关键类群及其互作响应关系,采集华北某油田开发井场表层(0~20 cm)土壤,利用荧光定量PCR及高通量测序技术开展石油污染土壤潜在降污固碳微生物群落结构及代谢功能研究.结果表明:①石油污染胁迫下土壤微生物优势菌门为变形菌门(Proteobacteria)、放线菌门(Actinobacteriota)、绿弯菌门(Chloroflexi)、厚壁菌门(Firmicutes)、酸杆菌门(Acidobacteriota)和拟杆菌门(Bacteroidota).②相关性网络分析表明,类诺卡氏菌属(Nocardioides)、链霉菌属(Streptomyces)、假单胞菌属(Pseudomonas)及鞘脂单胞菌属(Sphingomonas)是石油污染土壤降污固碳关键属.同时,假单胞菌属与链霉菌属(r=−0.818,p=0.001)、类诺卡氏菌属(r=−0.811,p=0.001)以竞争关系共存;鞘脂单胞菌属与链霉菌属(r=0.895,p<0.001)、类诺卡氏菌属(r=0.916,p<0.001)以互利共生关系共存,链霉菌属与类诺卡氏菌属(r=0.895,p<0.001)以互利共生关系共存.③Spearman相关性分析表明,烷烃降解功能基因alkB丰度与固碳功能基因cbbL(r=0.846,p=0.001)、aclB(r=0.825,p=0.001)、fhs(r=0.853,p<0.001)丰度均呈极显著正相关;芳烃降解功能基因PAH-RHDαGP丰度与固碳功能基因cbbL丰度(r=0.825,p=0.001)呈极显著正相关,与fhs(r=0.706,p=0.010)、aclB(r=0.650,p=0.022)的丰度均呈显著正相关.④KEGG数据库功能注释结果表明,石油污染土壤中同时存在石油烃降解和固碳代谢通路,且固碳代谢通路相对丰度显著高于石油烃降解代谢通路.研究显示,石油污染土壤中存在潜在降污固碳微生物且多为互利共生关系,石油污染胁迫下土壤微生物群落降污固碳作用可能存在协同关系. 展开更多

关键词 石油污染胁迫 土壤潜在降污固碳微生物 相关性网络 功能基因注释

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汽提净化水回用原油电脱盐过程的溶解性有机物转移特征 被引量：2

11

作者 张瑞 寇悦 +4 位作者 孙鹤 王辰予 李琢宇 王庆宏 陈春茂 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期2153-2160,共8页

汽提净化水回用原油电脱盐是炼化企业重要的节水措施。本研究基于气相色谱-质谱和静电场轨道阱高分辨质谱组合分析,从微观层次上探究了汽提净化水回用电脱盐过程的溶解性有机物转移特征。电脱盐过程中,汽提净化水有13种芳香胺类、34种... 汽提净化水回用原油电脱盐是炼化企业重要的节水措施。本研究基于气相色谱-质谱和静电场轨道阱高分辨质谱组合分析,从微观层次上探究了汽提净化水回用电脱盐过程的溶解性有机物转移特征。电脱盐过程中,汽提净化水有13种芳香胺类、34种含氮杂环类、13种中长链烷基酚类和1种醚类化合物转移到油相,对油品品质影响轻微,对油品收率有所促进,同时可将电脱盐污水的有机负荷总量降低约50%。原油中的8种环烷酸类、7种含氧杂环类、3种短链烷基酚类、504种低不饱和度的O_(2)、O_(4)、O_(3)S_(1)和N_(1)O_(3)类以及186种高不饱和度的O_(4)S_(1)和N1O_(2)类化合物转移到水相,使得电脱盐污水的有机污染组成更为复杂,急性生物毒性更强。本研究对于掌握高浓度点源污水的水质特性、提高炼化企业污水管控水平具有指导意义。 展开更多

