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CdS/DBTSO-BDTO S型异质结光催化制氢及其电荷转移动力学
1
作者
蔡家杰
程畅
+3 位作者
刘博文
张建军
姜传佳
程蓓
《物理化学学报》
北大核心
2025年第8期93-102,共10页
光催化分解水产氢具有广阔的应用前景。然而,单一光催化剂由于光生电子与空穴易复合,导致光催化产氢效率较低,严重制约了该技术的实际应用。构建异质结是克服这些缺点的有效策略,最近S型异质结脱颖而出,显示出了高效的促进电子和空穴分...
光催化分解水产氢具有广阔的应用前景。然而,单一光催化剂由于光生电子与空穴易复合,导致光催化产氢效率较低,严重制约了该技术的实际应用。构建异质结是克服这些缺点的有效策略,最近S型异质结脱颖而出,显示出了高效的促进电子和空穴分离的能力,同时最大限度地提高光催化剂的氧化还原能力。其中,基于聚合物的S型光催化剂正在兴起,但无机-有机S型异质结中的载流子动力学仍有待阐明。在本工作中,我们制备了由共轭聚合物双氧硫芴苯并二噻吩二酮(dibenzothiophene-S,S-dioxide-alt-benzodithiophene,DBTSO-BDTO)和硫化镉(CdS)组成的S型异质结,并研究了其光催化制氢的性能和界面电荷传输机制。利用原位辐照X射线光电子能谱验证了S型电子转移机理,并利用飞秒瞬态吸收光谱深入分析了S型异质结中载流子的动力学,证实有大量光生电子发生了界面电荷转移。由于S型异质结对载流子效率的提高和氧化还原能力的增强,复合材料的性能超过了DBTSO-BDTO和CdS,并且最优化复合材料的析氢速率达到3313μmol·h^(−1)·g^(−1),约为纯CdS的3倍。本工作为S型异质结的电子转移机制提供了新的视角,并可指导用于太阳能燃料生产的聚合物基光催化剂的开发。
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关键词
光催化
硫化镉
S型异质结
产氢
飞秒瞬态吸收光谱
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职称材料
镍族金属团簇在催化加氢过程中的应用(英文)
被引量:
1
2
作者
韩波
程寒松
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第7期1310-1323,共14页
贵金属纳米颗粒具有优异的催化活性,是异相催化反应中的重要角色。作为一种理想的研究模型,气相金属团簇被广泛应用于在原子和分子尺度探究催化反应的机理。在本专论中,我们将本课题组近年来关于氢气在镍族金属团簇上的解离吸附进行了...
贵金属纳米颗粒具有优异的催化活性,是异相催化反应中的重要角色。作为一种理想的研究模型,气相金属团簇被广泛应用于在原子和分子尺度探究催化反应的机理。在本专论中,我们将本课题组近年来关于氢气在镍族金属团簇上的解离吸附进行了回顾。首先,我们对比了不同金属团簇的结构演化规律和相对稳定性。随后,我们系统研究了H_2分子在金属团簇上的解离吸附行为,揭示了不同金属对H―H键的解离能力。为了表征不同金属团簇的催化活性,我们定义了两个关键参数:氢气的解离吸附能(ΔE_(CE))和H原子的连续脱附能(ΔE_(DE))。结果显示,随着H覆盖度的增大,ΔE_(CE)和ΔE_(DE)都呈现显著的下降。由于在实际的催化反应中,氢气总是维持在一定的分压下,这就意味着催化剂金属应该总是处于较高的H覆盖度下。因此,通过处于H饱和状态下的ΔE_(CE)和ΔE_(DE)来评估金属团簇的催化能力是合理可行的。我们发现,在饱和H吸附状态下,每一个Pt原子可以容纳4个H原子,而每一个Pd或Ni原子则只能吸附2个H原子。考虑到H原子在这些团簇上的脱附能力相当,Pt团簇相对较高的H吸附量将极大提高其在加氢过程中的催化活性。最后,我们系统研究了带电状态对Pt团簇催化性能的影响规律。结果显示,在H覆盖度较低时,H2分子的解离以及H原子的脱附过程受Pt团簇带电状态的影响较大。在饱和H吸附时,由于大量H原子的吸附,电荷的影响被平均化到每个Pt―H键上,导致ΔE_(CE)和ΔE_(DE)都收敛到一个非常小的区域。此外,当团簇的尺寸增大时,其所带的电荷被大量的Pt原子分摊,每个Pt原子仅携带极少的电荷,使得电荷的影响已经可以忽略。
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关键词
团簇
过渡金属
催化加氢
饱和氢吸附
带电状态
密度泛函理论
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职称材料
高岭土插层剥片技术研究进展及展望
被引量:
1
3
作者
傅梁杰
屈雨鑫
+1 位作者
樊迪康
杨华明
《金属矿山》
CAS
北大核心
2023年第11期1-15,共15页
插层剥片能够大幅提升高岭土径厚比、比表面积等指标,是高岭土在生物医药、橡胶、涂料、吸附和催化等领域高端应用的关键技术,对高岭土矿产资源的高值化利用具有非常重要的意义。重点归纳和总结了近年来高岭土插层剥片的国内外研究进展...
