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烃转化过程中的氢转移反应 被引量：1
1
作者 李芳 王怡然 +2 位作者 张鹏鹤 刘月明 何鸣元 《化工学报》 北大核心 2025年第6期2483-2504,共22页
绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。C-C键演变过程中,必然伴随着C-H键的断裂和形成,即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应,从氢转移反应的机理... 绿色碳科学已成为碳中和的科学基础。烃转化过程中的C-C键和C-H键的演变贯穿于碳循环全过程。C-C键演变过程中,必然伴随着C-H键的断裂和形成,即该过程中也同时存在氢转移反应。本文聚焦于烃转化过程中的氢转移反应,从氢转移反应的机理、氢转移反应的调控和氢转移反应在产物导向生成的烃转化过程中的应用三个维度进行了评述,并从氢转移反应的视角,展望了不同碳资源(化石资源、生物质资源、废塑料资源和CO_(2)资源)在其高效转化中的合理角色(氢受体/氢供体),提出生物质和水作为潜在的可持续氢供体,将在绿色碳科学指导下的未来能源体系构建中发挥核心作用。 展开更多
关键词 绿色碳科学 烃转化 氢转移反应 氢受体 氢供体
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绿色碳科学:双碳目标下的科学基础——第292期“双清论坛”学术综述 被引量：15
2
作者 刘志成 伊晓东 +5 位作者 高飞雪 谢在库 韩布兴 孙予罕 何鸣元 杨俊林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第1期93-101,共9页
基于第292期“双清论坛”,本文阐述了“绿色碳科学”理念的科学内涵,综述了当前我国能源与材料科技领域低碳化科学技术的研究进展、相关挑战与未来机遇,凝练了双碳目标的实现路径、关键科学问题、未来研究方向,为自然科学基金委下一步... 基于第292期“双清论坛”,本文阐述了“绿色碳科学”理念的科学内涵,综述了当前我国能源与材料科技领域低碳化科学技术的研究进展、相关挑战与未来机遇,凝练了双碳目标的实现路径、关键科学问题、未来研究方向,为自然科学基金委下一步制订碳中和基础研究行动计划与资助方案提供参考。 展开更多
关键词 绿色碳科学 双碳目标 双清论坛 碳中和科学与技术 化石能源 氢能 可再生能源 CO_(2)利用
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以ACE为中心的FCC炼油实验室的创建与完善 被引量：2
3
作者 薛青松 王一萌 刘月明 《实验室研究与探索》 CAS 北大核心 2014年第8期236-239,265,共5页
实验室的建设水平是高校教学、科研和管理水平的一个重要标志,是一流大学建设的先决条件,而相对于从宏观角度阐述实验室建设来说,一个实体实验室的创建过程尤为重要。本文以华东师范大学的流化催化裂化(FCC)炼油实验室的创建为例,从实... 实验室的建设水平是高校教学、科研和管理水平的一个重要标志,是一流大学建设的先决条件,而相对于从宏观角度阐述实验室建设来说,一个实体实验室的创建过程尤为重要。本文以华东师范大学的流化催化裂化(FCC)炼油实验室的创建为例,从实验室布局、设备购买、设备安装、实验室运转、ACE性能考察等方面,介绍了以ACE评价装置为中心的FCC炼油实验室的创建过程,并在近3年来的运转过程中得以充实和完善。 展开更多
关键词 ACE评价装置 流化催化裂化 炼油实验室 创建与完善
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离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展 被引量：1
4
作者 杨四娟 王滨燊 +1 位作者 张利锋 高国华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期473-478,共6页
综述了近年来离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展,主要介绍了离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的烷基化反应,包括甲基化反应和羟烷基化反应;离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的酯基化反应,包括脂肪胺、芳香胺和吲哚的酯基化反应... 综述了近年来离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展,主要介绍了离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的烷基化反应,包括甲基化反应和羟烷基化反应;离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的酯基化反应,包括脂肪胺、芳香胺和吲哚的酯基化反应。对离子液体催化亲核试剂与亲电试剂的反应,特别是碳酸酯参与的绿色反应的发展和应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 离子液体 绿色合成 有机碳酸酯 甲基化 酯基化
