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辉铜矿催化合成双吲哚甲烷性能及反应机理 被引量:2
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作者 吴丰田 郭泽伟 +4 位作者 安文滢 崔文杉 刘月 吕薇 谢宗波 《东华理工大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2024年第3期279-285,共7页
针对双吲哚甲烷合成尚存在释放有害物质、需贵金属作为催化剂等问题,研究了“辉铜矿/过氧化氢”耦合体系催化N甲基吲哚与N,N二甲基乙酰胺反应,实现双吲哚甲烷绿色合成新方法。经对铜矿种类、氧化剂类型等影响反应因素进行筛选,得到合适... 针对双吲哚甲烷合成尚存在释放有害物质、需贵金属作为催化剂等问题,研究了“辉铜矿/过氧化氢”耦合体系催化N甲基吲哚与N,N二甲基乙酰胺反应,实现双吲哚甲烷绿色合成新方法。经对铜矿种类、氧化剂类型等影响反应因素进行筛选,得到合适反应条件为:N甲基吲哚0.5 mmol、N,N二甲基乙酰胺1.0 mL、辉铜矿20 mg、30%过氧化氢1.0 mmol、反应温度140℃、反应时间4 h。在此条件下,催化剂可循环使用6次而不失活性,并得到9种3,3’二N烷基取代吲哚甲烷,产率为82%~95%。根据控制实验结果与相关文献,提出了N,N二甲基乙酰胺经单电子转移,并与N甲基吲哚进行亲电反应的机理。该方法为双吲哚甲烷类物质绿色合成提供理论基础及技术支撑。 展开更多
关键词 辉铜矿 N甲基吲哚 N N二甲基乙酰胺 过氧化氢
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深共融溶剂中合成2-取代苯并噻唑类化合物 被引量:1
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作者 姜国芳 张灿 +3 位作者 陈国庆 王博 谢宗波 乐长高 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期212-216,共5页
在由氯化胆碱和乙酰胺组成的深共融溶剂中,以邻氨基苯硫酚和芳香醛为原料,通过环化反应,合成了一系列2-取代苯并噻唑类化合物。当氯化胆碱和乙酰胺的物质的量比为1.0∶2.0时,0.3 mmol邻氨基苯硫酚与0.3 mmol芳香醛在70℃下反应1.0 h,可... 在由氯化胆碱和乙酰胺组成的深共融溶剂中,以邻氨基苯硫酚和芳香醛为原料,通过环化反应,合成了一系列2-取代苯并噻唑类化合物。当氯化胆碱和乙酰胺的物质的量比为1.0∶2.0时,0.3 mmol邻氨基苯硫酚与0.3 mmol芳香醛在70℃下反应1.0 h,可得到最高产率(经柱色谱分离)为98%的产物。该方法无需其他催化剂,反应条件温和、操作简单、底物范围广泛;深共融溶剂循环使用3次后,产物的产率仍可达到90%以上。 展开更多
关键词 深共融溶剂 氯化胆碱-乙酰胺 环化偶联 2-取代苯并噻唑 精细化工中间体
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酶促酯化拆分-化学消旋串联法制备(S)-布洛芬 被引量:1
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作者 雷高乙 李红霞 +2 位作者 陈中胜 乐长高 谢宗波 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期1212-1217,1222,共7页