插层剥片能够大幅提升高岭土径厚比、比表面积等指标,是高岭土在生物医药、橡胶、涂料、吸附和催化等领域高端应用的关键技术,对高岭土矿产资源的高值化利用具有非常重要的意义。重点归纳和总结了近年来高岭土插层剥片的国内外研究进展,统计了插层剂种类、高岭土产地和插层反应条件(温度、水含量和时间)等对高岭土层间距和插层率的影响,阐述了辅助插层、多次插层置换等插层技术对高岭土层间距和插层率的影响,分析了不同工艺参数对插层效率的影响规律;阐述了物理剥片法、化学剥片法和物理化学剥片法等剥片技术,分析了剥片设备及工艺参数对不同产地高岭土的层间距、片层厚度、比表面积、孔容及形貌的影响。进而基于国内外研究进展探讨了插层微观机制、插层剂污染及高岭土径厚比低、纳米片不稳定等问题,并对高岭土插层剥片技术的未来发展方向进行了展望。绿色高效的插层剥片技术的研发与推广,对我国高端高岭土矿物粉体生产及下游产业高性能材料开发与利用具有重要意义。
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关键词
高岭土
纳米高岭土
插层
剥片
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职称材料
聚合物抗污涂层的研究进展
4
作者
王大贵
陈雅捷
+2 位作者
简琦
高鹏程
夏帆
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第12期2638-2647,共10页
构筑聚合物抗污涂层表面是解决生物污损的有效策略.聚合物具有耐酸碱性和易于功能化及表面修饰等优点,聚合物抗污涂层在降低生物污损对材料的影响和减少经济损失中发挥着重要作用.本文综合评述了聚合物抗污涂层的各种研究策略和研究进展...
构筑聚合物抗污涂层表面是解决生物污损的有效策略.聚合物具有耐酸碱性和易于功能化及表面修饰等优点,聚合物抗污涂层在降低生物污损对材料的影响和减少经济损失中发挥着重要作用.本文综合评述了聚合物抗污涂层的各种研究策略和研究进展,介绍了相关新型聚合物抗污涂层的成果,并展望了该领域面临的挑战.
