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生物成因次生铁矿物催化类芬顿反应降解氟苯尼考 被引量：1
1
作者 宋永伟 邓茹月 +4 位作者 覃琦露 郭泽浩 罗浩伟 杨俊 申祖武 《中国环境科学》 北大核心 2025年第3期1321-1332,共12页
以氟苯尼考(FFC)为目标污染物,嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)介导合成施氏矿物和黄钾铁矾作为催化剂,研究催化类芬顿反应降解FFC效果.首先通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)、比表面积(BET)对两... 以氟苯尼考(FFC)为目标污染物,嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)介导合成施氏矿物和黄钾铁矾作为催化剂,研究催化类芬顿反应降解FFC效果.首先通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)、比表面积(BET)对两种矿物进行表征,接着研究矿物投加量、H_(2)O_(2)浓度、p H值和温度4个关键变量对催化类芬顿反应降解FFC的影响,最后分析FFC降解机理并检验矿物重复利用性能.结果表明,生物合成施氏矿物和黄钾铁矾平均粒径分别约为2.5和5.0μm,黄钾铁矾团聚现象更明显;施氏矿物和黄钾铁矾比表面积分别为116.67m^(2)/g和87.52m^(2)/g,总孔体积分别为0.098和0.065cm^(3)/g,平均孔径分别为2.986和2.867nm.矿物投加量的增加有助于提高FFC催化降解效率;FFC降解效率随着H_(2)O_(2)浓度的增加呈先增后减趋势;酸性和高温条件更有利于FFC的催化降解.在矿物投加量10g/L,H_(2)O_(2)浓度200mg/L,p H值3.00,温度36℃的共同实验条件下,结合液相色谱-质谱联用仪(LC-MS)测试结果,推断两种矿物催化降解FFC机理如下:矿物将H_(2)O_(2)吸附在表面,催化其分解产生·OH,·OH氧化FFC为中间产物,最终氧化为无机物.类芬顿反应过程中共检测到6种中间产物,包括含有苯环、酰胺基团或胺基团的醇类、醛类或羧酸类小分子有机物,以及甲基苯基砜.经循环利用10次后,两种矿物的晶型和官能团没有发生明显改变,具有良好的稳定性. 展开更多
关键词 氟苯尼考 催化剂 施氏矿物 黄钾铁矾 类芬顿反应
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高级氧化法去除水中内分泌干扰物的研究进展——基于硫酸根自由基 被引量：3
2
作者 申祖武 罗浩伟 +3 位作者 覃琦露 安淼 杨俊 宋永伟 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期6886-6907,共22页
由于现代工业的快速发展,在水环境中广泛检测到具有高生态毒性的内分泌干扰物(EDCs).基于硫酸根自由基的高级氧化工艺(SO_(4)^(-)·-AOPs)因其高氧化潜能以及与其他AOPs相比在EDCs修复中的有效性而被广泛认可.本文首先综述了不同过... 由于现代工业的快速发展,在水环境中广泛检测到具有高生态毒性的内分泌干扰物(EDCs).基于硫酸根自由基的高级氧化工艺(SO_(4)^(-)·-AOPs)因其高氧化潜能以及与其他AOPs相比在EDCs修复中的有效性而被广泛认可.本文首先综述了不同过硫酸盐(PS)活化方法(如过渡金属活化、碳材料活化、热活化、紫外活化、电化学活化和超声活化)的活化机理及其在去除EDCs中的应用,指出各活化方法的优点和局限性,并总结一些提升其活化性能的有效策略.其次,介绍了以亚硫酸盐作为产生SO_(4)^(-)·的新型前体的应用,并强调EDCs降解过程中中间产物的毒性变化.最后,对研究进展进行总结和展望.未来可考虑扩大机器学习在预测SO_(4)^(-)·对不同EDCs的反应性、氧化机制、生成的转化产物及其毒性等方面的研究,从而进一步提高SO_(4)^(-)·-AOPs的实际应用潜力. 展开更多
关键词 硫酸根自由基 内分泌干扰物 过硫酸盐 活化机理 毒性变化
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纳米二氧化钛暴露的神经毒性作用及机制 被引量：2
3
作者 刘朝阳 方艳艳 章智冰 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期5275-5285,共11页