以(±)-布洛芬为原料、南极假丝酵母脂肪酶B(CALB)为催化剂,通过对映选择性酯化反应拆分布洛芬,对醇的种类及用量、反应介质、底物物质的量比、酶用量、干燥剂种类及添加量、温度、时间进行了优化。在1 mL环己烷、0.0206 g(0.1 mmol... 以(±)-布洛芬为原料、南极假丝酵母脂肪酶B(CALB)为催化剂,通过对映选择性酯化反应拆分布洛芬,对醇的种类及用量、反应介质、底物物质的量比、酶用量、干燥剂种类及添加量、温度、时间进行了优化。在1 mL环己烷、0.0206 g(0.1 mmol)(±)-布洛芬、0.0444 g(0.6 mmol)异丁醇、添加量为40 g/L 5A分子筛、15 mg CALB、温度60℃、时间48 h的条件下,以56%的收率、100%的对映体过量值得到了纯的(S)-布洛芬。接着对上述拆分时生成的(R)-布洛芬异丁酯进行酸性水解;然后以二异丙基氨基锂为催化剂,对水解生成的(R)-布洛芬进行化学消旋得到(±)-布洛芬,再进行酶促酯化拆分。该酶促酯化拆分-化学消旋串联法可循环进行多次,从而提高(±)-布洛芬的利用率。 展开更多
关键词 (S)-布洛芬 消旋 二异丙基氨基锂 酶促酯化拆分 医药原料
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水介质中离子液体催化合成四氢喹唑啉衍生物
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作者 陈学华 谢宗波 +2 位作者 兰金 胡智宇 乐长高 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期448-455,共8页
以1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐为催化剂,以芳香胺和2-氨基苯甲醛为原料,在水介质中通过环化缩合反应,合成了一系列四氢喹唑啉类衍生物(Ⅲaa~ak、Ⅲba、Ⅲbd、Ⅲbg~bj、Ⅲbl~bm)。对模板反应条件进行了探究,确定的最优条件为0.2 mmol 2-... 以1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐为催化剂,以芳香胺和2-氨基苯甲醛为原料,在水介质中通过环化缩合反应,合成了一系列四氢喹唑啉类衍生物(Ⅲaa~ak、Ⅲba、Ⅲbd、Ⅲbg~bj、Ⅲbl~bm)。对模板反应条件进行了探究,确定的最优条件为0.2 mmol 2-(1-吡咯烷基)苯甲醛(Ⅰa)、0.4 mmol芳香胺(Ⅱa)、30%(以Ⅰa物质的量为基准,下同)1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐、1 mL H2O、90℃下反应6 h,以81%的产率得到4-苯基-1,2,3,3a,4,5-六氢吡咯并[1,2-a]喹唑啉(Ⅲaa)。同时探索了反应底物的普适性,以较广泛的底物范围合成了19种四氢喹唑啉类衍生物。 展开更多
关键词 离子液体 催化 环化缩合 四氢喹唑啉 水介质 精细化工中间体
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卤盐离子液体/氧气催化芳硫酚与异色满反应
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作者 吴丰田 吴玲 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期215-221,共7页
以1-羧乙基-3-甲基咪唑氯盐([COOH-Et MIm][Cl])/O_(2)体系催化异色满与取代苯硫酚发生脱氢偶联反应,合成了1-(取代苯硫基)异色满。通过单因素实验对反应影响因素进行了筛选,得到适宜反应条件为:4-甲基苯硫酚(62 mg,0.5 mmol)、异色满(1... 以1-羧乙基-3-甲基咪唑氯盐([COOH-Et MIm][Cl])/O_(2)体系催化异色满与取代苯硫酚发生脱氢偶联反应,合成了1-(取代苯硫基)异色满。通过单因素实验对反应影响因素进行了筛选,得到适宜反应条件为:4-甲基苯硫酚(62 mg,0.5 mmol)、异色满(134 mg,1.0 mmol)、[COOH-EtMIm][Cl](95 mg,0.5 mmol)、O_(2)(0.10 MPa)、反应温度120℃、反应时间12 h。在该条件下,催化剂可使用4次,实现了1-(4-甲基苯硫基)异色满克级合成,底物拓展后得到12种1-(取代苯硫基)异色满,产率为52%~96%。提出了[COOH-Et MIm][Cl]阴阳离子通过氢键分别活化苯硫酚与异色满,经O_(2)氧化,脱氢得到1-(取代苯硫基)异色满的反应机理。 展开更多