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关键词
聚合物涂层
抗污
生物污损
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职称材料
题名
CdS/DBTSO-BDTO S型异质结光催化制氢及其电荷转移动力学
1
作者
蔡家杰
程畅
刘博文
张建军
姜传佳
程蓓
机构
武汉
理工
大学
材料
合成与加工先进技术国家重点实验室
中国地质大学
(
武汉
)
材料
科学与
化学
学院
南开
大学
环境
科学与
工程
学院
出处
《物理化学学报》
北大核心
2025年第8期93-102,共10页
基金
国家重点研发计划项目(2022YFB3803600)
国家自然科学基金项目(22238009,22361142704,22261142666,22278324,52073223)
+1 种基金
湖北省自然科学基金项目(2022CFA001)
中央高校基本科研业务费项目(63241632)资助。
文摘
光催化分解水产氢具有广阔的应用前景。然而,单一光催化剂由于光生电子与空穴易复合,导致光催化产氢效率较低,严重制约了该技术的实际应用。构建异质结是克服这些缺点的有效策略,最近S型异质结脱颖而出,显示出了高效的促进电子和空穴分离的能力,同时最大限度地提高光催化剂的氧化还原能力。其中,基于聚合物的S型光催化剂正在兴起,但无机-有机S型异质结中的载流子动力学仍有待阐明。在本工作中,我们制备了由共轭聚合物双氧硫芴苯并二噻吩二酮(dibenzothiophene-S,S-dioxide-alt-benzodithiophene,DBTSO-BDTO)和硫化镉(CdS)组成的S型异质结,并研究了其光催化制氢的性能和界面电荷传输机制。利用原位辐照X射线光电子能谱验证了S型电子转移机理,并利用飞秒瞬态吸收光谱深入分析了S型异质结中载流子的动力学,证实有大量光生电子发生了界面电荷转移。由于S型异质结对载流子效率的提高和氧化还原能力的增强,复合材料的性能超过了DBTSO-BDTO和CdS,并且最优化复合材料的析氢速率达到3313μmol·h^(−1)·g^(−1),约为纯CdS的3倍。本工作为S型异质结的电子转移机制提供了新的视角,并可指导用于太阳能燃料生产的聚合物基光催化剂的开发。
关键词
光催化
硫化镉
S型异质结
产氢
飞秒瞬态吸收光谱
Keywords
Photocatalysis
Cadmium sulfide
S-scheme heterojunction
H_(2)production
Femtosecond transient absorption spectroscopy
分类号
O643 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
镍族金属团簇在催化加氢过程中的应用(英文)
被引量:
1
2
作者
韩波
程寒松
机构
中国地质大学
(
武汉
)
材料
科学与
化学
学院
可持续能源实验室
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第7期1310-1323,共14页
基金
supported by the National Natural Science Foundation of China(21473164,21203169,21233006)
the Fundamental Research Funds for the Central Universities,China University of Geosciences,China
Air Products and Chemicals,Inc~~
文摘
贵金属纳米颗粒具有优异的催化活性,是异相催化反应中的重要角色。作为一种理想的研究模型,气相金属团簇被广泛应用于在原子和分子尺度探究催化反应的机理。在本专论中,我们将本课题组近年来关于氢气在镍族金属团簇上的解离吸附进行了回顾。首先,我们对比了不同金属团簇的结构演化规律和相对稳定性。随后,我们系统研究了H_2分子在金属团簇上的解离吸附行为,揭示了不同金属对H―H键的解离能力。为了表征不同金属团簇的催化活性,我们定义了两个关键参数:氢气的解离吸附能(ΔE_(CE))和H原子的连续脱附能(ΔE_(DE))。结果显示,随着H覆盖度的增大,ΔE_(CE)和ΔE_(DE)都呈现显著的下降。由于在实际的催化反应中,氢气总是维持在一定的分压下,这就意味着催化剂金属应该总是处于较高的H覆盖度下。因此,通过处于H饱和状态下的ΔE_(CE)和ΔE_(DE)来评估金属团簇的催化能力是合理可行的。我们发现,在饱和H吸附状态下,每一个Pt原子可以容纳4个H原子,而每一个Pd或Ni原子则只能吸附2个H原子。考虑到H原子在这些团簇上的脱附能力相当,Pt团簇相对较高的H吸附量将极大提高其在加氢过程中的催化活性。最后,我们系统研究了带电状态对Pt团簇催化性能的影响规律。结果显示,在H覆盖度较低时,H2分子的解离以及H原子的脱附过程受Pt团簇带电状态的影响较大。在饱和H吸附时,由于大量H原子的吸附,电荷的影响被平均化到每个Pt―H键上,导致ΔE_(CE)和ΔE_(DE)都收敛到一个非常小的区域。此外,当团簇的尺寸增大时,其所带的电荷被大量的Pt原子分摊,每个Pt原子仅携带极少的电荷,使得电荷的影响已经可以忽略。