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小晶粒ZSM-5沸石的绿色、经济性合成（英文） 被引量：2
5
作者 薛腾 董黎路 +1 位作者 张颖 吴海虹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第8期920-926,共7页
通过添加少量silicalite-1做为活性晶种在较宽的SiO_2/Al_2O_3比范围内制备得到了小晶粒ZSM-5沸石,对所得样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),N_2吸附-脱附,氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附红外(Py-... 通过添加少量silicalite-1做为活性晶种在较宽的SiO_2/Al_2O_3比范围内制备得到了小晶粒ZSM-5沸石,对所得样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),N_2吸附-脱附,氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附红外(Py-IR)表征。研究结果表明活性晶种能有效导向生成ZSM-5沸石,避免杂晶形成并可减小所得沸石的晶粒尺寸;所得ZSM-5在低硅铝比(SiO_2/Al_2O_3 ratio=30)时呈纳米颗粒聚集体形貌,具有多级孔道结构性质;在较高硅铝比时(SiO_2/Al_2O_3 ratio=60–120)呈小晶粒形貌,颗粒尺寸大约200 nm。值得注意的是由胶态晶种引入的少量TPAOH不完全堵塞沸石的微孔孔道,因此所得所有沸石均无需提前焙烧除去模板剂即可进行离子交换得到具有酸性的H型ZSM-5沸石,所得酸性H型ZSM-5沸石具有和常规方法得到的相同SiO_2/Al_2O_3比的ZSM-5相似的酸类型、强度和酸量,在催化甲醇转化制备烯烃时呈现出相似的甲醇转化率和烯烃选择性。与常规ZSM-5制备方法比较,该方法能够大大减少模板剂的使用量,避免了样品离子交换前的焙烧,方法绿色清洁、成本低廉,具有很好的潜在的工业应用前景。 展开更多
关键词 ZS5沸石 小晶粒 晶种导向法 绿色合成 催化性能
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生物基2,5-呋喃二甲酸的绿色合成技术综述 被引量：2
6
作者 赵磊 李泽霖 +4 位作者 李愽龙 边树昌 王建华 张海兰 赵晨 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期160-169,共10页
生物基芳香二酸2,5-呋喃二甲酸(2,5-furandicarboxylic acid,FDCA)有望部分替代石油基二酸对苯二甲酸(terephthalic acid,PTA)用于高性能高分子材料的合成.本文综述了从5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural,HMF)、糠酸、呋喃、二甘醇... 生物基芳香二酸2,5-呋喃二甲酸(2,5-furandicarboxylic acid,FDCA)有望部分替代石油基二酸对苯二甲酸(terephthalic acid,PTA)用于高性能高分子材料的合成.本文综述了从5-羟甲基糠醛(5-hydroxymethylfurfural,HMF)、糠酸、呋喃、二甘醇酸、己糖二酸、2,5-二甲基呋喃和2-甲基呋喃制备FDCA的各路线,并详细介绍了HMF的直接氧化法、多相热催化氧化法、光电催化氧化法以及糠酸羧基化、歧化、羰基化等策略合成FDCA.在比较了各路线优缺点的基础上,认为HMF路线和糠酸路线是FDCA规模化生产最有希望的路线,提出未来应在改进催化路线、简化反应工艺、提高分离效率、减少三废含量等方面进行更为深入的探索和研究. 展开更多
关键词 2 5-呋喃二甲酸 生物质 5-羟甲基糠醛 糠酸 绿色合成
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喷涂胶体水溶液绿色制备结构色织物
7
作者 刘璐瑶 何玉莹 +1 位作者 傅茜茜 葛建平 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期41-49,共9页