关键词 汽提净化水 原油电脱盐 溶解性有机物 转移特征 静电场轨道阱高分辨质谱

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天然气水合物开采耦合重整制氢系统的能效和经济性评价

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作者 江苇 王梦颖 +1 位作者 邓春 陈光进 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期26-32,共7页

为提高天然气水合物开采耦合重整制氢系统能效,对该系统进行了工艺设计及建模,并建立了能效评估和经济性分析模型。围绕重整过程中燃料供热或电重整的选择,电重整中是否集成海上风电,H_(2)分离过程中膜分离或醇胺法的选择,对比了不同技... 为提高天然气水合物开采耦合重整制氢系统能效,对该系统进行了工艺设计及建模,并建立了能效评估和经济性分析模型。围绕重整过程中燃料供热或电重整的选择,电重整中是否集成海上风电,H_(2)分离过程中膜分离或醇胺法的选择,对比了不同技术方案下系统的㶲效比和年度总费用。结果表明,系统C重整单元采用电重整,未集成海上风电,分离单元采用膜分离,其㶲效比最高(2.25)。系统B重整单元采用燃料供热,分离单元采用膜分离,年度总费用最低(5803.91×10^(6) CNY/a)。系统F集成了海上风电,分离单元采用醇胺法,年度总费用最高(5862.09×10^(6) CNY/a),比经济性最好的系统B仅高约1.0%,但系统能效更高。这说明膜分离和海上风电应用于水合物开采平台,在能效和经济性方面都具有较大潜力。 展开更多

关键词 天然气水合物开采 重整制氢 工艺设计 能效 经济性

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TS-1分子筛的晶粒尺寸对1-己烯环氧化性能的影响

13

作者 任申勇 张敏 +3 位作者 陈尧 张宇琪 申宝剑 徐春明 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期154-165,I0003,共13页

由于受到分子筛催化剂孔道内的扩散限制,高碳烯烃环氧化反应往往活性较低.本文采用预晶化液补水和硅源的方案合成小晶粒TS-1分子筛,同时减少模板剂的用量降低了合成成本.小晶粒TS-1分子筛的催化扩散路径明显缩短,同时其晶粒间形成晶间... 由于受到分子筛催化剂孔道内的扩散限制,高碳烯烃环氧化反应往往活性较低.本文采用预晶化液补水和硅源的方案合成小晶粒TS-1分子筛,同时减少模板剂的用量降低了合成成本.小晶粒TS-1分子筛的催化扩散路径明显缩短,同时其晶粒间形成晶间介孔结构,有利于反应物分子的传质,大大提高了其催化高碳烯烃环氧化的性能.在催化1-己烯与H_(2)O_(2)的环氧化反应中表现出较好的转化率和环氧己烷的选择性.实验发现随着预晶化凝胶中n(H_(2)O)/n(SiO_(2))比值的降低,以及预晶化温度的升高,TS-1沸石的晶粒也随之减小. 展开更多

关键词 TS-1分子筛 小晶粒 预晶化 1-己烯 环氧化

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HZSM-5沸石酸性及孔道空间大小调控对丙烷芳构化活性和产物选择性的影响

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作者 马跃 黄羚翔 +5 位作者 檀宇航 安海涛 张强 曾鹏晖 朱小春 申宝剑 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期141-153,I0002,I0003,共15页