关键词 离子液体 氧气 氧化 芳硫酚 异色满 精细化工中间体
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微型氢化物发生原子荧光仪简便快速测定稻米中痕量镉 被引量:4
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作者 李咸宇 罗明标 +4 位作者 王为民 程雪萌 曾凯 董云雅 杨梅 《食品与发酵工业》 CAS CSCD 北大核心 2023年第14期265-271,共7页
基于自主研发的微型氢化物发生原子荧光仪,建立超声辅助稀酸浸提法简单、快速、准确地测定稻米中痕量镉。通过比较超声、离心、振荡、静置4种辅助浸提方式的稳定性,得到最佳辅助浸提方式;通过单因素实验考察了超声辅助稀酸浸提法中超声... 基于自主研发的微型氢化物发生原子荧光仪,建立超声辅助稀酸浸提法简单、快速、准确地测定稻米中痕量镉。通过比较超声、离心、振荡、静置4种辅助浸提方式的稳定性,得到最佳辅助浸提方式;通过单因素实验考察了超声辅助稀酸浸提法中超声时间、超声功率、盐酸浓度、硫脲浓度、镉增敏剂浓度等对镉提取的影响,得到最佳浸提条件。结果表明,超声辅助浸提方式最佳,稳定性最好。最佳浸提条件为:超声时间10 min、超声功率80%、盐酸体积分数4%、硫脲质量浓度5.0 g/L、镉增敏剂质量浓度2.5 g/L。优化后,镉在0.05~0.25 ng/mL范围内线性良好,相关系数为0.999 8,方法检出限为0.000 61 mg/kg,加标回收率为93.3%~106.7%,相对标准偏差为1.62%~4.06%。采用大米标准物质GSB-1和GSB-22进行方法验证,结果准确可靠。与传统方法对比,该方法前处理简单、耗时短、测定准确,适用于稻米中痕量镉的测定。 展开更多
关键词 自主研发 微型氢化物发生原子荧光仪 快速 稻米 超声
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金属有机框架材料吸附重金属离子和放射性核素的研究进展 被引量:2
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作者 李子凡 张志宾 +1 位作者 董志敏 刘云海 《材料导报》 CSCD 北大核心 2023年第12期55-64,共10页
金属有机框架(MOFs)是一类无机-有机配位的多孔材料。与传统吸附剂相比,MOFs具有结构可设计性、功能多样性、比表面积大和孔隙率高等优点,可通过前合成和后修饰法调节孔径大小、引入特定官能团或活性位点,实现快速、高效地分离水中的重... 金属有机框架(MOFs)是一类无机-有机配位的多孔材料。与传统吸附剂相比,MOFs具有结构可设计性、功能多样性、比表面积大和孔隙率高等优点,可通过前合成和后修饰法调节孔径大小、引入特定官能团或活性位点,实现快速、高效地分离水中的重金属离子和放射性核素,对资源回收和环境修复意义重大。本文详述了MOFs吸附砷、铬和汞等重金属离子,吸附铀和锝等放射性核素的研究现状及作用机理,总结了提高MOFs吸附性能的方法,提出了MOFs作为重金属和放射性核素吸附剂时亟需解决的问题。 展开更多
关键词 金属有机框架材料 重金属离子 放射性核素 吸附
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无记忆效应氢化物发生原子荧光仪测定饲料中汞的研究 被引量:1
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作者 王为民 罗明标 +4 位作者 程雪萌 李咸宇 曾凯 董云雅 杨梅 《饲料研究》 CAS 北大核心 2023年第5期118-121,共4页