以多巴胺能神经细胞SH-SY5Y和PC12为实验模型,深入探讨了不同晶型(锐钛矿型、金红石型、混合型)和不同粒径(25,50,100nm)的纳米二氧化钛(TiO_(2)-NPs)暴露对多巴胺能神经细胞的毒性影响及机制.结果表明,金红石型TiO_(2)-NPs暴露具有更... 以多巴胺能神经细胞SH-SY5Y和PC12为实验模型,深入探讨了不同晶型(锐钛矿型、金红石型、混合型)和不同粒径(25,50,100nm)的纳米二氧化钛(TiO_(2)-NPs)暴露对多巴胺能神经细胞的毒性影响及机制.结果表明,金红石型TiO_(2)-NPs暴露具有更强的毒性作用,其次是混合型和锐钛矿型.此外,粒径较小的TiO_(2)-NPs对神经细胞的毒性更显著,特别是25nm粒径的TiO_(2)-NPs,其神经毒性作用与诱导活性氧自由基生成和细胞凋亡相关.蛋白免疫印迹法发现,TiO_(2)-NPs能上调Bax和细胞色素C的水平,下调Bcl-2的表达,同时激活Caspase-3,表明TiO_(2)-NPs通过影响线粒体凋亡途径相关蛋白的表达诱导多巴胺能神经细胞凋亡. 展开更多
关键词 纳米二氧化钛 金红石型 多巴胺能神经细胞 氧化应激 细胞凋亡
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阴离子对Acidithiobacillus ferrooxidans氧化活性及次生铁矿物形成影响 被引量：11
4
作者 宋永伟 陈婷 +3 位作者 王鹤茹 杨俊 曹艳晓 周立祥 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第2期574-580,共7页
酸性矿山废水(AMD)具有酸度高并含有大量可溶性Fe、硫酸根及重(类)金属的特点,采用生物矿化方法促使AMD中Fe向羟基硫酸铁次生矿物转变,对AMD后期石灰中和减少氢氧化铁和废石膏的产生,提高中和效率具有实际意义.通过模拟酸性矿山废水,考... 酸性矿山废水(AMD)具有酸度高并含有大量可溶性Fe、硫酸根及重(类)金属的特点,采用生物矿化方法促使AMD中Fe向羟基硫酸铁次生矿物转变,对AMD后期石灰中和减少氢氧化铁和废石膏的产生,提高中和效率具有实际意义.通过模拟酸性矿山废水,考察了Cl^-、NO_3^-、PO_4^(3-)3种阴离子对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)体系中p H值、Fe^(2+)氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响.结果表明,高浓度阴离子对A.ferrooxidans氧化Fe^(2+)能力具有抑制作用.A.ferrooxidans对阴离子的耐受性依次为PO_4~3->NO_(3-)>Cl^-.阴离子浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,其对Fe^(2+)的生物氧化速率基本没有影响.但高浓度阴离子会通过抑制A.ferrooxidans的氧化活性,从而间接影响Fe^(3+)的水解成矿过程,导致培养终点时总Fe沉淀率降低和次生铁矿物产量减少.受Fe^(3+)供应速率降低的影响,次生铁矿物的合成途径易向施氏矿物转变. 展开更多
关键词 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 阴离子 生物氧化活性 次生铁矿物
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三种次生矿物固定A.ferrooxidans的Fe^2+氧化及成矿性能比较 被引量：10
5
作者 宋永伟 王蕊 +3 位作者 杨琳琳 王鹤茹 杨俊 曹艳晓 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期2073-2080,共8页
氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)介导的生物矿化方法促使可溶性Fe向次生铁矿物转变对酸性矿山废水(AMD)治理具有重要意义.化能自养菌A.ferrooxidans易受水流冲击而流失,常采用固定化方式来提高菌密度,从而保证较高的Fe^2+氧化和成矿速... 氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)介导的生物矿化方法促使可溶性Fe向次生铁矿物转变对酸性矿山废水(AMD)治理具有重要意义.化能自养菌A.ferrooxidans易受水流冲击而流失,常采用固定化方式来提高菌密度,从而保证较高的Fe^2+氧化和成矿速率以满足实际需要.本研究在相同初始条件下(pH=2.30、Fe^2+浓度4.48g/L、A.ferrooxidans密度8×10^6cells/mL)生物合成固定有A.ferrooxidans的施氏矿物、黄钾铁矾和黄铵铁矾,比较矿物溶解前(固定态)和溶解后(游离态)A.ferrooxidans的Fe^2+氧化性能,并分析各矿物对A.ferrooxidans的固定能力.结果表明,生物成因次生铁矿物干重排序为施氏矿物(0.24g)<黄铵铁矾(0.35g)<黄钾铁矾(0.67g),但矿物固定A.ferrooxidans的能力却依次为施氏矿物>黄铵铁矾>黄钾铁矾.以游离态A.ferrooxidans的Fe^2+氧化速率作为参比,推算出本研究所得施氏矿物、黄铵铁矾、黄钾铁矾固定A.ferrooxidans的有效生物量依次为5.33×10^7~5.33×10^8,5.72×10^6~5.72×10^7,6.35×10^6cells/g(干基).次生铁矿物载体有效生物量不仅直接影响AMD体系中Fe^2+氧化速度,也间接决定了总Fe的矿化去除效果. 展开更多