轻烃芳构化产物选择性调控是芳构化催化剂研究的热点和难点.本文以Mg为调控元素考察了HZSM-5沸石酸性及孔道空间大小调控对丙烷芳构化产物选择性的影响.分别采用沸石骨架改性和初湿浸渍法改性法制备了Mg@ZSM-5和Mg/ZSM-5样品并用作丙烷... 轻烃芳构化产物选择性调控是芳构化催化剂研究的热点和难点.本文以Mg为调控元素考察了HZSM-5沸石酸性及孔道空间大小调控对丙烷芳构化产物选择性的影响.分别采用沸石骨架改性和初湿浸渍法改性法制备了Mg@ZSM-5和Mg/ZSM-5样品并用作丙烷芳构化催化剂.结果表明,Mg物种的不同改性方式对其Mg分布、酸性和孔结构方面产生较大影响.原位合成引入Mg物种后Mg物种均匀分布在催化剂中,Mg@ZSM-5沸石的总酸、B和L酸含量与未改性的HZSM-5比均上升,但是B/L值会显著降低.浸渍法制备的Mg/ZSM-5样品MgO以表面和浅层分布为主,与未改性HZSM-5相比,消除大量B酸位点,同时有效增加了L酸位点分布,整体酸量保持不变.两种含Mg沸石的总孔体积较HZSM-5样品相比均有所下降,孔体积下降使得芳烃产物分布中提升了BTX选择性.沸石B/L值的下降是导致丙烷转化率下降的原因.该酸性的变化还导致与HZSM-5比,Mg@ZSM-5和Mg/ZSM-5催化丙烷芳构化反应时,丙烷的活化温度和芳烃的生成温度均有明显提升. 展开更多

关键词 丙烷芳构化 BTX选择性 孔体积 B/L值 Mg改性沸石

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Fe物种对NiMo基催化剂的调控及加氢脱硫性能的影响 被引量：1

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作者 李晓倩 任申勇 +3 位作者 刘璐 杨驰 申宝剑 徐春明 《化工进展》 北大核心 2025年第2期867-878,共12页

以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-T... 以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等分析方法对Y分子筛及催化剂进行了物化性质表征。以二苯并噻吩为探针在固定床反应器上评价催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,Fe物种的引入提高了Y分子筛比表面积和孔体积,改善了Y分子筛的酸性,减弱了NiMo金属和载体间的相互作用,调变了NiMo的电子结构,从而使硫化态催化剂具有更短的MoS_(2)平均片晶长度和更高的平均堆垛层数、更高的金属Ni和Mo硫化度及NiMoS活性相比例,显著提高了催化剂的加氢脱硫活性。NiMo/0.12MFe-Y催化剂在260℃时的加氢脱硫转化率达81%,比NiMo/USY催化剂提高了18百分点,并且具有更高的直接脱硫路径选择性。 展开更多

关键词 分子筛 催化剂 电子转移 活性相 加氢脱硫

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炼化废水溶解性有机氮的富集及其分子组成表征

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作者 王中琦 何晨 +2 位作者 詹亚力 王庆宏 陈春茂 《化工环保》 北大核心 2025年第5期682-689,共8页

采用阳离子交换固相萃取技术对炼化废水中的溶解性有机氮(DON)进行分离富集,获取疏水中性组分(HON)和疏水碱性组分(HOB),并运用静电场轨道阱高分辨质谱结合正/负离子电喷雾电离源(ESI)对各组分的分子组成进行全面表征。结果显示,相较常... 采用阳离子交换固相萃取技术对炼化废水中的溶解性有机氮(DON)进行分离富集,获取疏水中性组分(HON)和疏水碱性组分(HOB),并运用静电场轨道阱高分辨质谱结合正/负离子电喷雾电离源(ESI)对各组分的分子组成进行全面表征。结果显示,相较常用反相固相萃取,阳离子交换固相萃取有效富集了废水中的DON,在正离子和负离子ESI模式下HOB中分别检测到1797个和2162个DON分子,分子数量显著增加。HOB中的DON分子具有较低的氧碳比和较高的氮碳比,且包含更多的生物可利用的饱和化合物及不饱和脂肪族化合物。此外,正负离子ESI模式对DON分子的表征具有互补性,结合两种模式可更全面地获取DON的分子组成信息。 展开更多

关键词 炼化废水 溶解性有机氮 阳离子交换固相萃取 超高分辨率质谱 电喷雾电离 分子组成

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炼厂剩余污泥热解炭去除水中氯酚类污染物的效果与机制

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作者 胡昀涛 曹越 +3 位作者 李琢宇 詹亚力 王庆宏 陈春茂 《工业水处理》 北大核心 2025年第6期61-72,共12页

