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铜锌双金属催化剂在电化学还原CO_(2)领域的研究进展
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作者 苑丹丹 尹国庆 +1 位作者 毛国梁 张云龙 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1300-1312,共13页
电化学还原CO_(2)(CO_(2)ER)不仅能够实现CO_(2)的资源化利用,生产出高附加值化学品,同时也有助于推动绿色低碳发展,实现可持续发展。在CO_(2)ER领域,相较于单金属催化剂,双金属催化剂特别是Cu-Zn双金属催化剂,因其经济环保、活性位点... 电化学还原CO_(2)(CO_(2)ER)不仅能够实现CO_(2)的资源化利用,生产出高附加值化学品,同时也有助于推动绿色低碳发展,实现可持续发展。在CO_(2)ER领域,相较于单金属催化剂,双金属催化剂特别是Cu-Zn双金属催化剂,因其经济环保、活性位点丰富及电子结构可调等特性备受关注,这些优点使其在C—C偶联形成多碳(C2+)产物的过程中具有显著优势。综述了Cu-Zn双金属催化剂在CO_(2)ER领域的研究进展,归纳了界面协同效应、表面吸脱附和界面缺陷等因素影响CO_(2)ER过程中的电子转移或电子-质子耦合机制,进而揭示其催化生成不同还原产物的反应机理。此外,针对Cu-Zn双金属催化剂在CO_(2)ER生成特定产物过程中的性能进行分类讨论,重点探讨催化剂的制备方法以及电解池的类型对催化剂性能的影响。最后,就CO_(2)ER领域催化剂在活性、稳定性及产物选择性等方面所面临的挑战进行展望。 展开更多
关键词 双金属催化剂 铜-锌双金属 CO_(2) 电催化剂 电化学还原
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粉煤灰作为廉价吸附剂控制污染物排放的研究进展 被引量:21
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作者 陈彦广 陆佳 +2 位作者 韩洪晶 陈颖 宋华 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第8期1905-1913,共9页
能源转化过程中煤炭燃烧产生大量粉煤灰,如何通过减少其对生态环境造成的负担和提高其经济效益实现粉煤灰资源化利用,已成为了国内外研究的热点。本文综述了煤粉在高温燃烧过程中经过物理和化学变化形成粉煤灰的原理,分析了粉煤灰组成... 能源转化过程中煤炭燃烧产生大量粉煤灰,如何通过减少其对生态环境造成的负担和提高其经济效益实现粉煤灰资源化利用,已成为了国内外研究的热点。本文综述了煤粉在高温燃烧过程中经过物理和化学变化形成粉煤灰的原理,分析了粉煤灰组成、结构和形貌,阐述了其主要利用途径。重点介绍了粉煤灰作为廉价吸附剂,在脱除烟气中SOx、NOx、Hg、有机气体、CO2以及脱除废水中重金属离子、P和F及有机化合物(如酚类、农药、染料、石油烃类有机污染物)等应用。许多研究证实粉煤灰中未燃烧的炭在吸附污染物过程中起到重要作用,通过物理和化学处理改性后可明显提高粉煤灰的吸附性能。粉煤灰在烟气和废水污染物控制方面应用前景良好,利用粉煤灰制备分子筛进行污染物处理将是今后粉煤灰发展的重要方向。 展开更多
关键词 粉煤灰 烟气治理 污水净化 吸附剂
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柠檬酸对Ni_2P/TiO_2-Al_2O_3催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:13
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作者 宋华 张永江 +1 位作者 宋华林 代敏 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第3期661-666,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测定、H2程序升温氢还原(H2-TPR)、程序升温氧化(TPO)、X射线光电子能谱(XPS)... 采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积测定、H2程序升温氢还原(H2-TPR)、程序升温氧化(TPO)、X射线光电子能谱(XPS)技术对催化剂的结构和性质进行了表征,考察了CA/Ni摩尔比对在Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂上进行的二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响.