以SiO_(2)胶体水溶液作为原料,一步喷涂制得色彩饱和且均匀的SiO_(2)/PET结构色织物.通过优化热处理温度、溶液pH值、引入少量乙醇,有效改善了结构色的亮度和均匀性.该方法采用水作为主溶剂,降低了环境污染和生产成本,必将促进结构色织... 以SiO_(2)胶体水溶液作为原料,一步喷涂制得色彩饱和且均匀的SiO_(2)/PET结构色织物.通过优化热处理温度、溶液pH值、引入少量乙醇,有效改善了结构色的亮度和均匀性.该方法采用水作为主溶剂,降低了环境污染和生产成本,必将促进结构色织物的推广与应用. 展开更多
关键词 喷涂 SiO_(2)胶体 光子晶体 聚酯纤维 结构色织物
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糖基绿色功能材料自组装及性能研究
8
作者 豆伟涛 徐林 杨海波 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期50-59,共10页
糖作为生命体内重要的信号分子,与受体间的特异性识别往往介导着重要的生理和病理学过程,因此,构筑功能性糖基靶向材料成为解密和调控糖生物学功能的重要途径.由于其组装简单、结构可控的优势,糖基功能性材料可通过非共价作用的超分子... 糖作为生命体内重要的信号分子,与受体间的特异性识别往往介导着重要的生理和病理学过程,因此,构筑功能性糖基靶向材料成为解密和调控糖生物学功能的重要途径.由于其组装简单、结构可控的优势,糖基功能性材料可通过非共价作用的超分子自组装策略简易获得.本文系统总结了通过主客体相互作用和配位键导向自组装这两种超分子自组装策略构筑糖基组装材料的方法与应用.最后,强调了潜在挑战和未来方向,希望推动糖基纳米材料的发展及更深入地了解碳水化合物相关的生理和病理过程. 展开更多
关键词 自组装 主客体作用 配位键导向自组装 糖基材料
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离子液体BMIMBF4-H2O中邻氯硝基苯的电化学还原性能 被引量：11
9
作者 柳英姿 肖丽平 +3 位作者 张凯 赵淑凤 张静波 陆嘉星 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第10期2059-2064,共6页
以离子液体BMIMBF4为溶剂和支持电解质,H2O为氢源,采用循环伏安法、交流阻抗法研究邻氯硝基苯在Cu微盘电极上的电化学还原性能.研究结果表明,邻氯硝基苯在离子液体中是一个受扩散控制的反应;由不同极化电位下的电化学阻抗谱可看出,在高... 以离子液体BMIMBF4为溶剂和支持电解质,H2O为氢源,采用循环伏安法、交流阻抗法研究邻氯硝基苯在Cu微盘电极上的电化学还原性能.研究结果表明,邻氯硝基苯在离子液体中是一个受扩散控制的反应;由不同极化电位下的电化学阻抗谱可看出,在高频区主要是以电化学极化控制为主,在低频区出现直线表明电化学反应受反应物质扩散控制,表明该电化学反应是受电化学极化和反应物扩散联合控制,随电位负移,电极表面电荷传质的容抗弧逐渐减小,反应更易进行;在电解合成实验中,在最优条件下(E=-0.9V,c=74.4 mmol/L,Q=517.6 C)得到的产率(86.2%)最高,比同类反应中电化学合成文献报道值高. 展开更多
关键词 离子液体 循环伏安 交流阻抗 电化学阻抗谱 邻氯硝基苯
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噻吩在离子液体中的电化学聚合及其在模拟汽油脱硫中的应用 被引量：9
10
作者 亓西敏 张爱健 +3 位作者 张贵荣 薛腾 罗仪文 陆嘉星 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2006年第2期183-186,共4页
研究了噻吩在离子液体[HMIM]BF4,[BMIM]BF4和[BMIM]PF6中的电化学聚合,实验证明,噻吩在三种离子液体中均能聚合．将噻吩在离子液体中的电化学聚合应用于模拟汽油脱硫．结果表明:在三种离子液体中都实现了电化学脱除模拟汽油样品中的含... 研究了噻吩在离子液体[HMIM]BF4,[BMIM]BF4和[BMIM]PF6中的电化学聚合,实验证明,噻吩在三种离子液体中均能聚合．将噻吩在离子液体中的电化学聚合应用于模拟汽油脱硫．结果表明:在三种离子液体中都实现了电化学脱除模拟汽油样品中的含硫物质——噻吩．对于不同的离子液体而言,脱硫的最佳电流密度不同,但噻吩的脱除效果均能达到50％-90％． 展开更多
关键词 噻吩 离子液体 电化学 脱硫
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对硝基苯甲醚在Cu电极上的电化学还原行为研究 被引量：2
11