通过一步热解法热解炼厂剩余污泥制备污泥热解炭(Sludge pyrolytic carbon,SPC),对其结构进行表征,并将其用于吸附4-氯苯酚(4-CP),探究其对4-CP的吸附性能。研究结果表明,在热解温度600℃、热解停留时间1.5 h、升温速率10℃/min下制得的... 通过一步热解法热解炼厂剩余污泥制备污泥热解炭(Sludge pyrolytic carbon,SPC),对其结构进行表征,并将其用于吸附4-氯苯酚(4-CP),探究其对4-CP的吸附性能。研究结果表明,在热解温度600℃、热解停留时间1.5 h、升温速率10℃/min下制得的SPC表面不规整,具有片状颗粒堆积结构和大量介孔,其在实验的最佳投加量(3.75 g/L)下对4-CP的吸附量为11.79 mg/g,且吸附量在pH处于3~11的范围内保持稳定。SPC对4-CP的吸附过程较为遵循Weber-Morris颗粒内扩散模型,表明吸附过程的限速步骤是介孔和微孔内扩散,存在孔隙填充现象,此外Dubinin-Radushkevich(D-R)模型与吸附也具有较高拟合度,表明吸附过程同时存在物理和化学作用。—OH、C==O和sp^(2)-C的π-π结构是SPC的主要反应位点,SPC通过疏水作用、π-π作用、氢键作用吸附4-CP,进而通过C==O和缺陷位点生成^(1)O_(2)使4-CP缓慢氧化。SPC经4次固定床循环实验后对4-CP、2-氯酚的吸附性能稳定,具有作为氯酚类吸附剂的应用潜力。 展开更多

关键词 污泥热解炭 吸附 4-氯苯酚 固定床 吸附机制

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天然白云石催化臭氧氧化处理煤化工废水的长周期研究

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作者 胡若晖 李一鸣 +4 位作者 金鹏 李琢宇 王庆宏 陈春茂 詹亚力 《工业水处理》 北大核心 2025年第6期138-149,共12页

针对煤化工废水污染负荷高、难降解有机污染物含量大等问题,开发了天然白云石催化臭氧氧化深度处理工艺。在间歇式催化氧化实验中,相较于单独臭氧氧化体系,催化臭氧氧化体系在反应时间为20 min时可将模拟废水中喹啉(质量浓度100 mg/L)... 针对煤化工废水污染负荷高、难降解有机污染物含量大等问题,开发了天然白云石催化臭氧氧化深度处理工艺。在间歇式催化氧化实验中,相较于单独臭氧氧化体系,催化臭氧氧化体系在反应时间为20 min时可将模拟废水中喹啉(质量浓度100 mg/L)的去除率提高15.1%,反应90 min时TOC去除率被提高27.3%;长周期连续流实验结果表明,周期性反冲洗可使白云石催化臭氧氧化体系在处理模拟煤化工废水时实现长周期稳定运行,使难降解有机污染物得以高效去除。此外,针对真实煤化工废水的处理,该工艺可保持144 h的连续稳定运行,出水平均COD为28.99 mg/L,平均TOC为9.62 mg/L,去除率分别为53.91%和49.40%。该工艺可实现对废水中溶解性有机物(DOM)的无选择性氧化,显著降低出水DOM的分子数量、平均分子质量和芳香度,并增加DOM的氧化程度。废水中CHON类和高含氧的CHOS类化合物被大量去除,同时产生高O/C和较低不饱和度的CHO和CHON类物质。白云石与目前商用催化剂催化臭氧氧化处理效果相当,但运行成本更低,且环境友好,没有重金属溶出风险。 展开更多