结果表明:适量的CA可以丰富催化剂的孔道,提高催化剂的比表面积.当n(CA)/n(Ni)=2:1时,催化剂的比表面积达到126.75m2·g-1,与不加CA时相比,提高了57.05m2·g-1.调节n(CA)/n(Ni)能够改善活性相的分布,改变活性相的种类;引入CA使Ni和P前驱体的还原温度明显降低,促进活性相Ni2P的生成,一定程度上能够抑制催化剂表面炭的形成和沉积,提高其稳定性.n(CA)/n(Ni)=2:1时,催化剂具有最好的加氢脱硫活性,在360°C,3.0MPa,氢油比为500(V/V),液时体积空速为2.0h-1的条件下,二苯并噻吩转化率为99.5%,可将模拟油中硫含量由2%(w)降低到0.01%(w). 展开更多
关键词 加氢脱硫 磷化二镍 二氧化钛 三氧化二铝 柠檬酸 络合剂
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氧化铁改性活性炭的制备及其吸附脱硫性能 被引量:12
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作者 宋华 王璐 +1 位作者 张娇静 李锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第3期639-644,651,共7页
制备了负载型氧化铁改性活性炭吸附剂,并采用比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)技术对吸附剂进行了表征。在固定吸附床上考察了制备条件及吸附条件对吸附剂脱除硫化氢性能的影响。研究结果表明,负载氧化铁后吸附剂的比表面积由580.4 m2/g提... 制备了负载型氧化铁改性活性炭吸附剂,并采用比表面积(BET)、扫描电镜(SEM)技术对吸附剂进行了表征。在固定吸附床上考察了制备条件及吸附条件对吸附剂脱除硫化氢性能的影响。研究结果表明,负载氧化铁后吸附剂的比表面积由580.4 m2/g提高到658.6 m2/g,氧化铁改性能有效改善活性炭对硫化氢的吸附脱除能力。氧化铁与活性炭的质量比为1∶1,真空干燥温度为70℃,干燥时间为36 h时得到的负载氧化铁吸附剂的吸附效果最好。在吸附温度为60℃时,饱和硫容和脱硫率分别达到77.4 mg/g和99.2%。饱和硫容比未经改性的活性炭的提高了60.2 mg/g。 展开更多
关键词 脱硫 硫化氢 活性炭 氧化铁 吸附
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C_4烷烃混合热裂解反应机理的数值模拟 被引量:6
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作者 张红梅 李春秀 +2 位作者 郝玉兰 李金莲 赵晶莹 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2015年第5期73-78,共6页
通过对蒸汽热裂解反应机理实验研究困难的分析,提出了将Materials studio模拟和Aspen Plus模拟计算相结合的烃类热裂解自由基反应机理的理论研究方法。并用该理论方法对正丁烷和异丁烷及其混合物的相互作用机理进行了研究。结果表明:正... 通过对蒸汽热裂解反应机理实验研究困难的分析,提出了将Materials studio模拟和Aspen Plus模拟计算相结合的烃类热裂解自由基反应机理的理论研究方法。并用该理论方法对正丁烷和异丁烷及其混合物的相互作用机理进行了研究。结果表明:正丁烷热裂解主要是1-C4H9·中β-C—C键发生的断裂生成乙烯,由2-C4H9·断β-C—C键生成丙烯;异丁烷热裂解主要是i-C4H9·中β-C—C键的断裂生成丙烯。采用与文献[1]同样的原料数据进行模拟,并与该文献中混合C4烷烃热裂解的实验数据进行了对比,说明该理论方法计算得到的结果与实验结果吻合较好。 展开更多
关键词 正丁烷 异丁烷 自由基 反应机理 相互作用 模拟 ASPEN PLUS
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超支化分子桥联水杨醛亚胺镍配合物的合成及对乙烯齐聚反应的催化性能 被引量:8
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作者 王俊 杨光 +1 位作者 李翠勤 施伟光 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2014年第7期1536-1540,共5页
