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绿色碳科学:双碳目标下的科学基础——第292期“双清论坛”学术综述 被引量:12
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作者 刘志成 伊晓东 +5 位作者 高飞雪 谢在库 韩布兴 孙予罕 何鸣元 杨俊林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第1期93-101,共9页
基于第292期“双清论坛”,本文阐述了“绿色碳科学”理念的科学内涵,综述了当前我国能源与材料科技领域低碳化科学技术的研究进展、相关挑战与未来机遇,凝练了双碳目标的实现路径、关键科学问题、未来研究方向,为自然科学基金委下一步... 基于第292期“双清论坛”,本文阐述了“绿色碳科学”理念的科学内涵,综述了当前我国能源与材料科技领域低碳化科学技术的研究进展、相关挑战与未来机遇,凝练了双碳目标的实现路径、关键科学问题、未来研究方向,为自然科学基金委下一步制订碳中和基础研究行动计划与资助方案提供参考。 展开更多
关键词 绿色碳科学 双碳目标 双清论坛 碳中和科学与技术 化石能源 氢能 可再生能源 CO_(2)利用
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离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展 被引量:1
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作者 杨四娟 王滨燊 +1 位作者 张利锋 高国华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期473-478,共6页
综述了近年来离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展,主要介绍了离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的烷基化反应,包括甲基化反应和羟烷基化反应;离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的酯基化反应,包括脂肪胺、芳香胺和吲哚的酯基化反应... 综述了近年来离子液体催化碳酸酯参与的绿色有机反应的研究进展,主要介绍了离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的烷基化反应,包括甲基化反应和羟烷基化反应;离子液体催化亲核试剂与碳酸酯的酯基化反应,包括脂肪胺、芳香胺和吲哚的酯基化反应。对离子液体催化亲核试剂与亲电试剂的反应,特别是碳酸酯参与的绿色反应的发展和应用前景进行了展望。 展开更多
关键词 离子液体 绿色合成 有机碳酸酯 甲基化 酯基化
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小晶粒ZSM-5沸石的绿色、经济性合成(英文) 被引量:2
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作者 薛腾 董黎路 +1 位作者 张颖 吴海虹 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2018年第8期920-926,共7页
通过添加少量silicalite-1做为活性晶种在较宽的SiO_2/Al_2O_3比范围内制备得到了小晶粒ZSM-5沸石,对所得样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),N_2吸附-脱附,氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附红外(Py-... 通过添加少量silicalite-1做为活性晶种在较宽的SiO_2/Al_2O_3比范围内制备得到了小晶粒ZSM-5沸石,对所得样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),N_2吸附-脱附,氨程序升温脱附(NH3-TPD)以及吡啶吸附红外(Py-IR)表征。研究结果表明活性晶种能有效导向生成ZSM-5沸石,避免杂晶形成并可减小所得沸石的晶粒尺寸;所得ZSM-5在低硅铝比(SiO_2/Al_2O_3 ratio=30)时呈纳米颗粒聚集体形貌,具有多级孔道结构性质;在较高硅铝比时(SiO_2/Al_2O_3 ratio=60–120)呈小晶粒形貌,颗粒尺寸大约200 nm。值得注意的是由胶态晶种引入的少量TPAOH不完全堵塞沸石的微孔孔道,因此所得所有沸石均无需提前焙烧除去模板剂即可进行离子交换得到具有酸性的H型ZSM-5沸石,所得酸性H型ZSM-5沸石具有和常规方法得到的相同SiO_2/Al_2O_3比的ZSM-5相似的酸类型、强度和酸量,在催化甲醇转化制备烯烃时呈现出相似的甲醇转化率和烯烃选择性。与常规ZSM-5制备方法比较,该方法能够大大减少模板剂的使用量,避免了样品离子交换前的焙烧,方法绿色清洁、成本低廉,具有很好的潜在的工业应用前景。 展开更多
关键词 ZS5沸石 小晶粒 晶种导向法 绿色合成 催化性能
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离子液体BMIMBF4-H2O中邻氯硝基苯的电化学还原性能 被引量:11