作者 薛腾 王欢 +3 位作者 罗仪文 张丽 柳英姿 陆嘉星 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2006年第4期49-55,共7页
以Cu盘做工作电极,Pt丝做辅助电极,饱和甘汞电极做参比电极,采用循环伏安法和计时电量法等测试手段研究了对硝基苯甲醚在含0．5 mol/L硫酸的甲醇水(体积比3：2)溶液中的电化学行为,讨论了扫描速度、底物浓度以及温度对对硝基苯甲醚电化... 以Cu盘做工作电极,Pt丝做辅助电极,饱和甘汞电极做参比电极,采用循环伏安法和计时电量法等测试手段研究了对硝基苯甲醚在含0．5 mol/L硫酸的甲醇水(体积比3：2)溶液中的电化学行为,讨论了扫描速度、底物浓度以及温度对对硝基苯甲醚电化学行为的影响．研究证明：对硝基苯甲醚在Cu电极上的电化学还原是受扩散控制的不可逆过程,根据不同扫描速度下循环伏安曲线的峰电流值求得其传递系数α为0．26,计时电量法求得其扩散系数为1．03×10^(-5)cm^2/s． 展开更多
关键词 对硝基苯甲醚 循环伏安法 计时电量法 传递系数 扩散系数
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肉桂腈电化学还原反应机理 被引量：2
12
作者 王欢 赵淑凤 +2 位作者 兰阳春 刘晓 陆嘉星 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第2期277-282,共6页
采用循环伏安法研究了肉桂腈在乙腈溶液中的电还原行为,其在-1.46和-2.0V处各存在一个还原峰.第一个峰处恒电位电解得到了线性、环化氢化二聚产物以及苯基戊二腈;第二个峰处电解得到了饱和二氢还原产物苯丙腈.结合循环伏安模拟判定了整... 采用循环伏安法研究了肉桂腈在乙腈溶液中的电还原行为,其在-1.46和-2.0V处各存在一个还原峰.第一个峰处恒电位电解得到了线性、环化氢化二聚产物以及苯基戊二腈;第二个峰处电解得到了饱和二氢还原产物苯丙腈.结合循环伏安模拟判定了整个电还原的具体反应机理是肉桂腈通过电化学-电化学-化学-化学(EECC)反应机理生成苯丙腈,同时经历自由基-自由基(RR)过程得到线性和环化二聚产物,肉桂腈还可以与乙腈的共轭碱反应得到苯基戊二腈.最终通过循环伏安模拟求得相应反应的动力学常数,自由基-自由基耦合反应速率常数为104L·mol-.1s-1,第二个电子转移反应速率常数为0.3cm.s-1,其后质子化反应的速率常数为105s-1. 展开更多
关键词 肉桂腈 电还原 循环伏安模拟 反应机理
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多孔聚离子液体催化二氧化碳辅助环氧乙烷水合反应
13
作者 洪扬 李丹丹 +2 位作者 张景顺 章子旺 高国华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第5期100-108,共9页
以刚性离子液体和有机碱为单体,通过自由基共聚法制备了一系列具有高比表面积和大孔结构的多孔聚离子液体.采用魔角旋转固体核磁共振波谱、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附实验和热重分析对聚离子液体的结构、形貌... 以刚性离子液体和有机碱为单体,通过自由基共聚法制备了一系列具有高比表面积和大孔结构的多孔聚离子液体.采用魔角旋转固体核磁共振波谱、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附实验和热重分析对聚离子液体的结构、形貌和热稳定性进行了表征.结果表明,多孔聚离子液体的比表面积为100.9~374.7 m^(2)/g,孔容为0.41~0.86 cm^(3)/g,活性位点均匀分布在孔隙结构内.多孔聚离子液体同时具有离子液体与有机碱活性中心,能够协同催化CO_(2)辅助环氧乙烷水合反应,在低水合比(1.5∶1)条件下,乙二醇收率达到96.5%,选择性为96.5%,达到了与均相催化剂相当的催化性能;CO_(2)的助催化作用改变了水合反应的路径,极大地降低了反应的水合比,提高了乙二醇的选择性.该聚离子液体催化剂具有良好的底物适用性及可回收性,并且在烟气气氛下也具有良好的催化性能. 展开更多
关键词 乙二醇 环氧乙烷 多孔聚离子液体 二氧化碳辅助水合反应
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有机电化学合成简谈 被引量：6
14
作者 王欢 陆嘉星 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期366-372,共7页
简要介绍了有机电化学合成体系的研究方法和技术关键及主要特征.以CC类化合物为例阐明了有机电化学合成中的各类反应,己二腈电合成的工业化应用,并例举CO2的电化学固定利用,展现现今有机电化学合成的研究动向.
