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两步晶化法合成纳米SAPO-34分子筛及其催化性能 被引量:15
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作者 杨德兴 王鹏飞 +3 位作者 徐华胜 吕爱玲 胡杰 吕待清 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期939-945,共7页
分别以拟薄水铝石、硅溶胶和磷酸为铝源、硅源和磷源,四乙基氢氧化铵为模板剂,采用两步水热晶化法合成出粒径为200~300 nm的纳米级SAPO-34分子筛.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、29Si、27Al、31P MAS NMR、SEM、BET和NH3-TP... 分别以拟薄水铝石、硅溶胶和磷酸为铝源、硅源和磷源,四乙基氢氧化铵为模板剂,采用两步水热晶化法合成出粒径为200~300 nm的纳米级SAPO-34分子筛.采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、29Si、27Al、31P MAS NMR、SEM、BET和NH3-TPD等手段对合成的SAPO-34分子筛进行表征,并考察了纳米SAPO-34分子筛在固定床甲醇制取烯烃(MTO)反应中的催化性能.结果表明,通过控制两步水热晶化过程的条件可有效地调控SAPO-34分子筛的晶粒大小.当第一步和第二步晶化温度分别为130和180℃时,可得到200~300 nm的晶型完整的SAPO-34分子筛.合成的纳米级SAPO-34分子筛对MTO反应的C2~C4选择性可达92%,单程寿命接近10 h,显著优于传统方法合成的大粒径SAPO-34分子筛. 展开更多
关键词 纳米SAPO-34分子筛 两步晶化 过氧化氢氧化处理 甲醇制取烯烃(MTO)反应
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同晶置换改性FAU分子筛结构及吸附性能的密度泛函理论研究
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作者 杨丙星 叶丽萍 +3 位作者 顾慧劼 徐华胜 罗勇 李会英 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第11期2018-2024,共7页
采用密度泛函理论(DFT)方法,考察了八面沸石(FAU)型分子筛β笼孔道结构内含氧化合物(甲醇、二甲醚、丙醛)的吸附,并进一步计算研究了Zn,Ca同晶置换改性的作用机理.研究结果表明,β笼孔道结构内,Al原子为甲醇、二甲醚和丙醛的吸附活性位... 采用密度泛函理论(DFT)方法,考察了八面沸石(FAU)型分子筛β笼孔道结构内含氧化合物(甲醇、二甲醚、丙醛)的吸附,并进一步计算研究了Zn,Ca同晶置换改性的作用机理.研究结果表明,β笼孔道结构内,Al原子为甲醇、二甲醚和丙醛的吸附活性位,Si原子无吸附活性.Zn,Ca掺杂的β笼结构内,正2价的Zn和Ca掺杂替换正3价的Al,导致邻近的Si原子位置形成缺电子空穴,增强了甲醇、二甲醚和丙醛的吸附,而杂原子Zn和Ca本身并没有吸附活性. 展开更多
关键词 密度泛函理论 FAU分子筛 掺杂 吸附
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混合碱处理HZSM-5分子筛及其催化丙烷脱氢反应性能 被引量:5
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作者 徐国皓 余金鹏 +4 位作者 徐华胜 尤雅芳 袁璋晶 潘淑倩 王鹏飞 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第2期57-62,共6页
采用不同浓度比的四丙基氢氧化铵和乙酸钠混合碱(TPAOH/CH_3COONa)溶液处理HZSM-5分子筛,对处理前后的HZSM-5分子筛负载Pt,制备Pt/HZSM-5催化剂用于丙烷脱氢反应。利用XRD、XRF、SEM、BET、NH_3-TPD、H_2化学吸附和TG等手段对处理前后的... 采用不同浓度比的四丙基氢氧化铵和乙酸钠混合碱(TPAOH/CH_3COONa)溶液处理HZSM-5分子筛,对处理前后的HZSM-5分子筛负载Pt,制备Pt/HZSM-5催化剂用于丙烷脱氢反应。利用XRD、XRF、SEM、BET、NH_3-TPD、H_2化学吸附和TG等手段对处理前后的HZSM-5分子筛进行表征,考察了不同浓度比的混合碱溶液对HZSM-5分子筛的晶体结构、表面形貌、孔结构、表面酸性及丙烷脱氢性能的影响。结果表明:混合碱溶液处理HZSM-5分子筛,能够形成微孔-介孔多级孔结构,并能调变分子筛的表面酸性;当TPAOH/CH_3COONa浓度比为0.075时,丙烷初始转化率和丙烯选择性均达到最高值,分别为34.0%和99.1%。 展开更多
