活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究 被引量：1

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作者 刘鹏 王晓斌 +5 位作者 丁传敏 孟园园 王明义 吴华帅 武爱莲 王俊文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期47-53,共7页

乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2... 乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2)物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni^(0)相对含量(n(Ni^(0))/n(Ni^(0)+Ni^(2+)+Ni^(3+)))对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料(n(CO):n(C_(2)H_(5)OH):n(C_(2)H_(5)I)=40:20:1)体积空速为1.2 h^(-1)条件下,对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明,在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与Ce O_(2)之间的协同作用,该协同作用促进Ni^(2+)还原为Ni^(0),使催化剂表面出现更多活性位点,同时抑制了Ni金属表面堆积,促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂,Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性,反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/(g·h)。 展开更多

关键词 双金属催化剂 乙醇 气相羰基化 分散性 活性位点 活性炭

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基于自热再生的一种低温甲醇洗工艺建模与优化

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作者 田鹏 张忠林 +6 位作者 任超 孟国超 郝晓刚 刘叶刚 侯起旺 ABUDULA Abuliti 官国清 《化工学报》 北大核心 2025年第9期4601-4612,共12页

低温甲醇洗工艺存在运行能耗高和CO_(2)捕集不充分的问题。为优化捕集性能、降低能耗,设计了一种“双级减压闪蒸耦合半贫液循环”工艺,降低再生能耗的同时提高CO_(2)捕集效率,结果显示CO_(2)产量增加12.16%。设计两种“自热再生”优化方... 低温甲醇洗工艺存在运行能耗高和CO_(2)捕集不充分的问题。为优化捕集性能、降低能耗,设计了一种“双级减压闪蒸耦合半贫液循环”工艺,降低再生能耗的同时提高CO_(2)捕集效率,结果显示CO_(2)产量增加12.16%。设计两种“自热再生”优化方案,并对其进行换热网络设计,从能耗、[火用]损、CO_(2)排放量、年度运行费用、单位CO_(2)产品成本等多个维度进行评价。结果表明,基于自热再生的两种甲醇洗工艺较原工艺[火用]效率有所提升,热力学性能得到优化,能耗分别降低36.98%、37.20%,[火用]损分别降低26.72%,26.86%,年度运行费用分别降低17.25%、15.06%,单位CO_(2)产品成本分别降低13.33%、10.91%。改进后的低温甲醇洗工艺在经济性以及节能、减排、环保方面表现出更好的性能。 展开更多

关键词 低温甲醇洗 自热再生 优化设计 计算机模拟 经济 [火用]

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城市典型绿化树种叶片重金属积累及抗性生理特征 被引量：4

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作者 葛坤 王培军 +2 位作者 邵海林 陈东良 杜宾 《山西农业大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2022年第4期96-104,共9页

[目的]通过研究不同功能区5种典型绿化树种叶片对重金属的积累及不同生境对植物抗氧化酶活性和渗透调节物质等生理生化指标的影响,旨在探究5种典型绿化树种叶片对不同重金属的吸附能力和抗性生理特征,为植物具有减轻空气污染理论提供依... [目的]通过研究不同功能区5种典型绿化树种叶片对重金属的积累及不同生境对植物抗氧化酶活性和渗透调节物质等生理生化指标的影响,旨在探究5种典型绿化树种叶片对不同重金属的吸附能力和抗性生理特征,为植物具有减轻空气污染理论提供依据。[方法]采用ICP⁃AES测定不同生境的国槐,侧柏,毛白杨,垂柳,紫叶李叶片Cu、Zn、Pb、Cd、Fe元素含量,ICP⁃MS测定Hg元素含量,采用氮蓝四唑光还原法、愈创木酚法、酸性茚三酮法和硫代巴比妥酸法测定其超氧化物歧化酶(SOD)、过氧化物酶(POD)、游离脯氨酸和丙二醛(MDA)的含量。[结果]5种植物叶片中Fe、Zn含量高,Cd最低;Cu、Hg、Pb含量不同植物略有差异。在不同功能区中,植物叶片重金属含量有显著差异。5种植物叶片Fe、Pb含量均表现为工厂区>商交住混合区>清洁对照区,而除毛白杨外,叶片Zn含量表现为商交住混合区>工厂区>清洁对照区,说明植物对不同重金属元素吸附阈值不同。[结论]5种植物叶片对6种重金属元素均有吸附作用,不同植物吸附能力不同。国槐、紫叶李叶片SOD、POD活性工厂区和商交住混合区显著高于清洁对照区,说明这两种植物对逆境有较强耐受力。不同植物叶片对环境具有一定监测价值,大气污染程度增加,促进了植物叶片MDA和渗透调节物质的积累,叶片中MDA和渗透调节物质对功能区大气环境造成的氧化胁迫具有指示作用,植物积累一定量的MDA和渗透调节物质,用以维持细胞渗透平衡,抵御逆境胁迫。 展开更多