关键词 有机电化学 电化学合成 绿色化学
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金属有机化学气相沉积法制备SnO_2/MCM-41半导体传感器及其性能研究 被引量：2
15
作者 刘秀丽 高国华 KAWI Sibudjing 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1609-1612,共4页
采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)法制备了SnO2/MCM-41半导体传感器,考察了沉积时间和沉积温度对SnO2/MCM-41半导体传感器的SnO2沉积量、比表面积和孔径的影响;研究发现,随着SnO2沉积量的增加,孔径有规律地下降,说明SnO2较均匀地沉积在... 采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)法制备了SnO2/MCM-41半导体传感器,考察了沉积时间和沉积温度对SnO2/MCM-41半导体传感器的SnO2沉积量、比表面积和孔径的影响;研究发现,随着SnO2沉积量的增加,孔径有规律地下降,说明SnO2较均匀地沉积在介孔分子筛MCM-41的孔道之中.SnO2/MCM-41半导体传感器对CO和H2具有较高的传感性能,其传感性能的大小与CO和H2的浓度成正比. 展开更多
关键词 半导体传感器 介孔分子筛(MCM-41) 金属有机化学气相沉积(MOCVD) 二氧化锡 薄膜
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正戊烷热裂解和催化裂解反应特征研究
16
作者 李芳 张鹏鹤 +2 位作者 王怡然 刘月明 何鸣元 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第4期893-900,共8页
采用固定床反应器,探究了温度500~700℃区间内正戊烷热裂解与催化裂解之间的竞争关系。结果显示,ZSM-5分子筛催化剂的引入可显著提升正戊烷裂解反应活性。当反应温度低于600℃时,正戊烷裂解主要遵循碳正离子机理进行催化裂解,反应路径... 采用固定床反应器,探究了温度500~700℃区间内正戊烷热裂解与催化裂解之间的竞争关系。结果显示,ZSM-5分子筛催化剂的引入可显著提升正戊烷裂解反应活性。当反应温度低于600℃时,正戊烷裂解主要遵循碳正离子机理进行催化裂解,反应路径涵盖单分子质子化裂解、负氢离子转移反应、β裂解,以及环化、脱氢芳构化等副反应。调控该反应路径是提高正戊烷裂解过程乙烯、丙烯收率的关键。基于此,探究了分子筛催化剂拓扑结构及酸量对正戊烷催化裂解反应路径的调控作用。FER分子筛能有效抑制氢转移等副反应,以正戊烷的单分子质子化裂解反应为主。MFI分子筛展现出优异的催化活性,在温度为550℃、质量空速(MHSV)为3.78 h^(-1)条件下,正戊烷转化率达到90.55%。降低ZSM-5分子筛酸量能够有效抑制产物烯烃的转化反应,提高了产物烯烃的选择性。 展开更多
关键词 正戊烷 热裂解 催化裂解 分子筛 反应机理
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不同碳源催化化学气相沉积制备自支撑C/Ni-Fiber复合电极材料的电容脱盐性能 被引量：2
17
作者 王喜文 姜芳婷 +2 位作者 索全伶 方玉珠 路勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2605-2612,共8页
以甲烷、乙烯、乙醇和正丁醇为碳源,通过催化化学气相沉积在具有三维开放网络结构的烧结8μm-Ni金属纤维上沉积碳的方法,制备了以金属Ni纤维网络为集流极、沉积碳为离子存储库的薄层大面积自支撑C/Ni-fiber复合电极材料.用扫描电子显微... 以甲烷、乙烯、乙醇和正丁醇为碳源,通过催化化学气相沉积在具有三维开放网络结构的烧结8μm-Ni金属纤维上沉积碳的方法,制备了以金属Ni纤维网络为集流极、沉积碳为离子存储库的薄层大面积自支撑C/Ni-fiber复合电极材料.用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、N_2-吸脱附等温线和循环伏安与电化学阻抗谱对电极材料进行了表征,并考察了其作为电极的电容脱盐性能.乙烯、甲烷、正丁醇和乙醇为碳源的沉积碳形态分别为鱼骨状碳纳米管(CNTs)、石墨烯面取向与轴平行的CNTs、棒状和蠕虫状碳纳米纤维(CNFs).C/Ni-fiber复合电极材料对NaCl的电吸附容量顺序为:乙烯>正丁醇>甲烷>乙醇,这与复合电极的电化学特性、孔结构和碳的纳米结构相关.在1.2 V的工作电压下,以乙烯为碳源制备的C/Ni-fiber复合电极材料对水溶液中NaCl(100 mg·L^(-1))的电吸附容量达159μmol·g^(-1). 展开更多
关键词 碳纳米管 碳纤维 金属纤维 化学气相沉积 自支撑电极 电容脱离子