关键词 混合碱 丙烷脱氢 HZSM-5 多级孔 Pt/HZSM-5
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TPAOH处理HZSM-5分子筛及其催化丙烷脱氢反应性能研究 被引量:2
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作者 徐国皓 余金鹏 +1 位作者 徐华胜 王鹏飞 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期41-47,共7页
用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对HZSM-5分子筛进行处理,对碱处理前后的HZSM-5分子筛负载Pt,制备Pt/HZSM-5催化剂并将其用于丙烷脱氢反应。利用XRD、SEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、H_2化学吸附、FT-IR和TG等手段对处理前后的HZS... 用不同浓度的四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对HZSM-5分子筛进行处理,对碱处理前后的HZSM-5分子筛负载Pt,制备Pt/HZSM-5催化剂并将其用于丙烷脱氢反应。利用XRD、SEM、N_2吸附-脱附、NH_3-TPD、H_2化学吸附、FT-IR和TG等手段对处理前后的HZSM-5分子筛进行表征,考察了不同浓度的TPAOH溶液处理对HZSM-5分子筛的晶体结构、表面形貌、孔结构、表面酸性及丙烷脱氢性能的影响。结果表明:采用TPAOH溶液处理HZSM-5分子筛,能够在对分子筛的晶体结构和表面形貌影响较小的基础上有效地引入介孔结构,具有高度的可调控性,且能够调变HZSM-5分子筛的酸性;随TPAOH溶液浓度的增加,丙烷脱氢反应活性先升高后降低,当TPAOH溶液浓度为0.2mol/L时,丙烷初始转化率和丙烯选择性均达到最高值,分别为32.7%和98.6%。 展开更多
关键词 四丙基氢氧化铵 HZSM-5 碱处理 丙烷脱氢 丙烯
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前驱试剂对铬系催化剂丙烷脱氢反应的影响 被引量:2
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作者 潘淑倩 余金鹏 +3 位作者 徐华胜 周永贤 张丽 王鹏飞 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第4期48-55,共8页
分别以硝酸铬、三氧化铬、重铬酸钙和重铬酸钾为前驱试剂,制备了丙烷脱氢铬系催化剂,催化剂中Cr名义负载量(w)均为11%,在质量空速0.7 h-1、反应温度600℃的条件下,考察了催化剂的丙烷脱氢活性。通过XRD、SEM、NH 3-TPD、H 2-TPR、UV-vi... 分别以硝酸铬、三氧化铬、重铬酸钙和重铬酸钾为前驱试剂,制备了丙烷脱氢铬系催化剂,催化剂中Cr名义负载量(w)均为11%,在质量空速0.7 h-1、反应温度600℃的条件下,考察了催化剂的丙烷脱氢活性。通过XRD、SEM、NH 3-TPD、H 2-TPR、UV-vis等方法对不同铬前驱试剂合成催化剂的晶体结构、表面形貌、表面酸性、表面还原性、Cr元素价态进行表征;利用固定床微型反应装置测定了催化剂的丙烷脱氢反应活性;借助高频红外碳硫仪、热裂解GC-MS和原位红外等手段对反应后催化剂积炭量、积炭种类、反应中间产物进行分析。结果表明:以硝酸铬、三氧化铬为前驱试剂的催化剂Cr(III)-RC、Cr(VI)-RC表面以弱酸位点为主,高价铬(Cr 6+)易被还原,丙烷转化率与丙烯选择性较高。以重铬酸钙、重铬酸钾为前驱试剂的催化剂Cr(VI)-Ca-RC、Cr(VI)-K-RC表面以中强酸位点为主,高价铬(Cr 6+)不易被还原,积炭副反应较强,丙烷转化率与丙烯选择性较低。合理调节催化剂表面酸性,促进高价铬(Cr 6+)的还原,将有利于制备高性能铬系丙烷脱氢催化剂。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 复合载体 铬氧化物催化剂
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