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Sn改性VWTi催化剂高效提高耐碱金属性能—实验与模拟探究
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作者 周峻伍 仲兆平 +1 位作者 费亦凡 陈宏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期152-162,共11页
碱金属会使得脱硝催化剂中毒,降低催化剂的脱硝活性。为了提升VWTi催化剂在碱金属环境中的稳定性和活性,本研究通过掺入Sn元素提升VWTi催化剂抵御碱金属中毒性能。通过等体积浸渍法,合成了不同Sn含量(质量分数为1%、2%、3%)的VWTi催化剂... 碱金属会使得脱硝催化剂中毒,降低催化剂的脱硝活性。为了提升VWTi催化剂在碱金属环境中的稳定性和活性,本研究通过掺入Sn元素提升VWTi催化剂抵御碱金属中毒性能。通过等体积浸渍法,合成了不同Sn含量(质量分数为1%、2%、3%)的VWTi催化剂,并评估了其对多种碱金属(KCl、K_(2)O、NaCl、Na_(2)O)的耐受性。利用X射线衍射(XRD)、氮气吸附-脱附(BET)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对催化剂进行了测试。研究发现,Sn的加入有效增强了催化剂表面的酸性位点,从而提高其抗碱金属中毒能力。通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)分析发现,Sn掺杂增加了催化剂的酸性位点数量和总酸量。氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)和XPS结果显示,SNO_(2)的掺入提升了催化剂的氧化还原性能,增加了表面化学吸附氧物种,提升了其对氨的选择性催化效率。将构建的催化剂及碱金属量子化学模型,根据前线轨道理论计算各种碱金属毒物与催化剂的反应活性,以揭示碱金属毒物与催化剂的化学反应机理。结果表明,碱金属与催化剂的反应活性排序为NaCl>KCl>Na_(2)O>K_(2)O,表明,NaCl最容易与催化剂结合发生化学中毒。实验结果表明,各种碱金属物种致使催化剂中毒程度大小为KCl>K_(2)O>NaCl>Na_(2)O,表明,KCl导致催化剂因中毒性能下降最为显著,且在高碱金属浓度条件下,Sn掺杂比例为2%的SnVWTi催化剂展现出优异的催化活性和稳定性,在300℃下抵御KCl中毒性能相较于VWTi催化剂提升33.48%。本研究制备的Sn掺杂VWTi催化剂抵御碱金属中毒能力有明显提升,在含有高浓度碱金属烟气处理时具有明显优势。 展开更多
关键词 选择性催化还原 VWTi催化剂 Sn掺杂 碱金属中毒 量子化学计算
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平板降膜溶液除湿再生过程实验研究及模型验证 被引量:6
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作者 钱俊飞 殷勇高 +1 位作者 潘雄伟 张小松 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期2070-2077,共8页
在平板降膜溶液除湿/再生实验平台上,以LiCl水溶液作为除湿溶液,实验研究了空气、溶液的入口参数对空气出口参数的影响,并根据实验数据得到了耦合传热传质系数的关联式,为NTU-Le模型提供了重要的数据支持,同时将实验数据与NTU-Le传热传... 在平板降膜溶液除湿/再生实验平台上,以LiCl水溶液作为除湿溶液,实验研究了空气、溶液的入口参数对空气出口参数的影响,并根据实验数据得到了耦合传热传质系数的关联式,为NTU-Le模型提供了重要的数据支持,同时将实验数据与NTU-Le传热传质模型计算所得的数据进行比较,来验证NTU-Le传热传质模型在平板降膜溶液除湿/再生过程中的适用性和准确度。结果显示:实验数据和模型计算值之间的偏差均在10%以内,表示NTU-Le模型适用于平板降膜溶液除湿/再生过程。 展开更多
关键词 平板降膜 再生 传热 传质 模型验证
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超积累植物东南景天热解过程中Cd的迁移转化规律及炭产物安全利用研究 被引量:2
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作者 韩进 滕玉婷 +3 位作者 李方洲 张亚平 吴龙华 李飞 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期66-70,共5页