关键词
团簇
过渡金属
催化加氢
饱和氢吸附
带电状态
密度泛函理论
Keywords
Clusters
Transition metal
Catalytic hydrogenation
Full H saturation
Chargestate
Density functional theory
分类号
O643.38 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
高岭土插层剥片技术研究进展及展望
被引量:
1
3
作者
傅梁杰
屈雨鑫
樊迪康
杨华明
机构
中国地质大学
(
武汉
)纳米矿物
材料
及应用教育部工程研究中心
中南
大学
资源加工与生物工程
学院
中国地质大学
(
武汉
)
材料
科学与
化学
学院
中南
大学
湖南省矿物
材料
与应用重点实验室
出处
《金属矿山》
CAS
北大核心
2023年第11期1-15,共15页
基金
“十四五”国家重点研发计划项目(编号:2023YFE0100300)。
文摘
插层剥片能够大幅提升高岭土径厚比、比表面积等指标,是高岭土在生物医药、橡胶、涂料、吸附和催化等领域高端应用的关键技术,对高岭土矿产资源的高值化利用具有非常重要的意义。重点归纳和总结了近年来高岭土插层剥片的国内外研究进展,统计了插层剂种类、高岭土产地和插层反应条件(温度、水含量和时间)等对高岭土层间距和插层率的影响,阐述了辅助插层、多次插层置换等插层技术对高岭土层间距和插层率的影响,分析了不同工艺参数对插层效率的影响规律;阐述了物理剥片法、化学剥片法和物理化学剥片法等剥片技术,分析了剥片设备及工艺参数对不同产地高岭土的层间距、片层厚度、比表面积、孔容及形貌的影响。进而基于国内外研究进展探讨了插层微观机制、插层剂污染及高岭土径厚比低、纳米片不稳定等问题,并对高岭土插层剥片技术的未来发展方向进行了展望。绿色高效的插层剥片技术的研发与推广,对我国高端高岭土矿物粉体生产及下游产业高性能材料开发与利用具有重要意义。
关键词
高岭土
纳米高岭土
插层
剥片
Keywords
kaolin
nano-kaolinite
intercalation
exfoliation
分类号
TD985 [矿业工程—选矿]
TB332 [一般工业技术—材料科学与工程]
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职称材料
题名
聚合物抗污涂层的研究进展
4
作者
王大贵
陈雅捷
简琦
高鹏程
夏帆
机构
中国地质大学
(
武汉
)
材料
科学与
化学
学院
出处
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020年第12期2638-2647,共10页
基金
国家自然科学基金(批准号:201974126)资助.
文摘
构筑聚合物抗污涂层表面是解决生物污损的有效策略.聚合物具有耐酸碱性和易于功能化及表面修饰等优点,聚合物抗污涂层在降低生物污损对材料的影响和减少经济损失中发挥着重要作用.本文综合评述了聚合物抗污涂层的各种研究策略和研究进展,介绍了相关新型聚合物抗污涂层的成果,并展望了该领域面临的挑战.
关键词
聚合物涂层
抗污
生物污损
Keywords
Polymer coating
Anti-fouling
Biological fouling
分类号
O633 [理学—高分子化学]
O647 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
CdS/DBTSO-BDTO S型异质结光催化制氢及其电荷转移动力学
蔡家杰
程畅
刘博文
张建军
姜传佳
程蓓
《物理化学学报》
北大核心
2025
0
在线阅读
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职称材料
2
镍族金属团簇在催化加氢过程中的应用(英文)
韩波
程寒松
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017
1
在线阅读
下载PDF
职称材料
3
高岭土插层剥片技术研究进展及展望
傅梁杰
屈雨鑫
樊迪康
杨华明
《金属矿山》
CAS
北大核心
2023
1
在线阅读
下载PDF
职称材料
4
聚合物抗污涂层的研究进展
王大贵
陈雅捷
简琦
高鹏程
夏帆
《高等学校化学学报》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2020
0
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职称材料
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