合成了一种具有超支化结构的新型水杨醛亚胺配体及其Ni(Ⅱ)配合物,利用元素分析、电喷雾电离质谱(ESI—MS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外一可见光谱(UV—Vis)、氢核磁共振谱(1HNMR)和碳核磁共振谱(1CNMR)对其结构进行... 合成了一种具有超支化结构的新型水杨醛亚胺配体及其Ni(Ⅱ)配合物,利用元素分析、电喷雾电离质谱(ESI—MS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外一可见光谱(UV—Vis)、氢核磁共振谱(1HNMR)和碳核磁共振谱(1CNMR)对其结构进行了表征.以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,考察了超支化水杨醛亚胺镍配合物对乙烯齐聚反应的催化活性及聚合条件(A1/Ni摩尔比、聚合温度)对催化剂活性及聚合产物分布的影响.结果表明,在反应温度为25℃、Al/Ni摩尔比为500时,该催化剂的活性最高达到5.59×10^5g/(molNi·h),得到的聚合产物为全馏分烯烃,其中高碳烯烃C10~C18的含量最高达91%. 展开更多
关键词 超支化分子 水杨醛亚胺配体 镍配合物 乙烯齐聚 高碳烯烃
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Ni_2P催化剂的低温还原法合成及其HDS性能 被引量:7
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作者 宋华 王紫东 +3 位作者 代敏 宋华林 万霞 李锋 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期733-737,共5页
在低还原温度下程序升温还原法制备了Ni2 P/MCM-41催化剂,并采用H2-TPR、TG-DTG、XRD、BET、XPS等手段对制备的催化剂进行了表征,考察了还原温度对活性相Ni2 P形成以及催化剂二苯并噻吩HDS性能的影响。结果表明,在210-390℃下还原得... 在低还原温度下程序升温还原法制备了Ni2 P/MCM-41催化剂,并采用H2-TPR、TG-DTG、XRD、BET、XPS等手段对制备的催化剂进行了表征,考察了还原温度对活性相Ni2 P形成以及催化剂二苯并噻吩HDS性能的影响。结果表明,在210-390℃下还原得到的催化剂活性相为单一的Ni2 P相;在390℃下还原得到的催化剂具有最高的二苯并噻吩HDS活性,在反应温度340℃、反应压力3.0 MPa、氢/油体积比500、质量空速(WHSV)2.0 h-1的条件下二苯并噻吩HDS转化率达到99.0%。 展开更多
关键词 加氢脱硫 还原温度 磷化镍 次磷酸铵 氯化镍 二苯并噻吩
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新型树枝状桥联镍配合物的合成及催化烯烃齐聚性能 被引量:7
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作者 王俊 霍宏亮 +3 位作者 李翠勤 马立莉 施伟光 陈帅 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1813-1818,共6页
合成了一种N,N-二齿配位的新型树枝状桥联吡啶亚胺配体及其镍配合物,利用元素分析、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和电喷雾电离质谱(ESI-MS)对其结构进行了表征.以二氯乙基铝(Et Al Cl2)为助催化剂,考察了树枝状桥联镍配合物催化乙烯... 合成了一种N,N-二齿配位的新型树枝状桥联吡啶亚胺配体及其镍配合物,利用元素分析、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和电喷雾电离质谱(ESI-MS)对其结构进行了表征.以二氯乙基铝(Et Al Cl2)为助催化剂,考察了树枝状桥联镍配合物催化乙烯齐聚和1-戊烯齐聚的聚合条件对产物分布的影响.结果表明,当聚合时间为60 min,聚合压力为0.5 MPa,Al/Ni摩尔比为150时,乙烯齐聚产物中C10~C14的选择性最高,达到93%,催化活性为0.99×106g/(mol Ni·h);当聚合时间为60 min,Al/Ni摩尔比为300时,1-戊烯齐聚产物中C20的选择性最高为70.5%,催化活性为2.47×105g/(mol Ni·h).该树枝状桥联镍配合物对乙烯齐聚反应和1-戊烯齐聚反应均具有良好的催化活性和较高碳数的齐聚产物选择性. 展开更多