关键词 植物叶片 重金属 抗性 生理响应

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TBCFB合成气制甲醇工艺过程的概念设计和计算机模拟 被引量：6

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作者 刘叶刚 张忠林 +3 位作者 侯起旺 杨景轩 陈东良 郝晓刚 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期4838-4846,共9页

以三塔式循环流化床(TBCFB)为基础的低阶煤清洁转化多联产系统有望提升低价煤的能源和资源利用效率。利用流程模拟软件Aspen Plus对该多联产系统甲醇合成路线进行模拟和模型验证。应用自热再生理论完成了对TBCFB甲醇生产中低温甲醇洗单... 以三塔式循环流化床(TBCFB)为基础的低阶煤清洁转化多联产系统有望提升低价煤的能源和资源利用效率。利用流程模拟软件Aspen Plus对该多联产系统甲醇合成路线进行模拟和模型验证。应用自热再生理论完成了对TBCFB甲醇生产中低温甲醇洗单元和甲醇精馏单元模拟设计,并对基于自热再生的新工艺进行换热网络(HEN)设计。从能量利用效率的角度,对新工艺进行评价。结果表明,自热再生工艺与常规工艺相比:低温甲醇洗单元冷公用工程节约了29.4%,总能耗节约了25.8%;甲醇精馏单元冷公用工程节约了69.5%,总能耗节约了32.3%。 展开更多

关键词 三塔式循环流化床 自热再生 煤制甲醇 系统工程 计算机模拟 设计

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基于自热再生的隔壁塔深冷空分工艺设计及优化 被引量：5

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作者 文兆伦 李沛睿 +5 位作者 张忠林 杜晓 侯起旺 刘叶刚 郝晓刚 官国清 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第7期2988-2998,共11页

工业气体应用广泛,当前常用深冷精馏法获取,工艺能耗巨大,其中压缩和精馏部分的耗能占比最大。基于自热再生和隔壁塔技术,提出了一种隔壁塔深冷空分方案,用单塔精馏空分过程代替双塔精馏空分过程,利用自热再生优化过程换热。利用夹点原... 工业气体应用广泛,当前常用深冷精馏法获取,工艺能耗巨大,其中压缩和精馏部分的耗能占比最大。基于自热再生和隔壁塔技术,提出了一种隔壁塔深冷空分方案,用单塔精馏空分过程代替双塔精馏空分过程,利用自热再生优化过程换热。利用夹点原理对优化前后的工艺进行能量分析,并从总能量消耗(TEC)、二氧化碳排放量([CO_(2)]em)、年度总费用(TAC)三个角度分别进行评价。结果表明,基于自热再生的隔壁塔深冷空分工艺较常规空分工艺,制氧消耗降低了26.19%,二氧化碳排放减少了25.18%,年度总费用降低了31.93%。利用自热再生技术和隔壁塔技术优化后的空分工艺,在节能、经济以及环保方面表现出更强的优越性。 展开更多

关键词 自热再生 隔壁塔 空气分离 计算机模拟 优化设计 系统节能

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生物质气化耦合高温热重整制合成气的反应行为分析 被引量：1

6

作者 王永斌 张健 +4 位作者 梁万才 曹国强 李春玉 赵建涛 房倚天 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第7期921-929,共9页