在管式炉对Cd超积累植物东南景天(Sedum alfredii)进行热解,研究热解过程中Cd的迁移和形态转化,并在最佳温度条件下探究制备的东南景天生物炭对Cd的吸附作用。结果表明,随着温度上升,生物炭产率下降,挥发分增加;温度能影响Cd在气、液、... 在管式炉对Cd超积累植物东南景天(Sedum alfredii)进行热解,研究热解过程中Cd的迁移和形态转化,并在最佳温度条件下探究制备的东南景天生物炭对Cd的吸附作用。结果表明,随着温度上升,生物炭产率下降,挥发分增加;温度能影响Cd在气、液、固三相中的分布,温度升高能明显促进重金属由固相向气相迁移;生物炭中Cd形态受温度影响,随温度升高,对环境影响较大的水溶态和酸溶态Cd含量呈现出降低趋势,在700℃以上时,大部分Cd是以稳定的可氧化态、可还原态以及残渣态形式存在;800℃热解得到的东南景天生物炭对Cd具有一定的吸附效果,最高吸附量达到28.7mg/g。通过合理控制热解温度能够实现炭产物的稳定化,并可安全利用到重金属污染水体或者农田污染治理中。 展开更多
关键词 超积累植物 东南景天 CD 迁移 转化 热解
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PAHs污染土壤热脱附过程关键影响因素及脱附动力学研究 被引量:3
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作者 黄涛 骆文轩 +3 位作者 徐成华 常伟 岳修鹏 张亚平 《土壤》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期143-154,共12页
土壤多环芳烃(PAHs)污染已严重威胁生态环境安全和人类生命健康。通过异位热脱附试验探究了PAHs初始浓度、土壤含水率和土壤粒径对脱附效率的影响,并采用一级、二级动力学和指数衰减模型对PAHs热脱附过程进行拟合,以探究土壤中PAHs热脱... 土壤多环芳烃(PAHs)污染已严重威胁生态环境安全和人类生命健康。通过异位热脱附试验探究了PAHs初始浓度、土壤含水率和土壤粒径对脱附效率的影响,并采用一级、二级动力学和指数衰减模型对PAHs热脱附过程进行拟合,以探究土壤中PAHs热脱附的去除机制。结果表明,在同等条件下,随着PAHs初始浓度的增加,脱附效率随之升高,且在热脱附20~40 min时提高初始浓度可明显提高PAHs的去除率。土壤含水率对于PAHs不同组分的作用具有一定的差异性,当土壤含水率为16%,萘(Nap)、菲(Phe)和蒽(Ant)达到最佳去除率,而荧蒽(Fla)和芘(Pyr)最大去除率对应的土壤含水率为13%。在相同脱附条件下,土壤粒径越小,土壤中PAHs的去除率越高。研究发现指数衰减模型对PAHs各组分的脱附过程具有更好的拟合效果。土壤中PAHs热脱附主要分为两个阶段:(1)PAHs受到土壤中水的蒸发作用从土壤颗粒表面快速蒸发;(2)PAHs的蒸发速率受到土壤孔隙内部扩散的限制,以非常缓慢的速度从土壤中脱除。 展开更多
关键词 土壤修复 多环芳烃 热脱附 指数衰减模型
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污泥掺烧对燃煤电站污染物控制装置的影响
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作者 王卫群 黄治军 +2 位作者 张恩先 段元强 段伦博 《煤炭学报》 北大核心 2025年第5期2671-2678,共8页
利用燃煤电站进行污泥掺烧既可以实现污泥的高效消纳,又可以利用燃煤电站现有的污染物控制装置控制污泥燃烧生成的污染物。然而,燃煤电站的实际运行经验表明污泥掺烧后会影响污染物控制装置的稳定运行。文中在功率为660 MW_(e)的超低排... 利用燃煤电站进行污泥掺烧既可以实现污泥的高效消纳,又可以利用燃煤电站现有的污染物控制装置控制污泥燃烧生成的污染物。然而,燃煤电站的实际运行经验表明污泥掺烧后会影响污染物控制装置的稳定运行。文中在功率为660 MW_(e)的超低排放燃煤机组上进行了污泥掺烧试验并开展现场测试,探究污泥掺烧对痕量元素分布、灰渣特性的影响机制,并评估污泥掺烧对选择性催化还原(SCR)脱硝、静电除尘及烟气湿法脱硫系统的潜在影响。试验所用的市政和印染污泥混合物中含有较高浓度的Ni、Cu、Zn和Mn等元素,但在湿污泥掺烧质量比为5%的工况下,并未改变重金属元素在系统中的分布情况,除了Hg以外的绝大部分重金属元素仍然分布在颗粒相中,仅有少量的Pb、Cr和Ni元素出现在脱硫石膏中;试验所用污泥的Cl元素质量浓度要远高于原煤,在SCR反应器入口采用EPA Method 26A方法采样并测试烟气中HCl和Cl_(2)的体积分数。结果表明:燃烧时,燃料中75%以上的Cl元素都以HCl的形式释放到烟气中,使得脱硫浆液中含有较高质量浓度的Cl^(-)离子;掺烧污泥后,PM_(1)~PM_(10)的超微米颗粒的生成量则要低于未掺烧工况,且污泥飞灰中较高质量浓度的Fe_(2)O_(3)、P_(2)O_(5)降低了飞灰比电阻,有利于提高混燃后静电除尘器的效率;污泥掺烧后部分细颗粒进入脱硫浆液,造成脱硫石膏脱水困难,而浆液中Cl^(-)质量浓度的增加,进一步导致脱硫石膏含水率的升高。 展开更多