关键词 树枝状大分子 桥联镍配合物 乙烯齐聚 1-戊烯齐聚
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镨和铈对低温还原法制备的Ni_2P催化剂加氢脱硫活性的影响 被引量:5
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作者 宋华 张福勇 +2 位作者 徐晓伟 宋华林 李锋 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第9期1128-1133,共6页
采用低温热解次磷酸盐法制备了Ni2P-L、Pr-Ni2P-L和Ce-Ni2P-L催化剂,并采用XRD、H2-TPR、BET、CO吸附、XPS等手段对制备得到的催化剂进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了Pr、Ce稀土元素对低温还原法制备的Ni2P-L催化剂加... 采用低温热解次磷酸盐法制备了Ni2P-L、Pr-Ni2P-L和Ce-Ni2P-L催化剂,并采用XRD、H2-TPR、BET、CO吸附、XPS等手段对制备得到的催化剂进行了表征。以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,研究了Pr、Ce稀土元素对低温还原法制备的Ni2P-L催化剂加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,催化剂添加稀土Pr和Ce能够抑制Ni5P4和其他杂晶的生成,从而促进活性相Ni2P的生成;添加稀土能提高催化剂对联苯(BP)的选择性,但催化剂的总HDS活性略有降低。 展开更多
关键词 次磷酸盐 低温热解 NI2P 加氢脱硫 二苯并噻吩
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小分子烃类蒸汽热裂解自由基机理模型研究方法的探讨 被引量:8
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作者 张红梅 林枫 +6 位作者 任铭琪 李金莲 郝玉兰 吴红军 赵晶莹 赵亮 贺永殿 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第4期1423-1433,共11页
由于热裂解存在反应时间短、自由基数量多、浓度小,且不同原料产生的不同自由基之间、反应深度较大时管壁处于高温和停留时间所生成的不同自由基与主流体间的相互作用会随时改变反应路径,并影响到产物分布,因此造成了用实验方法研究单... 由于热裂解存在反应时间短、自由基数量多、浓度小,且不同原料产生的不同自由基之间、反应深度较大时管壁处于高温和停留时间所生成的不同自由基与主流体间的相互作用会随时改变反应路径,并影响到产物分布,因此造成了用实验方法研究单体烃热裂解反应机理的困难。将Materials Studio软件与Aspen Plus软件相结合来研究单体烃热裂解的自由基反应机理,并通过对乙烷热裂解一次反应机理、乙烷和丙烷混合热裂解相互作用机理、动力学数据准确性对比及正已烷空间位阻的影响,对研究方法进行了论述。结果表明,数值模拟的理论方法与实验方法相比,可以深入了解实验研究不可能达到的一些机理细节问题,如果将实验研究和模拟研究相结合,可避免目前动力学模型研究中的各种假设,提高机理模型研究的准确性,为工业生产预测提供高精度的机理模型。 展开更多
关键词 乙烯 热裂解 自由基 反应机理 模拟
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CaZr_(1-x)Fe_xO_3催化热解甘蔗渣木质素制备酚类化合物 被引量:7
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作者 陈彦广 王新惠 +5 位作者 韩洪晶 王海英 安宏宇 宋华 公旭中 张健 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期252-260,共9页