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作者 柳英姿 肖丽平 +3 位作者 张凯 赵淑凤 张静波 陆嘉星 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第10期2059-2064,共6页
以离子液体BMIMBF4为溶剂和支持电解质,H2O为氢源,采用循环伏安法、交流阻抗法研究邻氯硝基苯在Cu微盘电极上的电化学还原性能.研究结果表明,邻氯硝基苯在离子液体中是一个受扩散控制的反应;由不同极化电位下的电化学阻抗谱可看出,在高... 以离子液体BMIMBF4为溶剂和支持电解质,H2O为氢源,采用循环伏安法、交流阻抗法研究邻氯硝基苯在Cu微盘电极上的电化学还原性能.研究结果表明,邻氯硝基苯在离子液体中是一个受扩散控制的反应;由不同极化电位下的电化学阻抗谱可看出,在高频区主要是以电化学极化控制为主,在低频区出现直线表明电化学反应受反应物质扩散控制,表明该电化学反应是受电化学极化和反应物扩散联合控制,随电位负移,电极表面电荷传质的容抗弧逐渐减小,反应更易进行;在电解合成实验中,在最优条件下(E=-0.9V,c=74.4 mmol/L,Q=517.6 C)得到的产率(86.2%)最高,比同类反应中电化学合成文献报道值高. 展开更多
关键词 离子液体 循环伏安 交流阻抗 电化学阻抗谱 邻氯硝基苯
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肉桂腈电化学还原反应机理 被引量:2
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作者 王欢 赵淑凤 +2 位作者 兰阳春 刘晓 陆嘉星 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第2期277-282,共6页
采用循环伏安法研究了肉桂腈在乙腈溶液中的电还原行为,其在-1.46和-2.0V处各存在一个还原峰.第一个峰处恒电位电解得到了线性、环化氢化二聚产物以及苯基戊二腈;第二个峰处电解得到了饱和二氢还原产物苯丙腈.结合循环伏安模拟判定了整... 采用循环伏安法研究了肉桂腈在乙腈溶液中的电还原行为,其在-1.46和-2.0V处各存在一个还原峰.第一个峰处恒电位电解得到了线性、环化氢化二聚产物以及苯基戊二腈;第二个峰处电解得到了饱和二氢还原产物苯丙腈.结合循环伏安模拟判定了整个电还原的具体反应机理是肉桂腈通过电化学-电化学-化学-化学(EECC)反应机理生成苯丙腈,同时经历自由基-自由基(RR)过程得到线性和环化二聚产物,肉桂腈还可以与乙腈的共轭碱反应得到苯基戊二腈.最终通过循环伏安模拟求得相应反应的动力学常数,自由基-自由基耦合反应速率常数为104L·mol-.1s-1,第二个电子转移反应速率常数为0.3cm.s-1,其后质子化反应的速率常数为105s-1. 展开更多
关键词 肉桂腈 电还原 循环伏安模拟 反应机理
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多孔聚离子液体催化二氧化碳辅助环氧乙烷水合反应
6
作者 洪扬 李丹丹 +2 位作者 张景顺 章子旺 高国华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第5期100-108,共9页
以刚性离子液体和有机碱为单体,通过自由基共聚法制备了一系列具有高比表面积和大孔结构的多孔聚离子液体.采用魔角旋转固体核磁共振波谱、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附实验和热重分析对聚离子液体的结构、形貌... 以刚性离子液体和有机碱为单体,通过自由基共聚法制备了一系列具有高比表面积和大孔结构的多孔聚离子液体.采用魔角旋转固体核磁共振波谱、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附-脱附实验和热重分析对聚离子液体的结构、形貌和热稳定性进行了表征.结果表明,多孔聚离子液体的比表面积为100.9~374.7 m^(2)/g,孔容为0.41~0.86 cm^(3)/g,活性位点均匀分布在孔隙结构内.多孔聚离子液体同时具有离子液体与有机碱活性中心,能够协同催化CO_(2)辅助环氧乙烷水合反应,在低水合比(1.5∶1)条件下,乙二醇收率达到96.5%,选择性为96.5%,达到了与均相催化剂相当的催化性能;CO_(2)的助催化作用改变了水合反应的路径,极大地降低了反应的水合比,提高了乙二醇的选择性.该聚离子液体催化剂具有良好的底物适用性及可回收性,并且在烟气气氛下也具有良好的催化性能. 展开更多
关键词 乙二醇 环氧乙烷 多孔聚离子液体 二氧化碳辅助水合反应
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有机电化学合成简谈 被引量:4
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作者 王欢 陆嘉星 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期366-372,共7页
简要介绍了有机电化学合成体系的研究方法和技术关键及主要特征.以CC类化合物为例阐明了有机电化学合成中的各类反应,己二腈电合成的工业化应用,并例举CO2的电化学固定利用,展现现今有机电化学合成的研究动向.
