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熔盐法低温合成掺钕ZrSiO_(4)陶瓷的物相演变和化学稳定性
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作者 刘建 王凌坤 +5 位作者 许保亮 赵倩 王耀萱 丁艺 张胜泰 段涛 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第8期910-916,共7页
相较于传统固相烧结方法,熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程,可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了... 相较于传统固相烧结方法,熔盐在较低的温度下提供了快速的传质和成核过程,可合成用于固化高放废物(HLW)的陶瓷固化体。本工作采用熔盐法(MSS)在不同烧结温度(1100、1200、1300、1400、1500℃)和不同烧结时间(3、6、9、12、15 h)下制备了掺Nd的锆石(ZrSiO_(4))陶瓷(Zr_(1-x)Nd_(x)SiO_(4-x/2)(0≤x≤0.1)),并采用静态浸出试验(PCT)研究掺Nd的ZrSiO_(4)陶瓷在模拟地质处置环境下的化学稳定性。在熔盐与氧化物最佳摩尔比为10:1、烧结温度为1200℃、烧结时间为6 h的较温和条件下,利用熔盐法成功合成了Zr_(1–x)Nd_(x)SiO_(4–x/2),可将Nd在ZrSiO_(4)中的固溶摩尔分数提高到8%,结果显示MSS法能够降低陶瓷合成温度,缩短合成时间,提高固溶量。ZrSiO_(4)陶瓷对三价锕系核素的固化机理为晶格固化。浸出实验结果显示,Nd的归一化浸出率(LRNd)低至~10–5 g·m^(–2)·d^(–1)。浸出前后ZrSiO_(4)陶瓷未发生物相演变,展现出较好的结构稳定性。浸出模型显示Nd浸出归因于陶瓷表面层发生溶解。研究结果表明,MSS法是一种高效的合成陶瓷固化体的手段。 展开更多
关键词 固化 锆石 熔盐 化学稳定性
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