关键词 燃煤电站 污泥掺烧 Cl元素 重金属元素 湿法脱硫
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增压O_2/CO_2气氛下煤燃烧特性实验研究 被引量:9
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作者 胡海华 段伦博 +2 位作者 陈晓平 韩冬 潘玄 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第4期408-413,共6页
增压O2/CO2燃烧是一种可高效分离回收CO2的新兴燃烧技术,其燃烧机理与常压空气、常压O2/CO2燃烧存在较大差异。在加压热重分析仪上研究了增压条件下总压、氧浓度、气氛及粒径等反应参数对美国烟煤和淮北无烟煤燃烧特性的影响,确定了煤... 增压O2/CO2燃烧是一种可高效分离回收CO2的新兴燃烧技术,其燃烧机理与常压空气、常压O2/CO2燃烧存在较大差异。在加压热重分析仪上研究了增压条件下总压、氧浓度、气氛及粒径等反应参数对美国烟煤和淮北无烟煤燃烧特性的影响,确定了煤的着火温度,并对其进行燃烧动力学分析。结果表明,增压O2/CO2气氛下,随着压力或氧浓度的增加,DTG曲线向低温区移动,煤样整体燃烧速率加快。压力提升、氧浓度增加及煤粉细化均可改善O2/CO2气氛下煤样的着火特性。常压O2/CO2气氛下煤粉燃烧基本属于一级反应;增压O2/CO2气氛下,低温区属于0.5级反应,而高温区属于1.5级反应。 展开更多
关键词 O2 CO2 燃烧特性 压力 热重分析 动力学
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水蒸气法制备污泥质活性炭的实验研究 被引量:22
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作者 吴逸敏 黄亚继 +1 位作者 宋敏 金保昇 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第4期640-646,共7页
以污泥和木屑为原料,采用管式炉水蒸气活化法,对流化床热解炉制得的热解炭进行制备活性炭的研究,分析了活化因素对活化效果的影响、亚甲基蓝在活性炭上的吸附平衡和动力学、污泥活性炭浸出液中重金属的含量及其孔结构等性能.实验结果表... 以污泥和木屑为原料,采用管式炉水蒸气活化法,对流化床热解炉制得的热解炭进行制备活性炭的研究,分析了活化因素对活化效果的影响、亚甲基蓝在活性炭上的吸附平衡和动力学、污泥活性炭浸出液中重金属的含量及其孔结构等性能.实验结果表明:随着活化温度的升高、活化时间的延长和水蒸气流量的增加,活性炭的得率不断降低,亚甲基蓝的吸附值先升高后降低;污泥中添加20%木屑时制得的活性炭的吸附性能是纯污泥质活性炭的一倍多;Langmuir吸附等温线模型、准二级反应模型能够比较准确地描述亚甲基蓝在污泥活性炭上的吸附相平衡及吸附过程,平衡时活性炭对亚甲基蓝单层最大吸附量为71.43mg/g;污泥质活性炭的孔结构以过渡孔为主;浸出液中只有少量的重金属. 展开更多
关键词 污泥 活性炭 水蒸气活化 孔结构 重金属
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典型煤灰成分细颗粒物在过饱和水汽环境中的长大特性 被引量:6
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作者 周璐璐 张军 +4 位作者 徐俊超 于燕 孟强 杨林军 袁竹林 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期754-760,共7页