采用固相反应法制备了一系列钙钛矿型混合离子电子导体CaZr_(1-x)Fe_xO_3(CZFO-x,x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0).通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子能谱(XPS)对其晶型、形貌和金属赋存价态进行了表征.采用热重分析仪(TG... 采用固相反应法制备了一系列钙钛矿型混合离子电子导体CaZr_(1-x)Fe_xO_3(CZFO-x,x=0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0).通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及X射线光电子能谱(XPS)对其晶型、形貌和金属赋存价态进行了表征.采用热重分析仪(TG)测试了其催化苷蔗渣木质素(BL)热解性能,并采用固定床微型反应器对其催化热解BL制备酚类化合物性能进行了评价,利用气相色谱/质谱(GC/MS)对BL催化热解的气相和液相产物进行分析.研究结果表明,CZFO-x呈粒状或层状致密结构,随着Fe掺杂量的增加,其特征衍射峰强度增大,且衍射峰位置向大角度偏移,晶胞体积及晶粒尺寸减小.固定床反应结果显示,在Ca Zr0.8Fe0.2O3(CZFO-0.2)催化下,BL热解液相产物收率可达23.71%,其中酚类化合物主要包括苯酚类、愈创木基类、邻苯二酚类和紫丁香基类,其选择性分别为35.19%,6.18%,10.68%和14.21%,其余产物为苯类和甲氧基芳香化合物.反应后催化剂经氧化再生后,仍然具有较高的催化活性和结构稳定性.对BL催化热解气体产物进行分析发现,CZFO-0.2促进了芳香烃烷基侧链的断裂,致使气相产物组成中CmHn和CH4含量增加. 展开更多
关键词 CaZr1-xFexO3 甘蔗渣木质素 催化热解 酚类化合物
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CuUSY分子筛制备及其吸附脱硫性能研究 被引量:8
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作者 宋华 孙兴龙 +1 位作者 常凯 王登 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期152-156,161,共6页
以USY分子筛为基体,通过离子负载改性制备负载有Cu2+的USY分子筛,并对其进行X射线衍射(XRD)、原子吸收光谱(AAS)和N2吸附比表面积(BET)等表征分析。以噻吩-石油醚体系为模型化合物,考察硝酸铜质量分数、离子交换时间以及焙烧温度等制备... 以USY分子筛为基体,通过离子负载改性制备负载有Cu2+的USY分子筛,并对其进行X射线衍射(XRD)、原子吸收光谱(AAS)和N2吸附比表面积(BET)等表征分析。以噻吩-石油醚体系为模型化合物,考察硝酸铜质量分数、离子交换时间以及焙烧温度等制备条件对吸附剂吸附性能的影响以及吸附时间、吸附温度和吸附剂用量对吸附剂脱硫率的影响。结果表明:离子交换时间为72 h、硝酸铜质量分数为16.5%、焙烧温度为500℃时吸附剂的脱硫效果最好;在原料10 mL、吸附剂用量0.4 g、吸附时间30 min、吸附温度40℃的条件下,吸附剂的脱硫率达到74.6%;CuUSY分子筛的吸附动力学符合准二级速率方程,平衡吸附容量q2=0.1116,初始吸附速率k2=0.013 g.(mg.min)-1。 展开更多
关键词 分子筛 离子交换 噻吩 吸附脱硫
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正戊烷热裂解一次反应机理的数值模拟 被引量:7
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作者 张红梅 孙维 +5 位作者 李金莲 李春秀 郝玉兰 温静 赵亮 赵晶莹 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期394-400,共7页
将Materials studio与Aspen软件相结合,提出了一种单体烃热裂解自由基机理的理论研究新方法,并用该方法研究了正戊烷热裂解的一次自由基反应机理。结果表明,正戊烷有可能发生的热裂解一次反应共25个,经过Aspen软件对单路径和合并路径的... 将Materials studio与Aspen软件相结合,提出了一种单体烃热裂解自由基机理的理论研究新方法,并用该方法研究了正戊烷热裂解的一次自由基反应机理。结果表明,正戊烷有可能发生的热裂解一次反应共25个,经过Aspen软件对单路径和合并路径的反复计算,最终确定18个自由基反应为主要反应;这18个反应分别构成了由H·、CH_3·和C_2H_5·3个自由基组成的链传递循环反应。其中C_2H_5·与正戊烷链传递最短的优势占领了先机,形成以2-C_5H_(11)·分解为首的C_2H_5·循环,生成C_2H_6和C_3H_6;CH_3·需要1-C_3H_7·分解后才能形成以1-C_5H_(11)·和3-C_5H_(11)·为首的4个循环,按产物多少依次为,1-C_5H_(11)·生成CH_4和双倍的C_2H_4,3-C_5H_(11)·生成1-C_4H_8和CH_4,3-C_5H_(11)·生成2-C_5H_(10)和H_2,1-C_5H_(11)·生成1-C_5H_(10)和H_2。最后,笔者对分子模拟中出现的与裂解规律不相符的计算数据进行了剖析。 展开更多