试验旨在使用无记忆效应氢化物发生原子荧光仪测定饲料中汞的含量。采用联合研发的原子荧光光度计,建立一种以水为载流无记忆效应氢化物发生原子荧光法检测饲料中汞的方法。从4种混合酸中优选出HNO3-H2O2(1∶1)作为消解体系,选用2 mL 22... 试验旨在使用无记忆效应氢化物发生原子荧光仪测定饲料中汞的含量。采用联合研发的原子荧光光度计,建立一种以水为载流无记忆效应氢化物发生原子荧光法检测饲料中汞的方法。从4种混合酸中优选出HNO3-H2O2(1∶1)作为消解体系,选用2 mL 220 g/L氨基磺酸溶液消除了氮氧化合物的干扰。建立的方法在0.2~1.0μg/L范围内线性良好,相关系数r=0.999 6,检出限(n=11)为0.003 1μg/L,相对标准偏差(n=7)为2.28%,加标回收率93%~99%。研究表明,试验所用方法具有灵敏度高、准确高效等优点,可实现饲料中汞含量的快速检测。 展开更多
关键词 原子荧光法 饲料 氢化物发生 氨基磺酸
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氧化锆间隔层的低温喷涂制备及其三层结构钙钛矿太阳能电池应用性能
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作者 张万文 罗建强 +3 位作者 刘淑娟 马建国 张小平 杨松旺 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第2期213-218,I0001-I0002,共8页
氧化钛/氧化锆/碳三层结构钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)具有原材料廉价、制备工艺易放大和稳定性好等优势,受到了广泛关注。但三层结构PSCs的低温制备研究进展缓慢,主要原因之一在于难以在低温条件下构建合适的氧化... 氧化钛/氧化锆/碳三层结构钙钛矿太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)具有原材料廉价、制备工艺易放大和稳定性好等优势,受到了广泛关注。但三层结构PSCs的低温制备研究进展缓慢,主要原因之一在于难以在低温条件下构建合适的氧化锆间隔层。本研究以尿素为孔隙率调节剂,用简单的喷涂法制备多孔氧化锆间隔层用于三层结构PSCs。通过调节喷涂次数优化氧化锆层厚度为1100 nm时,电池的性能最优,单电池功率转换效率达到14.7%,5块电池串联模块(5×0.9 cm×2.5 cm)达到10.8%。PSCs在恒温恒湿箱(25℃,湿度40%)保存200 d,功率转换效率保持稳定,没有明显下降。柔性基底上的氧化锆层经50次弯曲测试后保持完整,未见脱落。与传统的丝网印刷氧化锆间隔层制备方法相比,本研究的喷涂方法具有方法简便、操作温度低、与柔性基底兼容性好的优点。 展开更多
关键词 钙钛矿太阳能电池 三层结构 低温 氧化锆 喷涂
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铀酰基席夫碱配合物的制备及对铼的吸附性能研究 被引量:2
10
作者 樊强文 祝龙伟 +3 位作者 李虚怀 任绘君 朱海波 武国蓉 《东华理工大学学报(自然科学版)》 CAS 2022年第2期194-200,共7页
为实现含铼水溶液中铼的吸附分离,以1,3,5-三(4-氨苯基)苯、硝酸双氧铀、2-吡啶甲醛为原料,采用溶剂热法合成铀酰基席夫碱配合物(UCP)作为吸附剂,研究其在不同吸附时间、不同溶液pH对溶液中铼的吸附性能的影响。结果表明,在pH为7.0,吸... 为实现含铼水溶液中铼的吸附分离,以1,3,5-三(4-氨苯基)苯、硝酸双氧铀、2-吡啶甲醛为原料,采用溶剂热法合成铀酰基席夫碱配合物(UCP)作为吸附剂,研究其在不同吸附时间、不同溶液pH对溶液中铼的吸附性能的影响。结果表明,在pH为7.0,吸附时间为50 min时,吸附容量最大,为136.7 mg/g,吸附过程符合准二级动力学模型。本研究成果可为后续含铼废水中铼的回收利用奠定良好的实验基础。 展开更多