实验采用专门针对液滴的滴谱仪作为测量工具,以典型煤灰成分细颗粒物石英、氧化铁、莫来石、硫酸钙为研究对象,在热水与冷空气接触形成的低过饱和度下进行了蒸汽异相凝结长大实验研究。考察了颗粒润湿性、粒径以及热水温度对颗粒长大效... 实验采用专门针对液滴的滴谱仪作为测量工具,以典型煤灰成分细颗粒物石英、氧化铁、莫来石、硫酸钙为研究对象,在热水与冷空气接触形成的低过饱和度下进行了蒸汽异相凝结长大实验研究。考察了颗粒润湿性、粒径以及热水温度对颗粒长大效果的影响。结果表明,润湿性好的颗粒长大效果好,初始粒径越小的颗粒长大倍数越大;热水温度对颗粒长大影响非常明显,热水温度越高,颗粒越容易发生异相凝结,颗粒最终直径越大。 展开更多
关键词 煤灰 细颗粒 长大 水汽相变 饱和水汽环境
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中国散裂中子源样品变温环境设备技术 被引量:6
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作者 胡海韬 袁宝 +3 位作者 白波 张绍英 童欣 段钰锋 《低温工程》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期17-20,共4页
中国散裂中子源(CSNS)中子散射样品变温环境设备是中子源上应用最广泛的样品环境设备,为了拓宽CSNS的应用领域和测量样品类型,一期工程建设中设计制造了3大类样品变温环境设备,包括低温区的低温恒温器、中温区的水浴恒温设备和高温区的... 中国散裂中子源(CSNS)中子散射样品变温环境设备是中子源上应用最广泛的样品环境设备,为了拓宽CSNS的应用领域和测量样品类型,一期工程建设中设计制造了3大类样品变温环境设备,包括低温区的低温恒温器、中温区的水浴恒温设备和高温区的中子散射高温炉,其温区范围分别覆盖了0.3—300 K、243—473 K、473—2073 K。主要介绍上述3类样品变温环境设备的工作原理、系统设计以及工程进展,实现并完成了CSNS样品变温环境设备的系统性搭建和性能测试。 展开更多
关键词 散裂中子源 变温环境 低温恒温器 水浴 高温炉
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压缩空气溶液深度除湿干燥方法及实验验证 被引量:6
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作者 郑宝军 殷勇高 张小松 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第S2期52-57,共6页
提出一种基于溶液除湿技术对压缩空气进行深度除湿干燥的方法。搭建压缩空气溶液除湿系统性能测试实验台,以空气出口含湿量和除湿量作为除湿性能的评价指标,对LiCl-H2O溶液用于压缩空气的逆流除湿过程进行实验研究。探讨压缩空气、溶液... 提出一种基于溶液除湿技术对压缩空气进行深度除湿干燥的方法。搭建压缩空气溶液除湿系统性能测试实验台,以空气出口含湿量和除湿量作为除湿性能的评价指标,对LiCl-H2O溶液用于压缩空气的逆流除湿过程进行实验研究。探讨压缩空气、溶液进口参数对空气出口含湿量以及除湿量的影响,结果表明:压力0.5 MPa下,空气出口含湿量能够达到0.9g·kg-1,且一定压力下系统除湿量随着空气流速、溶液质量流量、溶液质量分数的增加而增大,验证了压缩空气溶液深度除湿干燥方法在相关领域应用的可行性。 展开更多
关键词 压缩空气 溶液除湿 干燥 传热 传质 实验研究
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高硫石油焦热解过程及硫形态的变化特性 被引量:9
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作者 杜鸿飞 段钰锋 佘敏 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期2420-2425,共6页
在管式炉实验装置上进行不同温度高硫石油焦N_2气氛热解实验,并利用X射线光电子能谱分析(XPS)技术进行表征,深入分析高硫石油焦热解过程中硫形态变化特性,同时采用热重-红外联用(TG-FTIR)技术深入分析热解过程。热重分析结果表明,高硫... 在管式炉实验装置上进行不同温度高硫石油焦N_2气氛热解实验,并利用X射线光电子能谱分析(XPS)技术进行表征,深入分析高硫石油焦热解过程中硫形态变化特性,同时采用热重-红外联用(TG-FTIR)技术深入分析热解过程。热重分析结果表明,高硫石油焦热解经历了干燥脱水阶段,长链脂肪烃、稠环芳香烃等组分分解阶段,在430℃和635℃失重速率达到最大形成失重峰。红外分析结果表明,高硫石油焦热解释放气体主要包括CO_2、CH_4、H_2O、SO_2、芳烃化合物和脂肪族化合物等,并且在不同温度区间释放气体组成有着巨大的差异。XPS分析结果表明,高硫石油焦表面硫含量及存在形态与热解温度紧密关联,随着热解温度的不断升高,高硫石油焦表面硫含量在700℃达到最大值,不同硫形态之间发生相互转化。 展开更多