关键词 正戊烷 热裂解 反应机理 分子模拟 乙烯
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Al含量对Pt-SO_4^(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体超强酸催化正戊烷异构化性能的影响 被引量:13
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作者 宋华 董鹏飞 张旭 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第8期2229-2234,共6页
通过向SO24-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和稳定性的Pt-SO24-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂性能的影响;并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)... 通过向SO24-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和稳定性的Pt-SO24-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂性能的影响;并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、红外(IR)光谱、程序升温还原(TPR)、热重-差热分析(TG-DTA)和氨-程序升温脱附(NH3-TPD)手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够提高ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解,增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3含量(质量分数,w)为5.0%时,Pt-SO24-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最好,在100h内异戊烷收率可稳定在52.0%以上,选择性在98.2%以上. 展开更多
关键词 固体超强酸 催化剂 SO24-/ZrO2 异构化 Al2O3含量 PT
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Pd含量对SO_4^(2-)/ZrO_2-WO_3固体超强酸催化剂其异构化性能的影响 被引量:7
15
作者 宋华 宋华林 +1 位作者 崔雪涵 张旭 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1346-1352,共7页
制备了Pd-SO24-/ZrO2-WO3型固体超强酸催化剂,并采用XRD、FT-IR、TPR、XPS、BET和TG-DTA等表征手段对催化剂进行了表征。以正戊烷异构化为探针反应,考察了Pd含量对催化剂异构化活性的影响。结果表明,Pd可以明显地降低催化剂的还原温度,... 制备了Pd-SO24-/ZrO2-WO3型固体超强酸催化剂,并采用XRD、FT-IR、TPR、XPS、BET和TG-DTA等表征手段对催化剂进行了表征。以正戊烷异构化为探针反应,考察了Pd含量对催化剂异构化活性的影响。结果表明,Pd可以明显地降低催化剂的还原温度,提高催化剂中SO24-的分解温度,从而提高了催化剂热稳定性。当Pd质量分数为0.05%时,Pd-SO24-/ZrO2-WO3固体超强酸催化剂的催化活性最好。该催化剂在反应温度260℃、反应压力2.0 MPa、质量空速为1.0 h-1、氢油比为4.0时,异戊烷收率和液收率为40.1%和93.9%。 展开更多
关键词 固体超强酸 催化剂 ZrO2-WO3 正戊烷 异构化
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新型树枝状PNP铬催化剂的合成及催化性能 被引量:4
16
作者 王俊 高瑞 +3 位作者 于彦龙 张娜 李翠勤 施伟光 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1257-1263,共7页