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几十年磨砺,铸就今日荣耀——透视2010诺贝尔化学奖 被引量：1
18
作者 高洪银 周光华 《化学教学》 CAS 2010年第12期4-6,共3页
2010年诺贝尔化学奖，由美国与日本的三位科学家理查德·海克（Richard F．Heck），根岸英一（Eiichi Negishi）及铃木章（Akira Suzuki）分享，获奖理由是“有机合成中钯催化交叉偶联”研究。
关键词 诺贝尔化学奖 磨砺 交叉偶联 有机合成 科学家 钯催化
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双离子液体基多孔炭的制备与电化学性能 被引量：2
19
作者 程时富 胡皓 +3 位作者 陈必华 吴海虹 高国华 何鸣元 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1048-1057,共10页
以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(T... 以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对多孔炭进行了分析表征.结果表明,多孔炭的孔结构以微孔为主,最高比表面积可达1111 m 2/g,其微晶结构中无定形碳和石墨化碳并存;多孔炭中的氮主要以季氮(N-Q)、吡咯氮(N-5)和吡啶氮(N-6)的形式存在,磷以磷-氧(N—O—P)键合形式为主,硫主要以噻吩硫(C—S—C)为主.在6 mol/L KOH溶液、三电极体系中,多孔炭在0.5 A/g电流密度下的比电容为138 F/g;在10 A/g电流密度下的比电容为100 F/g;在2 A/g电流密度下循环充放电10000次,其比电容保持率为95.8%,显示出良好的电化学性能. 展开更多
关键词 离子液体 一步炭化 氮、磷、硫共掺杂 比电容 保持率
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化学链甲烷氧化偶联载氧体催化剂Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)的研究 被引量：1
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作者 高雅 孙伟东 +2 位作者 赵国锋 刘晔 路勇 《华东师范大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第1期95-103,共9页
通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷... 通过提高Mn_(2)O_(3)-Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)中Mn_(2)O_(3)的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联(CL-OCM)反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂,在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷比(mCat/mCH_(4))条件下,获得了12%的CH_(4)转化率和81.5%的C2-C3选择性;进一步降低mCat/mCH_(4)到13.5时,CH_(4)转化率降至7%,但C2-C3选择性可达90%.要指出的是,C3产物中仅检测到了C3H6,其选择性约为5%.XRD(X-ray diffraction)分析表明,随着CL-OCM氧化-还原循环次数的增加,催化剂的载氧体逐渐由Mn_(2)O_(3)转变为Mn_(7)SiO_(12),同时伴随着CH_(4)转化率的逐渐下降及C2-C3选择性的不断提高直至稳定.基于上述认识,将Na_(2)WO_(4)/Mn_(2)O_(3)-SiO_(2)在800℃空气中直接焙烧,可一步制得Na_(2)WO_(4)/Mn_(7)SiO_(12)-SiO_(2)载氧体催化剂.相比于Mn_(2)O_(3),载氧体Mn_(7)SiO_(12)中的晶格氧活度较低,构建的Mn_(7)SiO_(12)■[MnSiO_(3)+MnWO_(4)]的氧化-还原循环可适度减缓晶格氧的释放速率,抑制了目标产物的深度氧化,从而获得了较高的C2-C3产物选择性,但CH_(4)转化率有所降低.上述研究结果对设计构建高效的CL-OCM载氧体催化剂具有借鉴意义. 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联制乙烯 化学链 载氧体催化剂 晶格氧氧化 锰
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