关键词 高硫石油焦 热解 硫形态 X射线能谱分析
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纸厂废弃塑料焚烧过程中HCl的排放特性 被引量:1
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作者 桑圣欢 段钰锋 +2 位作者 陈惠超 冒咏秋 张平平 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第1期94-99,共6页
在小型管式炉中进行了纸厂含氯废弃塑料焚烧过程中HCl析出特性实验,研究了温度、粒径、停留时间对HCl析出的影响;同时借助热重-傅里叶红外光谱联用技术(TG-FTIR)研究了HCl在焚烧过程中的析出规律.结果发现,燃烧过程中Cl→HCl的转化率随... 在小型管式炉中进行了纸厂含氯废弃塑料焚烧过程中HCl析出特性实验,研究了温度、粒径、停留时间对HCl析出的影响;同时借助热重-傅里叶红外光谱联用技术(TG-FTIR)研究了HCl在焚烧过程中的析出规律.结果发现,燃烧过程中Cl→HCl的转化率随温度、粒径和停留时间的增大而显著增加;TG-FTIR结果表明,HCl在200℃左右开始析出,300℃左右达到最大值,400℃后析出峰逐渐消失.XRD结果可知,残余氯以无机氯盐的形式存在灰样中. 展开更多
关键词 废弃塑料 焚烧 HCL TG-FTIR XRD
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基于镍基载氧体的串行流化床煤化学链燃烧实验
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作者 顾海明 吴家桦 +1 位作者 沈来宏 肖军 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期649-656,共8页
以NiO/Al2O3为载氧体,在1 kWth串行流化床反应器上进行了煤化学链燃烧实验,通过四个参数:碳转换效率ηC,coal、煤气化产物的转换效率、碳捕集效率ηC,cap及煤燃烧效率ηcombust对煤燃烧过程进行表征,考察了燃料反应器温度tFR、过量空气... 以NiO/Al2O3为载氧体,在1 kWth串行流化床反应器上进行了煤化学链燃烧实验,通过四个参数:碳转换效率ηC,coal、煤气化产物的转换效率、碳捕集效率ηC,cap及煤燃烧效率ηcombust对煤燃烧过程进行表征,考察了燃料反应器温度tFR、过量空气系数α、隔离器水煤比SLS/C、燃料反应器水煤比SFR/C和热负荷等参数的影响。结果表明,tFR和SLS/C的增大有利于煤气化产物的转换;tFR、α和SLS/C的增大有助于ηC,coal的提高,随着SFR/C由0.8增加到1.8,ηC,coal呈先增加再减小的趋势,并在SFR/C=1.2达到最大值;ηcombust和ηC,coal变化趋势保持一致,主要受飞灰含碳量中残碳损失的影响;tFR提高有助于提高ηC,cap,而α和SLS/C的增大使得ηC,cap降低。 展开更多
关键词 载氧体 串行流化床 化学链燃烧
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蜈蚣草燃烧过程中As迁移转化规律
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作者 李小乐 段伦博 +1 位作者 雷梅 赵长遂 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期281-288,共8页
蜈蚣草是砷(As)的高富集植物,为研究蜈蚣草燃烧过程中As的迁移规律及形态演变,在管式炉中对蜈蚣草进行了燃烧实验,实验发现:蜈蚣草中As挥发率随温度的升高先增加后减小,在500℃达到最高。500℃之前挥发率升高是由于低温区无机As的挥发;... 蜈蚣草是砷(As)的高富集植物,为研究蜈蚣草燃烧过程中As的迁移规律及形态演变,在管式炉中对蜈蚣草进行了燃烧实验,实验发现:蜈蚣草中As挥发率随温度的升高先增加后减小,在500℃达到最高。500℃之前挥发率升高是由于低温区无机As的挥发;温度高于500℃时挥发率下降,是由于As的快速氧化使挥发的As3+减少以及灰中元素对As的固定作用。蜈蚣草燃烧后底灰中的水溶As主要是As^(5+),其含量随着温度的升高先降低再增加,800℃到达峰值,占原样品As含量的81%。在400~500℃之间,水溶As^(5+)含量下降主要是由于As的挥发率增加;在500~700℃之间,As的固定主要为灰的物理吸附;当温度到800℃,As的固定主要为化学吸附。水溶As^(5+)的比例在900℃时有所下降,可能是因为温度过高使生物质灰烧结,As^(5+)无法充分溶解,使测量到的As^(5+)含量减少。综合考虑As的回收再利用工艺,推荐800℃为蜈蚣草的最佳燃烧温度。 展开更多