关键词 氧化亚铁硫杆菌 次生铁矿物 固定化 FE^2+ 氧化及成矿性能
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NH_4^+对次生铁矿物形成及重金属去除的影响 被引量：9
6
作者 宋永伟 王鹤茹 +2 位作者 曹艳晓 朱祎涵 周立祥 《中国环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2018年第6期2116-2123,共8页
研究了初始p H值、Fe^(2+)浓度、Fe/NH_4^+物质的量比对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)体系中Fe^(2+)氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响,并比较矿物对AMD中Cr(Ⅵ)、As(Ⅲ)的去除效果.结果表明,当NH_4^+浓度在A.ferrooxid... 研究了初始p H值、Fe^(2+)浓度、Fe/NH_4^+物质的量比对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)体系中Fe^(2+)氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响,并比较矿物对AMD中Cr(Ⅵ)、As(Ⅲ)的去除效果.结果表明,当NH_4^+浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,Fe^(2+)氧化及总Fe沉淀去除效果不受影响,表现在160,80,20mmol/L的Fe^(2+)分别在72,48,24h内被完全氧化,培养至终点时(96h)平均总Fe沉淀率分别为24.03%,19.46%,8.13%.在Fe^(2+)=160mmol/L体系中,Fe/NH_4^+=2.0、p H=2.6处理获得纯净施氏矿物;而当Fe/NH_4^+≤1.0、p H≤2.3时,次生铁矿物的合成途径开始向黄铵铁矾转移.Fe/NH_4^+=2.0的各酸性体系合成矿物对Cr(Ⅵ)、As(Ⅲ)去除能力存在显著差异,依次为p H=2.6>p H=2.3>p H=2.0.分析表明,次生铁矿物的表观结构和比表面积是影响有毒元素去除效果的主要原因. 展开更多
关键词 NH4^+ 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 酸性矿山废水 次生铁矿物 重金属
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Box-Behnken设计优化制备高比表面积柚皮基生物炭及其亚甲基蓝吸附机理 被引量：6
7
作者 宋永伟 罗浩伟 +3 位作者 杨俊 郭泽浩 王鹤茹 申祖武 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6363-6373,共11页
以柚子皮为非传统前驱体,采用ZnCl2一步炭化-活化法制备柚皮基生物炭(PPBC).通过Box-Behnken设计(BBD)研究了活化温度(x_(1))、浸渍比(x_(2))、活化时间(x_(3))三个关键制备变量对PPBC亚甲基蓝吸附值的影响.结果表明,影响亚甲基蓝吸附... 以柚子皮为非传统前驱体,采用ZnCl2一步炭化-活化法制备柚皮基生物炭(PPBC).通过Box-Behnken设计(BBD)研究了活化温度(x_(1))、浸渍比(x_(2))、活化时间(x_(3))三个关键制备变量对PPBC亚甲基蓝吸附值的影响.结果表明,影响亚甲基蓝吸附值的单因素显著性为x_(3)>x_(1)>x_(2),交互项显著性为x_(1)x_(3)>x_(2)x_(3)(x_(1)x_(2)项影响不显著).在活化温度924℃、浸渍比4、活化时间133min的最佳制备条件下,模型预测的亚甲基蓝最大吸附值为216.80mg/g,实验值为215.69mg/g(超过国家木质净水用活性炭一级品标准135mg/g),两者吻合程度较好,说明构建的响应面模型可以很好地优化PPBC制备工艺.此外,利用BET、SEM、FTIR等分析了最佳条件下制备PPBC的理化性质并探究了其对亚甲基蓝的吸附机理.PPBC表面含有丰富且不均匀的纳米级孔隙,比表面积高达1222.40m^(2)/g,其对亚甲基蓝的吸附主要通过孔隙填充、静电作用、π-π堆积相互作用及氢键的协同作用.PPBC具有作为生物质吸附剂处理亚甲基蓝染料废水的潜力. 展开更多
关键词 BOX-BEHNKEN设计 优化制备 柚皮基生物炭 亚甲基蓝 吸附
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石英砂提高城市污泥生物沥浸效率主导因素分析 被引量：1
8