关键词 有机电化学 电化学合成 绿色化学
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金属有机化学气相沉积法制备SnO_2/MCM-41半导体传感器及其性能研究 被引量:2
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作者 刘秀丽 高国华 KAWI Sibudjing 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1609-1612,共4页
采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)法制备了SnO2/MCM-41半导体传感器,考察了沉积时间和沉积温度对SnO2/MCM-41半导体传感器的SnO2沉积量、比表面积和孔径的影响;研究发现,随着SnO2沉积量的增加,孔径有规律地下降,说明SnO2较均匀地沉积在... 采用金属有机化学气相沉积(MOCVD)法制备了SnO2/MCM-41半导体传感器,考察了沉积时间和沉积温度对SnO2/MCM-41半导体传感器的SnO2沉积量、比表面积和孔径的影响;研究发现,随着SnO2沉积量的增加,孔径有规律地下降,说明SnO2较均匀地沉积在介孔分子筛MCM-41的孔道之中.SnO2/MCM-41半导体传感器对CO和H2具有较高的传感性能,其传感性能的大小与CO和H2的浓度成正比. 展开更多
关键词 半导体传感器 介孔分子筛(MCM-41) 金属有机化学气相沉积(MOCVD) 二氧化锡 薄膜
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不同碳源催化化学气相沉积制备自支撑C/Ni-Fiber复合电极材料的电容脱盐性能 被引量:2
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作者 王喜文 姜芳婷 +2 位作者 索全伶 方玉珠 路勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第11期2605-2612,共8页
以甲烷、乙烯、乙醇和正丁醇为碳源,通过催化化学气相沉积在具有三维开放网络结构的烧结8μm-Ni金属纤维上沉积碳的方法,制备了以金属Ni纤维网络为集流极、沉积碳为离子存储库的薄层大面积自支撑C/Ni-fiber复合电极材料.用扫描电子显微... 以甲烷、乙烯、乙醇和正丁醇为碳源,通过催化化学气相沉积在具有三维开放网络结构的烧结8μm-Ni金属纤维上沉积碳的方法,制备了以金属Ni纤维网络为集流极、沉积碳为离子存储库的薄层大面积自支撑C/Ni-fiber复合电极材料.用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重分析(TGA)、X射线衍射(XRD)、N_2-吸脱附等温线和循环伏安与电化学阻抗谱对电极材料进行了表征,并考察了其作为电极的电容脱盐性能.乙烯、甲烷、正丁醇和乙醇为碳源的沉积碳形态分别为鱼骨状碳纳米管(CNTs)、石墨烯面取向与轴平行的CNTs、棒状和蠕虫状碳纳米纤维(CNFs).C/Ni-fiber复合电极材料对NaCl的电吸附容量顺序为:乙烯>正丁醇>甲烷>乙醇,这与复合电极的电化学特性、孔结构和碳的纳米结构相关.在1.2 V的工作电压下,以乙烯为碳源制备的C/Ni-fiber复合电极材料对水溶液中NaCl(100 mg·L^(-1))的电吸附容量达159μmol·g^(-1). 展开更多
关键词 碳纳米管 碳纤维 金属纤维 化学气相沉积 自支撑电极 电容脱离子
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双离子液体基多孔炭的制备与电化学性能 被引量:2
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作者 程时富 胡皓 +3 位作者 陈必华 吴海虹 高国华 何鸣元 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期1048-1057,共10页
以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(T... 以质子型离子液体1-氢-3-乙烯基咪唑硫酸氢盐(HVImHSO 4)为主炭源,以1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐(BMImPF 6)为助剂,在氮气气氛、1000℃下一步炭化得到氮、磷、硫共掺杂多孔炭.通过N 2吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、热重分析(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对多孔炭进行了分析表征.结果表明,多孔炭的孔结构以微孔为主,最高比表面积可达1111 m 2/g,其微晶结构中无定形碳和石墨化碳并存;多孔炭中的氮主要以季氮(N-Q)、吡咯氮(N-5)和吡啶氮(N-6)的形式存在,磷以磷-氧(N—O—P)键合形式为主,硫主要以噻吩硫(C—S—C)为主.在6 mol/L KOH溶液、三电极体系中,多孔炭在0.5 A/g电流密度下的比电容为138 F/g;在10 A/g电流密度下的比电容为100 F/g;在2 A/g电流密度下循环充放电10000次,其比电容保持率为95.8%,显示出良好的电化学性能. 展开更多
关键词 离子液体 一步炭化 氮、磷、硫共掺杂 比电容 保持率
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CO_(2)参与电化学构筑C—N键制备重要化学品
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作者 王茹涵 贾顺涵 +2 位作者 吴丽敏 孙晓甫 韩布兴 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期202-212,共11页