焦油污染物的洁净转化是影响生物质气化技术大规模应用的关键问题之一,粗合成气非催化重整可以将焦油组分转化为CO和H2,消除焦油的同时增加合成气的产量。本实验以热力学计算为基础,主要研究生物质气化粗合成气高温热重整的热力学、动... 焦油污染物的洁净转化是影响生物质气化技术大规模应用的关键问题之一,粗合成气非催化重整可以将焦油组分转化为CO和H2,消除焦油的同时增加合成气的产量。本实验以热力学计算为基础,主要研究生物质气化粗合成气高温热重整的热力学、动力学行为以及反应机理。研究表明,重整反应温度、O_(2)/粗合成气比(O/G)是影响重整过程的关键因素。C_(2)H_(2)作为CH_(4)、C_(2)H_(4)、C_(6)H_(6)转化的中间产物,在反应初期逐渐累积。到反应后期,在·O、·OH、·HCO的作用下,C_(2)H_(2)逐步转化为CO和·CH_(2)、·CH_(3)、·C_(2)H_(3)。升高重整反应温度可大幅缩短焦油组分完全转化所需要的时间。重整温度1300℃、O/G比为0.16,停留时间1.5 s时,合成气的干基含量为81.07%,焦油组分转化率可达99.60%。 展开更多

关键词 生物质气化 非催化重整 热力学 动力学

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水中含氮杂环化合物降解的研究进展 被引量：2

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作者 张继红 李亚男 +1 位作者 宋子恒 张国凯 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期235-240,245,共7页

阐述了近年来水中含氮杂环化合物在物理化学、生物等方面降解的最新进展。对比各种方法的优点和缺点发现,高级氧化技术和组合技术在处理实际废水中的含氮杂环化合物方面有很大的优势,具有广阔的发展前景。并结合研究现状,提出了目前处... 阐述了近年来水中含氮杂环化合物在物理化学、生物等方面降解的最新进展。对比各种方法的优点和缺点发现,高级氧化技术和组合技术在处理实际废水中的含氮杂环化合物方面有很大的优势,具有广阔的发展前景。并结合研究现状,提出了目前处理技术所面临的主要问题,对未来的发展提出几点展望,以期给各类废水中的有机污染物的处理提供一定的依据。 展开更多

关键词 氮杂环化合物 物化法 生物法

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生物法处理挥发性有机废气的研究进展 被引量：21

8

作者 赵连成 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第1期72-76,共5页

通过对生物法处理挥发性有机物(VOCs)的类型、降解菌、影响因素等进行分析,综述了近几年生物法处理工艺的研究进展,并对未来生物法的研究方向进行展望,以期为生物法的工程应用提供理论基础。

关键词 挥发性有机物 生物法 降解菌 工程应用

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一种煤基多联产碳循环系统的设计及评价

9

作者 侯起旺 文兆伦 +5 位作者 张忠林 刘叶刚 杨景轩 陈东良 郝晓刚 官国清 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期2073-2082,共10页

将高密度三塔式循环流化床(TBCFB)应用于串并联综合型多联产系统,提出一种基于碳循环的流程与参数共优化的煤基多联产系统,促进低阶煤资源的高质高效转化。碳循环体现在两方面,一是系统以热解煤气循环作为热解气氛,提高了焦油产率,实现... 将高密度三塔式循环流化床(TBCFB)应用于串并联综合型多联产系统,提出一种基于碳循环的流程与参数共优化的煤基多联产系统,促进低阶煤资源的高质高效转化。碳循环体现在两方面,一是系统以热解煤气循环作为热解气氛,提高了焦油产率,实现低阶煤高质化转化;二是在TBCFB使用富氧燃烧,提高了烟气中二氧化碳浓度,将烟气替代氮气直接用于燃气轮机发电工质,减少了氮气消耗。利用Aspen Plus对全系统进行模拟,对多联产系统进行物料、能量和㶲衡算,研究未反应合成气循环比和烟气注入量对过程的影响;以能量利用效率为优化目标,对煤基多联产碳循环系统的操作条件寻优。结果表明,动力单元注入气体使用烟气时,煤基多联产碳循环系统的能量利用效率达49.7%,高于用氮气作为热解气氛的传统煤基多联产系统,相比传统的单产系统,煤基多联产系统的能量可节约13%,对于年处理30万吨煤的系统,折合减少二氧化碳排放量为14.9万吨/年。 展开更多