作者 宋永伟 马莹莹 +2 位作者 王蕊 吴怡谦 王鹤茹 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第5期2283-2289,共7页
通过摇瓶实验探究石英砂提高城市污泥生物沥浸效率的主导因素.结果表明,在0~72h内,生物菌液酸化效应在提高污泥脱水性能中占据主导作用;在72h之后,次生矿物的形成对提高污泥脱水性能的贡献率超过生物菌液.随着生物沥浸持续进行,石英砂... 通过摇瓶实验探究石英砂提高城市污泥生物沥浸效率的主导因素.结果表明,在0~72h内,生物菌液酸化效应在提高污泥脱水性能中占据主导作用;在72h之后,次生矿物的形成对提高污泥脱水性能的贡献率超过生物菌液.随着生物沥浸持续进行,石英砂诱导次生矿物产量逐渐增加,次生矿物在生物菌液酸化效应基础上进一步强化污泥脱水性能.在二者耦合作用下,城市污泥比阻(SRF)从初始的17.13×10^(12)m/kg下降至48h时的最低值3.56×10^(12)m/kg.然而,生物菌液和次生矿物单独作用时,SRF降到最低值均需72h,且最低SRF分别为3.89×10^(12)和4.77×10^(12)m/kg.可见,二者耦合作用在进一步改善污泥脱水性能以及缩短生物沥浸时间方面都有明显的优势. 展开更多
关键词 城市污泥 生物沥浸 嗜酸性氧化亚铁硫杆菌 石英砂 脱水性能
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A.ferrooxidans对高硫煤矸石去除酸性水体中Cr(Ⅵ)的强化作用 被引量：1
9
作者 宋永伟 刘也琳 +2 位作者 王蕊 王鹤茹 曹艳晓 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3879-3886,共8页
本研究考察了Acidithiobacillus ferrooxidans(A.ferrooxidans)联合高硫煤矸石(富含FeS2)对模拟煤矿酸性水体中Cr(Ⅵ)的去除效果.结果表明,处理Cr(Ⅵ)初始浓度为50mg/L的模拟煤矿酸性废水(pH=2.5)时,投配率为6.67~33.33g/L高硫煤矸石可... 本研究考察了Acidithiobacillus ferrooxidans(A.ferrooxidans)联合高硫煤矸石(富含FeS2)对模拟煤矿酸性水体中Cr(Ⅵ)的去除效果.结果表明,处理Cr(Ⅵ)初始浓度为50mg/L的模拟煤矿酸性废水(pH=2.5)时,投配率为6.67~33.33g/L高硫煤矸石可使Cr(Ⅵ)去除达到良好效果.50mg/LCr(Ⅵ)在24h内即可完全被高硫煤矸石中的FeS2还原成Cr(Ⅲ),且在反应终点时(120h),6.67,13.33,33.33g/L高硫煤矸石对还原产物Cr(Ⅲ)的吸附去除率分别为7.1%、20.2%、29.1%.然而,在高硫煤矸石的还原和吸附作用下,大部分的Cr仍以Cr(Ⅲ)形式残留在酸性水体中,且高硫煤矸石的大量投加也给水体带来了Fe^2+、Fe^3+、SO4^2-等二次污染物.在高硫煤矸石-Cr(Ⅵ)体系中引入A.ferrooxidans和9K培养基后,A.ferrooxidans介导的Fe^2+生物氧化及产物Fe^3+水解矿化过程可促进部分Fe^2+、Fe^3+、SO42-等向次生铁矿物(包括施氏矿物和黄钾铁矾)转变,从而使模拟酸性水体中残留的Cr(Ⅲ)通过次生铁矿物的吸附或共沉淀作用被清除.在A.ferrooxidans强化作用下,模拟煤矿酸性废水中Cr(Ⅵ)在96h即可达到99.4%的去除率. 展开更多
关键词 煤矿酸性废水 Cr(Ⅵ) 煤矸石 Acidithiobacillus ferrooxidans 次生铁矿物
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代森锰及其代谢物的神经毒性影响与机制研究
10
作者 刘朝阳 刘泽华 +1 位作者 方艳艳 杨伯元 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第9期4399-4408,共10页
以SH-SY5Y和PC12细胞为实验模型,深入探讨了代森锰(Maneb)及其代谢产物对多巴胺能神经细胞的毒性影响与机制.结果表明,Maneb的有机部分和金属离子成分单独暴露不具有明显的毒性作用,联合暴露具有协同效应,且对细胞活性的抑制程度与同一... 以SH-SY5Y和PC12细胞为实验模型,深入探讨了代森锰(Maneb)及其代谢产物对多巴胺能神经细胞的毒性影响与机制.结果表明,Maneb的有机部分和金属离子成分单独暴露不具有明显的毒性作用,联合暴露具有协同效应,且对细胞活性的抑制程度与同一浓度水平的Maneb相当,其原因与诱导活性氧自由基生成、细胞凋亡相关.此外,蛋白免疫印迹法发现,Maneb下调Bcl-2的表达、上调Bax、细胞色素C的水平,同时激活Caspase-3,提示线粒体凋亡途径在Maneb诱导多巴胺能神经细胞凋亡过程中的重要作用. 展开更多
关键词 代森锰 SH-SY5Y细胞 PC12细胞 氧化应激 细胞凋亡
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