以1.0代聚酰胺-胺(PAMAM)为配体骨架,氯代二苯基膦为原料,通过取代反应合成了1种含有较大空间位阻的新型树枝状PNP配体,再以Cr Cl3(THF)3为络合试剂,通过络合反应合成树枝状PNP铬催化剂.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见分光光... 以1.0代聚酰胺-胺(PAMAM)为配体骨架,氯代二苯基膦为原料,通过取代反应合成了1种含有较大空间位阻的新型树枝状PNP配体,再以Cr Cl3(THF)3为络合试剂,通过络合反应合成树枝状PNP铬催化剂.采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、核磁共振波谱(NMR)、电喷雾电离质谱(ESI-MS)和元素分析等手段证实合成的新型树枝状PNP配体及其铬催化剂的结构与理论设计的结构一致.以甲基铝氧烷(MAO)为助催化剂,对乙烯齐聚反应进行了研究,考察了溶剂种类、反应温度、反应压力及Al/Cr摩尔比对该催化剂活性和选择性的影响.结果表明,以甲苯为溶剂,MAO为助催化剂,当反应温度为25℃,反应压力为0.9 MPa,Al/Cr摩尔比为500时,该催化剂的活性高达2.15×105g/(mol Cr·h),催化剂对乙烯三聚、四聚反应的选择性共达到36.76%. 展开更多
关键词 1.0代聚酰胺-胺 树枝状PNP配体 树枝状PNP铬催化剂 乙烯齐聚
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SO_4^(2-)/ZrO_2催化氧化油品脱硫研究 被引量:4
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作者 张娇静 王国建 +4 位作者 柳艳修 李锋 张梅 陈彦广 宋华 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期10-15,共6页
以ZrO2为载体,采用浸渍法制备了SO2-4/ZrO2固体超强酸催化剂,并对其进行了傅里叶红外光谱(FT-IR)、差热-热重(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)和N2吸附比表面积(BET)表征分析;TGDTA结果表明,焙烧温度高于600℃,负... 以ZrO2为载体,采用浸渍法制备了SO2-4/ZrO2固体超强酸催化剂,并对其进行了傅里叶红外光谱(FT-IR)、差热-热重(TG-DTA)、X射线衍射(XRD)、吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)和N2吸附比表面积(BET)表征分析;TGDTA结果表明,焙烧温度高于600℃,负载的硫酸根离子开始分解,催化剂焙烧温度不宜超过600℃;Py-FTIR结果证实,SO2-4/ZrO2主要提供的是L酸中心。以噻吩/石油醚体系为模型化合物、K2FeO4为氧化剂,考察了反应温度、催化剂用量、反应时间、氧化剂用量对催化氧化脱硫性能的影响。结果表明:在噻吩/石油醚模拟油20mL、反应温度30℃、SO2-4/ZrO2用量0.2g、反应时间60min,K2FeO4用量0.2g最佳氧化脱硫条件下,经萃取后脱硫率最大可达85.65%。 展开更多
关键词 氧化脱硫 固体超强酸 氧化锆 高铁酸钾 噻吩/石油醚
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柠檬酸对负载型磷化镍催化剂加氢脱硫性能的影响 被引量:5
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作者 宋华 张永江 +1 位作者 宋华林 代敏 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期1246-1251,共6页
采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、热重-差热分析(TG-DTA)、程序升温氢还原(H2-TPR)和透射电子显微镜... 采用溶胶-凝胶法制备了TiO2-Al2O3复合载体,以柠檬酸(CA)为络合剂采用浸渍法制备了Ni2P负载的TiO2-Al2O3复合载体催化剂,并用X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积(BET)测定、热重-差热分析(TG-DTA)、程序升温氢还原(H2-TPR)和透射电子显微镜(TEM)技术对催化剂的结构和性质进行了表征,考察了加入CA对Ni2P/TiO2-Al2O3催化剂二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响。结果表明,适量的CA可以丰富催化剂的孔道,提高催化剂的比表面积,使催化剂具有更好的孔结构、更高的金属活性组分分散度和更均一的活性组分尺寸。CA的引入可以减弱金属与载体之间的相互作用,显著降低Ni和P前驱体的还原温度,促进Ni-P-O活性相前驱态的生成。在360℃、3.0 MPa、氢油比500(体积比)、液时体积空速2.0 h-1的条件下,反应4 h时二苯并噻吩转化率达到99.5%。在48 h内二苯并噻吩转化率可稳定在95.0%左右。 展开更多