CO_(2)是主要的温室气体,同时也是重要的C1资源.通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、生物合成及医药等领域应用广泛.近年来,随着碳中和与绿色化学理念的不断深化,电化学构筑C—N键的策略也因其环保、低碳、简单及绿色等优势而受到关注... CO_(2)是主要的温室气体,同时也是重要的C1资源.通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、生物合成及医药等领域应用广泛.近年来,随着碳中和与绿色化学理念的不断深化,电化学构筑C—N键的策略也因其环保、低碳、简单及绿色等优势而受到关注.同时,由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题,重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重.本文归纳了CO_(2)参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展;从催化体系构建、反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、酰胺和胺进行了综述;最后针对目前研究中面临的挑战,对这一领域的未来发展进行了展望. 展开更多
关键词 CO_(2)还原 电催化 C—N耦合 绿色化学
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HPPO体系中的溶剂甲醇制丙烯反应的研究
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作者 丁超俊 刘月明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1400-1408,共9页
过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶... 过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶剂甲醇中的主要杂质(乙醇、1,2-丙二醇(PG)和丙二醇甲醚(MME))对MTP反应的影响。实验结果表明,磷改性失活TS-1分子筛在MTP反应中显示出良好的催化性能,在反应温度为450℃、m(甲醇)∶m(H_(2)O)=1∶1、质量空速为3.00 h^(-1)时,丙烯选择性可达30.52%;当乙醇含量(基于甲醇和乙醇的质量)从0增加到5%(w)时,丙烯选择性变化不大,乙烯选择性上升0.80百分点,甲烷选择性下降3.40百分点;当PG含量(基于甲醇和PG的质量)从0增加到3%(w)时,丙烯选择性和乙烯选择性分别下降3.98百分点和0.75百分点;当MME含量(基于甲醇和MME的质量)从0增加到1%(w)时,丙烯选择性下降3.05百分点,乙烯选择性上升3.16百分点;溶剂甲醇中杂质的总含量(基于有机化合物的总质量)低于9%(w)时,甲醇转化率仍保持100%,丙烯选择性下降2.76百分点,C_(2)^(=)~C_(5)^(=)的总选择性仍保持在70%左右。HPPO体系溶剂甲醇用于MTP反应是可行的,这为溶剂甲醇的再利用提供了新途径。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 环氧丙烷 溶剂甲醇 催化剂 失活TS-1分子筛
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Hβ沸石催化合成缩醛(酮) 被引量:37
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作者 梁学正 于心玉 +3 位作者 彭惠琦 高珊 杨建国 何鸣元 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第11期1083-1085,共3页
以Hβ沸石为催化剂,研究了环己酮、丁酮、丙酮、丙醛、丁醛、异丁醛、戊醛、异戊醛、正辛醛、苯甲醛十种醛(酮)与乙二醇的缩合反应。系统考察了反应时间、醛(酮)与醇的配比、Hβ沸石的用量及催化剂重复使用等因素对缩合反应的影响,优化... 以Hβ沸石为催化剂,研究了环己酮、丁酮、丙酮、丙醛、丁醛、异丁醛、戊醛、异戊醛、正辛醛、苯甲醛十种醛(酮)与乙二醇的缩合反应。系统考察了反应时间、醛(酮)与醇的配比、Hβ沸石的用量及催化剂重复使用等因素对缩合反应的影响,优化了反应条件。实验结果表明,在醛(酮)与乙二醇摩尔比为1∶1.2、催化剂用量(0.1m ol醛(酮))为0.2g、反应时间2h的条件下,大多数醛(酮)转化率可达90%以上,缩醛(酮)选择性可达98%以上。证明Hβ沸石对该缩合反应有较高的催化活性和选择性。 展开更多
关键词 Β沸石 乙二醇 合成 催化剂 缩醛 缩酮
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质子酸改性高岭土催化合成缩醛(酮) 被引量:9
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作者 赵月昌 刘玲 +2 位作者 甘俊 刘彩华 杨建国 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期935-939,共5页