关键词 煤化工废水 白云石 催化剂 臭氧催化氧化 深度处理

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沥青生产污水混凝处理过程中污染物的分离去除特性

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作者 曹越 朱帅 +4 位作者 姜峻韬 李琢宇 王庆宏 陈春茂 徐春明 《工业水处理》 北大核心 2025年第6期28-38,126,共12页

对石油沥青生产污水的高效混凝预处理方案进行探究,考察不同混凝剂的处理效果和对污染物的分离去除特性。结果表明,相较于聚合氯化铝和聚合氯化铝铁,硫酸铝对石油沥青生产污水的混凝处理效果最佳,最优反应条件为混凝温度60℃、初始pH=7... 对石油沥青生产污水的高效混凝预处理方案进行探究,考察不同混凝剂的处理效果和对污染物的分离去除特性。结果表明,相较于聚合氯化铝和聚合氯化铝铁,硫酸铝对石油沥青生产污水的混凝处理效果最佳,最优反应条件为混凝温度60℃、初始pH=7、混凝剂投加量200 mg/L。在投加硫酸铝之前和之后分别加入2 mg/L阳离子聚丙烯酰胺絮凝剂可有效强化混凝效果,最终通过电性中和及吸附架桥作用使得52.3%的COD、84.3%的悬浮物(SS)和93.4%的石油类被去除,污水浊度也从124.1 NTU降至1.4 NTU。基于三维荧光谱图(3D-EEM)、气相色谱-质谱联用(GC-MS)和高分辨质谱(FT-ICR MS)的表征分析表明,混凝剂主要去除沥青生产污水中的酚类、苯系物、环烷酸和磺酸盐类溶解性有机物,同时使污水EC50由8.35%提高至13.30%,B/C从0.17升至0.34,显著削减其急性毒性并改善可生化性。该预处理工艺在现场中试实验中实现连续稳定运行,出水COD、石油类、SS分别稳定在789、15、53 mg/L,基本满足后续生化系统进水水质设计要求。 展开更多

关键词 沥青生产污水 混凝剂 溶解性有机物 分离去除

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轻烃催化裂解过程中影响甲烷生成的因素分析

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作者 刘玉佩 赵文龙 +4 位作者 史得军 张晓军 孙志国 王刚 张忠东 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第4期910-921,共12页

甲烷是轻烃催化裂解反应过程的终端烃类产物,其生成量是影响原料中氢、碳元素有效利用率的重要因素。基于此,以不同结构和碳数烷烃为原料,研究烃分子结构和反应条件对催化裂解过程中甲烷生成的影响。结果表明:甲烷源自烃分子端位C—C键... 甲烷是轻烃催化裂解反应过程的终端烃类产物,其生成量是影响原料中氢、碳元素有效利用率的重要因素。基于此,以不同结构和碳数烷烃为原料,研究烃分子结构和反应条件对催化裂解过程中甲烷生成的影响。结果表明:甲烷源自烃分子端位C—C键断裂但受反应中的烃分子异构化影响;通过热力学分析与实验验证,正己烷比正十六烷更易裂解生成甲烷,正十六烷催化裂解生成三烯的氢、碳原子利用率仅有62.21%和66.09%;对比不同结构的C6烷烃,异构烷烃裂解生成甲烷的选择性更高,正己烷催化裂解生成三烯的氢、碳原子利用率比2,3-二甲基丁烷分别高9.57、11.17百分点;提高反应温度,增加了原料中甲基断裂的比例,是甲烷选择性增加的主要原因;增大剂/油比促进了异构化反应,导致甲烷选择性增加;延长反应时间,烃分子二次裂解和异构化反应加剧,共同导致了甲烷选择性的快速增长。基于以上分析,原料中应减少异构烷烃参与反应,反应中抑制分子异构化生成异构烷烃,从原料结构和催化材料两方面调控甲烷生成。 展开更多

关键词 催化裂解 甲烷 生成机制 轻烃 分子结构 反应条件

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