关键词 蜈蚣草 燃烧 AS 可溶As 形态
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燃煤飞灰细颗粒物中痕量元素的分布与富集特性
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作者 刘平 申奥 +3 位作者 吴鑫玉 童姜毅 朱纯 段钰锋 《中南大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期322-333,共12页
为探究燃煤飞灰细颗粒物中痕量元素的分布与富集特性,采集了循环流化床锅炉的飞灰并筛分成4种粒径范围:>50μm、(43,50]μm、(38,43]μm和<38μm。利用XRF和XRD检测各粒径范围飞灰的主要矿物成分,确定煤中痕量元素的富集载体。采... 为探究燃煤飞灰细颗粒物中痕量元素的分布与富集特性,采集了循环流化床锅炉的飞灰并筛分成4种粒径范围:>50μm、(43,50]μm、(38,43]μm和<38μm。利用XRF和XRD检测各粒径范围飞灰的主要矿物成分,确定煤中痕量元素的富集载体。采用改良的逐级化学提取法探究痕量元素的化学形态,探索粒径与痕量元素富集的关联性。研究结果表明:痕量元素在飞灰和底渣中都明显富集,在飞灰中的富集程度高于底渣的富集程度。痕量元素质量分数与飞灰粒径呈负相关,粒径小于38μm的细灰颗粒对痕量元素有很强的亲和力,Sr、Ce、Li和La的质量分数均大于100μg/g。在痕量元素的五种化学形态中,残余态(F5)在飞灰中质量分数最大,为62.6%~77.5%;其次是有机/硫化物态(F4),在飞灰中质量分数为9.3%~17.8%;再次是碳酸盐结合态(F2),在飞灰中质量分数为9.2%~14.2%;其余为离子可交换态(F1)和铁锰氧化物结合态(F3)。残余态源于煤中大多以铝硅化合物形式存在的痕量元素,燃烧后凝聚成铝硅酸盐玻璃赋存于飞灰中;有机/硫化物态主要来自煤中的有机物和硫酸盐;碳酸盐结合态主要来源于煤矸石的不完全燃烧;离子可交换态和铁锰氧化物结合态的质量分数极低,可能是煤中离子吸附矿物稀少,飞灰中铁、锰、钛的氧化物质量分数较低所致。 展开更多
关键词 痕量元素 分布 富集 飞灰 细颗粒物
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Zn、Zr电子间相互作用对ZnZr催化剂CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
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作者 周宇 毛晓瑛 +1 位作者 张博雅 张亚平 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期120-131,共12页
将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n... 将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n(Zr)的xZn-ZrO_(2)和不同n(Zr)/n(Zn)的yZr-ZnO催化剂,并采用XRD、N_(2)吸/脱附、XPS、H_(2)-TPR和in situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,在xZn-ZrO_(2)催化剂中,0.50 Zn-ZrO_(2)(n(Zn)/n(Zr)=0.50)的甲醇时空产率最高,在320℃、5 MPa下达141 mg/(g·h)。在相同测试条件下,在y Zr-ZnO催化剂中,0.20 Zr-ZnO(n(Zr)/n(Zn)=0.20)的甲醇时空产率最高(165 mg/(g·h))。xZn-ZrO_(2)催化剂中,Zn与Zr之间存在电子相互作用,导致富电子Zn位点和缺电子Zr位点形成,更多的电子从Zr转移到Zn,有利于提高甲醇选择性和时空产率。yZr-ZnO催化剂中,表面吸附氧成为影响CO_(2)转化率的关键因素。此外,HCOO^(*)中间物种扮演着关键角色,在xZn-ZrO_(2)和yZr-ZnO催化剂催化下的CO_(2)加氢制甲醇中,HCOO^(*)物种越多,越有利于甲醇合成。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 ZnZr催化剂 电子相互作用 反应机理