关键词 磷化二镍 二氧化钛 三氧化二铝 加氢脱硫 柠檬酸 络合剂
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AgCeY分子筛吸附剂的制备及性能研究 被引量:4
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作者 苑丹丹 宋华林 +2 位作者 崔雪涵 高慧杰 宋华 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第5期620-627,共8页
以Na Y分子筛为载体,通过液相离子交换法制备了经Ag、Ce双金属离子改性的Ag Ce Y吸附剂,并利用UV-vis、XRD、BET、ICP、XPS和FT-IR技术对吸附剂进行了表征。以噻吩/苯并噻吩/正辛烷/甲苯体系为汽油模拟体系,考察了制备条件和吸附条件对... 以Na Y分子筛为载体,通过液相离子交换法制备了经Ag、Ce双金属离子改性的Ag Ce Y吸附剂,并利用UV-vis、XRD、BET、ICP、XPS和FT-IR技术对吸附剂进行了表征。以噻吩/苯并噻吩/正辛烷/甲苯体系为汽油模拟体系,考察了制备条件和吸附条件对吸附剂脱硫性能的影响以及吸附剂再生性能。结果表明,Ag Ce Y吸附剂上Ag、Ce这两种金属元素分别以Ag+、Ce4+形式存在,Ag Ce Y吸附剂具有类似于Ag Y的高的脱硫性能,又具有类似于Ce Y的高的吸附选择性,Ag Ce Y对噻吩(TP)和苯并噻吩(BT)的吸附选择性顺序为BT>TP;最适宜的制备条件为先交换Ag后交换Ce离子、离子交换24 h、Ce/Ag物质的量比为2.5、500℃焙烧;在原料20 m L、Ag Ce Y吸附剂用量0.2 g、吸附温度50℃、吸附时间60 min下,噻吩脱硫率可达到59.0%,苯并噻吩脱硫率达到96.5%。 展开更多
关键词 AgCeY 吸附脱硫 噻吩 苯并噻吩 甲苯
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Ni_2P/Ti-MCM-41的催化加氢脱硫性能 被引量:5
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作者 宋华 王紫东 +2 位作者 宋华林 王健 李锋 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第6期1275-1280,共6页
以MCM-41和Ti-MCM-41介孔分子筛为载体,低温还原法(400℃)制备了磷化镍催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、Py-FT-IR、XPS、CO吸附等手段对催化剂进行了表征。采用固定床反应器,以二苯并噻吩为模型化合物,评价了磷化镍催化剂的加氢脱硫催化... 以MCM-41和Ti-MCM-41介孔分子筛为载体,低温还原法(400℃)制备了磷化镍催化剂。采用XRD、BET、FT-IR、Py-FT-IR、XPS、CO吸附等手段对催化剂进行了表征。采用固定床反应器,以二苯并噻吩为模型化合物,评价了磷化镍催化剂的加氢脱硫催化性能。结果表明,金属Ti的引入可以增强载体和催化剂的B酸和L酸酸性;金属Ti因其电子助剂的作用,能够促进更细小尺寸的Ni_2P活性相的形成。在反应温度340℃、反应压力3.0 MPa、质量空速(MHSV)3.5h^(-1)、V(H_2)/V(Oil)=650的条件下,Ni_2P/Ti-MCM-41催化二苯并噻吩加氢脱硫反应的转化率高达99.38%,与相同条件下制备的Ni_2P/MCM-41相比,提高了约17百分点。Ni_2P/Ti-MCM-41催化剂具有更优的原料处理能力和更佳的催化活性的原因可归结为金属Ti的电子效应、活性相的尺寸和分散度以及催化剂适宜的酸性。 展开更多
关键词 加氢脱硫 磷化镍 Ti—MCM-41 二苯并噻吩
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