关键词 吸附 铀酰基席夫碱配合物 合成
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Cd_(2)(bcbpy)_(0.5)Cl_(4)的晶体结构与光致变色性能研究 被引量:1
11
作者 武国蓉 樊强文 +4 位作者 孙文杰 汪涛 任绘君 朱海波 罗屹东 《东华理工大学学报(自然科学版)》 CAS 2022年第1期96-100,共5页
通过水热合成法制备了配位聚合物Cd_(2)(bcbpy)_(0.5)Cl_(4),其中,bcbpy表示1,1′-二(4-羧基苯基)-4,4′-联吡啶。用X-射线单晶衍射(X-ray)、X-射线粉末衍射(PXRD)和热重分析(TGA)对其结构进行了表征。结果表明该晶体属单斜晶系,空间群... 通过水热合成法制备了配位聚合物Cd_(2)(bcbpy)_(0.5)Cl_(4),其中,bcbpy表示1,1′-二(4-羧基苯基)-4,4′-联吡啶。用X-射线单晶衍射(X-ray)、X-射线粉末衍射(PXRD)和热重分析(TGA)对其结构进行了表征。结果表明该晶体属单斜晶系,空间群为C2/c,a=19.5763(6)A,b=12.5141(3)A,c=16.2902(4)A,α=90°,β=118.069(3)°,γ=90°,V=3521.38A^(3),分子式为C_(13)H_(10)Cd_(2)Cl_(4)NO_(2),Z=8,R_(1)=2.74%,wR^(2)=6.53%(I>2ó(I)),3709个可观衍射点,Cd_(2)(bcbpy)_(0.5)Cl_(4)沿Cd_(2)原子以Z字形径向无限延伸堆积。Cd_(2)(bcbpy)_(0.5)Cl_(4)在365 nm紫外灯照射下,由淡黄色变为深紫色,置于暗处后,又恢复到淡黄色,呈现可逆的光致变色现象。光照前后PXRD测试结果表明,变色过程中晶体结构未变化,在光控开关领域具有潜在的应用价值。 展开更多
关键词 配位聚合物 合成 表征 光致变色
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混晶钒酸铁的制备及其可见光催化还原CO_(2)性能研究
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作者 罗建强 吴炳 +3 位作者 张万文 熊浩 刘淑娟 马建国 《东华理工大学学报(自然科学版)》 2025年第5期506-514,共9页
可见光催化还原CO_(2)是一种解决人类面临的能源与环境问题的理想方式。设计开发高效稳定的催化剂是当前该领域面临的主要问题。作为光催化剂,钒酸铁具有稳定性高、光吸收范围宽等优点。然而,其比表面积小,光生电子和空穴易复合,导致在... 可见光催化还原CO_(2)是一种解决人类面临的能源与环境问题的理想方式。设计开发高效稳定的催化剂是当前该领域面临的主要问题。作为光催化剂,钒酸铁具有稳定性高、光吸收范围宽等优点。然而,其比表面积小,光生电子和空穴易复合,导致在光催化还原CO_(2)方面的效率低。实验通过调节pH值来调控V和Fe元素在水中的存在形态和结晶方式,制备了具有纳米颗粒和纳米棒混晶结构的钒酸铁材料,该材料比表面积为41 m^(2)·g^(-1)。可见光催化还原CO_(2)的实验表明,混晶钒酸铁CO的生成速率高达18.3μmol·h^(-1)·g^(-1),比单一的纳米颗粒和纳米棒分别提高了256.5%和81.8%。此外,利用紫外-可见漫反射光谱、光致发光光谱和紫外光电子能谱等对混晶钒酸铁探究了光催化反应机理。结果表明,纳米颗粒与纳米棒具有不同的能带结构,相互形成了同质结,提高了材料光生载流子的分离效率,从而增强了可见光催化性能。具有高效还原CO_(2)可见光催化活性的同质结钒酸铁材料的改性方法,对新型光催化材料的设计与制备具有重要的参考价值。 展开更多
关键词 混晶 钒酸铁 光催化 二氧化碳 还原
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