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基于燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用的新型电-热-化多联产系统
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作者 张佳豪 韩朝翰 +4 位作者 吴影 袁钰阳 段元强 马吉亮 陈晓平 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第4期181-192,共12页
燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用对实现“双碳”目标意义重大。为降低燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用过程的能耗与经济成本,提出一种基于燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用的新型电-热-化多联产系统。以燃煤电厂富氧燃烧系统、可再生能... 燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用对实现“双碳”目标意义重大。为降低燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用过程的能耗与经济成本,提出一种基于燃煤电厂CO_(2)捕集与资源化利用的新型电-热-化多联产系统。以燃煤电厂富氧燃烧系统、可再生能源水电解制氢系统及CO_(2)加氢制甲醇系统为研究对象,采用模拟计算方法开展了新型电–热–化多联产系统的集成优化研究,并分析其热经济性能。在物料传递方面,燃煤电厂富氧燃烧捕集的CO_(2)和可再生能源水电解产生的H_(2)用作CO_(2)加氢制甲醇;水电解产生的副产物O_(2)用于燃煤电厂的富氧燃烧。在能量集成方面,燃煤电厂为CO_(2)加氢过程中提供电力和热量,CO_(2)加氢过程的余热被回收到燃煤电厂和供热系统,获取额外的发电和供热。热力学分析结果显示,近80%燃煤电厂富氧燃烧捕集的CO_(2)可用于生产甲醇,所提新型系统的物料匹配良好。基于毛发电量600 MW燃煤电厂的集成优化,所提方案的净发电量、供热和甲醇产量分别达到449.06 MW、217.17 MW和201.70 t/h,实现了电-热-化的多联产过程。经济性分析结果显示,由于供热系统带来了额外的经济收益,所提方案的发电成本降至63.26美元/MWh,低于常规燃煤电厂CO_(2)捕集耦合系统的发电成本;同时,由于所提方案中CO_(2)加氢制甲醇系统节省了CO_(2)原料成本和燃料动力成本,甲醇成本降至696.71美元/t,其中,可再生能源水电解制取的H_(2)价格对甲醇成本具有决定性影响,降低H_(2)价格对新型电-热-化多联产方案走向工程化应用至关重要。 展开更多
关键词 燃煤电厂 CO_(2)捕集及资源化利用 富氧燃烧CO_(2)捕集 可再生能源水电解 绿色制甲醇 热经济性分析
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SiO_(2)改性Ce-V-W/Ti催化剂载体的抗碱(土)金属中毒性能
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作者 庄柯 陈宏 +4 位作者 许芸 仲兆平 周峻伍 周凯 董月红 《化工进展》 北大核心 2025年第1期266-276,共11页
为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的... 为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的脱硝活性和抵御碱(土)金属中毒性能的影响,并使用X射线光电子能谱、N_(2)吸附-脱附、H2-程序升温还原、NH_(3)-程序升温脱附等表征手段对催化剂进行了表征分析。实验结果表明,对Ce-V-W/Ti催化剂载体进行SiO_(2)改性会降低其中低温段的脱硝活性,但能明显提升催化剂对碱物种的耐受性,总体上,Ce1V1W7/Ti-Si4对碱物种的耐受性最好,各类碱物种对其脱硝活性的毒害程度为K_(2)O>Na_(2)O>CaCO_(3)>CaO>CaSO_(4)。表征结果显示,SiO_(2)改性削弱了催化剂表面Ce氧化物活性,但显著增加了催化剂的比表面积和酸性位点数量,并在催化剂碱中毒时保护了活性金属氧化物的还原性。 展开更多