关键词 碳循环 煤基多联产 能量分析 计算机模拟 集成 优化设计

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三塔式循环流化床中鼓泡流化床半焦水蒸气-氧气气化过程㶲评价

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作者 魏健 张忠林 +3 位作者 刘叶刚 陈东良 杨景轩 郝晓刚 《煤炭转化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第6期29-37,共9页

为提高半焦气化所产气体的能量、优化半焦气化的气化条件,以陕西榆林褐煤中低温热解得到的固体产物半焦为原料,以Na_(2)CO_(3)和K_(2)CO_(3)为催化剂,在三塔式循环流化床(TBCFB)系统-鼓泡流化床气化装置上,开展了半焦水蒸气-氧气气化实... 为提高半焦气化所产气体的能量、优化半焦气化的气化条件,以陕西榆林褐煤中低温热解得到的固体产物半焦为原料,以Na_(2)CO_(3)和K_(2)CO_(3)为催化剂,在三塔式循环流化床(TBCFB)系统-鼓泡流化床气化装置上,开展了半焦水蒸气-氧气气化实验。利用分析方法探究不同水蒸气与半焦质量比(0.3,0.6,0.9,1.2,1.5,2.1)、氧气当量比(0.20,0.25,0.30,0.35,0.40)和催化剂负载量(负载10%Na_(2)CO_(3)、负载10%K_(2)CO_(3)和负载5%K_(2)CO_(3)-5%Na_(2)CO_(3))对半焦气化合成气的值分布和目的效率的影响。结果表明:水蒸气与半焦质量比由0.3升高至2.1时,各成分气体按其对合成气值的贡献关系由大到小排列依次为H_(2),CO,CH_(4),CO_(2);在水蒸气与半焦质量比为1.5时,合成气的总值和目的效率都达到最大。当氧气当量比由0.25提升到0.40时,各成分气体按其对合成气值的贡献关系由大到小排列依次为CO,H_(2),CO_(2),CH_(4);当氧气当量比为0.30时目的效率最大,为12.33%。加入催化剂K_(2)CO_(3)和Na_(2)CO_(3)可以明显改善半焦气化效果,提高气化合成气的值和目的效率,当半焦负载复合催化剂5%K_(2)CO_(3)-5%Na_(2)CO_(3)时,半焦气化效果最好。 展开更多

关键词 三塔式循环流化床 鼓泡流化床 半焦气化 㶲分析 合成气

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焦炉荒煤气非催化连续热重整工艺实验研究

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作者 张健 连帆 +4 位作者 陈东良 梁万才 杨景轩 张忠林 郝晓刚 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第5期182-188,共7页

以西山焦煤为实验原料,采用实验室规模的两段式煤焦化和干馏气连续热重整实验装置,研究了高温条件下的干馏气连续热重整转化行为,重点考察了氧气(O_(2))流量变化对重整后粗煤气中有效组分及其产率的影响;同时对反应条件进行优化,提出了... 以西山焦煤为实验原料,采用实验室规模的两段式煤焦化和干馏气连续热重整实验装置,研究了高温条件下的干馏气连续热重整转化行为,重点考察了氧气(O_(2))流量变化对重整后粗煤气中有效组分及其产率的影响;同时对反应条件进行优化,提出了随干馏温度变化的分段进氧方式(温度分别为低于400°C、400~700°C、700~900°C、高于900°C时,O_(2)流量分别为100 mL/min、125 mL/mim、100 mL/min、50 mL/min)。结果表明,分段进氧热重整条件下,实现了重整中O_(2)供给的精准控制,避免了有效气(CO+H_(2))的过氧化反应和积炭的生成;在降低重整O_(2)消耗的同时,有效气产量从51.24 L增至98.42 L,增加了92%,极大地提升了热重整效率。以500×104 t规模焦化改造项目为例,应用非催化连续热重整对焦炉荒煤气进行提质,新增效益最高可达1362×104 CNY/a。 展开更多

关键词 焦炉荒煤气 非催化 连续热重整 实验研究 工艺验证

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