关键词 选择催化还原 催化剂载体 活性 SiO_(2)改性 碱中毒
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5000t/d级富氧燃烧水泥窑全流程设计优化及经济性分析
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作者 高思远 段元强 +3 位作者 段伦博 马雷 杨红彩 杨俞 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第4期52-61,共10页
作为基建大国,我国水泥行业碳排放量居高不下,需要合适的碳减排方案。富氧燃烧作为一种碳减排方案,具有碳捕集成本低,捕集效果好等优势,对水泥行业碳减排有着重要意义,但目前仍缺少全流程的方案设计和对应实际生产的系统优化。以产量约5... 作为基建大国,我国水泥行业碳排放量居高不下,需要合适的碳减排方案。富氧燃烧作为一种碳减排方案,具有碳捕集成本低,捕集效果好等优势,对水泥行业碳减排有着重要意义,但目前仍缺少全流程的方案设计和对应实际生产的系统优化。以产量约5000t/d的干法水泥产线为参考对象,采用AspenPlus软件建立了参考机组模型,并验证了模型的准确性。在此基础上,进行了水泥窑富氧燃烧全流程设计,通过工艺流程优化和系统整体热量匹配,有效降低了系统漏风系数,提高了尾部烟气中的CO_(2)体积分数。搭建水泥窑富氧燃烧碳捕集模型,研究在富氧燃烧工况下的水泥窑碳捕集效果与能耗,确定最佳运行工况,并计算碳捕集成本。结果表明:在基础工况下烟气中的CO_(2)湿基体积分数为79.7%,经压缩纯化后的CO_(2)体积分数为99.5%,系统CO_(2)回收率可达97.3%。分析各项影响因素对系统能耗的影响,发现当供氧体积分数为97%,漏风系数为0.03,烟气循环比为0.46,混合氧气体积分数为30%时,碳捕集能耗最低。此外,燃烧气氛中的高O_(2)体积分数有助于劣质煤的掺烧,能够有效降低燃料成本。在最优工况下,按照6000h/a运行时间计算,捕集CO_(2)约98.7万t/a,每年因碳捕集所新增加的成本约1.85亿元,折合CO_(2)碳捕集成本为187.4元/t,相较于传统的燃烧后捕集成本及前人的富氧燃烧碳捕集成本大幅降低。 展开更多
关键词 水泥窑 富氧燃烧 碳捕集 能耗优化 经济性分析
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Ce(SO_(4))_(2)改性对V-W/Ti催化剂抗碱土中毒性能提升的影响
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作者 费亦凡 仲兆平 +1 位作者 周峻伍 陈宏 《现代化工》 北大核心 2025年第4期153-159,共7页
为提升钒钨钛(V_(2)O_(5)-WO_(3)-TiO_(2))催化剂抵御碱土金属中毒耐受性、拓宽反应温度窗口,采用等体积浸渍法制备了一系列Ce(SO_(4))_(2)-V_(2)O_(5)-WO_(3)-TiO_(2)(简称Ce-V-W-Ti)催化剂,考察了Ce(SO_(4))_(2)添加量对催化剂脱硝性... 为提升钒钨钛(V_(2)O_(5)-WO_(3)-TiO_(2))催化剂抵御碱土金属中毒耐受性、拓宽反应温度窗口,采用等体积浸渍法制备了一系列Ce(SO_(4))_(2)-V_(2)O_(5)-WO_(3)-TiO_(2)(简称Ce-V-W-Ti)催化剂,考察了Ce(SO_(4))_(2)添加量对催化剂脱硝性能的影响,并通过N_(2)(吸附-脱附、XRD、XPS、NH_(3)-TPD对催化剂进行表征分析,使用密度泛函理论计算进一步探究了催化剂抵御碱土金属中毒机理。结果表明,Ce(SO_(4))_(2)的掺杂提高了表面化学吸附氧的比例,促进了V^(4+)/V^(5+)、Ce^(3+)/Ce^(4+)间的氧化还原过程,增加了催化剂表面的弱酸位点和强酸位点。Ce_(1)V_(1)W_(8)/90Ti改性效果最佳,在200^400℃的脱硝性能均明显优于V_(1)W_(8)/91Ti,在300℃、n(CaO)/n(V_(2)O_(5))=3的反应条件下,NO_(x)脱除率由46.07%增至63.71%,在350℃、含有SO_(2)的气氛中,NO_(x)脱除率始终保持97%以上。 展开更多
关键词 选择催化还原 Ce(SO_(4))_(2)改性 活性 耐碱性 量子化学计算
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