以质子酸改性高岭土为催化剂催化环己酮与乙二醇缩合反应合成缩酮。考察了反应时间、原料配比、催化剂用量等因素对缩合反应的影响,得到了适宜的反应条件:催化剂用量(以1mol环己酮计)为0.75g,n(环己酮)∶n(乙二醇)=1∶1.5,反应时间70mi... 以质子酸改性高岭土为催化剂催化环己酮与乙二醇缩合反应合成缩酮。考察了反应时间、原料配比、催化剂用量等因素对缩合反应的影响,得到了适宜的反应条件:催化剂用量(以1mol环己酮计)为0.75g,n(环己酮)∶n(乙二醇)=1∶1.5,反应时间70min。在此条件下,环己酮的转化率为99.9%,产物环己酮乙二醇缩酮的选择性为100.0%。在优化的反应条件下,研究了不同的醛(酮)与乙二醇的缩合反应。实验结果表明,质子酸改性高岭土对醛(酮)与乙二醇的缩合反应具有良好的催化性能,醛(酮)的转化率在91.6%以上,对应产物的选择性在98.2%以上。 展开更多
关键词 高岭土 酸改性 缩醛 缩酮 环己酮乙二醇缩酮 催化 环已酮 乙二醇
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离子液体体系中离子型锰卟啉对苯乙烯的催化氧化 被引量:11
15
作者 刘晔 张红娇 +3 位作者 吴海虹 刘秀丽 蔡月琴 路勇 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第8期1523-1527,共5页
以单氧给体乙酰碘苯[PhI(OAc)2]为氧源,在无需轴向配体和有机溶剂的参与下,离子型锰卟啉[MnⅢ(BF4)T(N-M e-4-Py)P][BF4]4和离子液体[BMIM]BF4组成的多元离子液体体系,在温和的反应条件下对苯乙烯的催化氧化表现出较高的活性(87%)和环... 以单氧给体乙酰碘苯[PhI(OAc)2]为氧源,在无需轴向配体和有机溶剂的参与下,离子型锰卟啉[MnⅢ(BF4)T(N-M e-4-Py)P][BF4]4和离子液体[BMIM]BF4组成的多元离子液体体系,在温和的反应条件下对苯乙烯的催化氧化表现出较高的活性(87%)和环氧苯乙烷选择性(90%),并且有较好的底物普适性.构筑的锰卟啉多元离子液体体系可以一定程度上抑制卟啉聚合和氧化降解等反应. 展开更多
关键词 卟啉 离子液体 苯乙烯 催化氧化
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CO_2在铜电极上的电还原行为 被引量:11
16
作者 张丽 罗仪文 +2 位作者 钮东方 肖丽平 陆嘉星 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1660-1662,共3页
The electrochemical reduction of CO2 on copper electrode was investigated in acetonitrile(MeCN),dimethyl formamide(DMF)and dimethyl sulfoxide(DMSO)containing 0.1 mol/L tetraethylammonium bromioe(TEABr)by cyclic voltam... The electrochemical reduction of CO2 on copper electrode was investigated in acetonitrile(MeCN),dimethyl formamide(DMF)and dimethyl sulfoxide(DMSO)containing 0.1 mol/L tetraethylammonium bromioe(TEABr)by cyclic voltammetry and chronocoulometry at 298 K and under atmospheric pressure.There were obviously irreversible one-electron reduction peaks after saturated with CO2 on copper electrode in three solvents,which generated anion radical of CO2.The influence of scan rate was also studied by cyclic voltammetry.The diffusion coefficients of CO2 in MeCN,DMF and DMSO were 8.981×10-6,1.019×10-6 and 1.032×10-6 cm2/s and the transfer coefficients were 0.064,0.042 and 0.059,respectively.These results show that the electroreduction of CO2 was an irreversible diffusion controlled process. 展开更多
关键词 CO2 铜电极 循环伏安法 计时电量法
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异辛烷蒸汽重整制氢的研究 Ⅱ.抗硫中毒Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂的程序升温还原表征 被引量:7
17
作者 薛青松 高立达 +2 位作者 陈金春 路勇 何鸣元 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第5期439-444,共6页
利用程序升温还原方法研究了Pt/CeO2/Al2O3催化剂中Pt与CeO2/Al2O3载体间的强相互作用,考察了γ-Al2O3、CeO2/Al2O3载体和Pt/CeO2/Al2O3催化剂焙烧温度、Pt和CeO2负载量对催化剂还原行为的影响。表征结果显示,用800℃焙烧的γ-Al2O3负... 利用程序升温还原方法研究了Pt/CeO2/Al2O3催化剂中Pt与CeO2/Al2O3载体间的强相互作用,考察了γ-Al2O3、CeO2/Al2O3载体和Pt/CeO2/Al2O3催化剂焙烧温度、Pt和CeO2负载量对催化剂还原行为的影响。表征结果显示,用800℃焙烧的γ-Al2O3负载质量分数15%的CeO2,再在450℃焙烧后制备的CeO2/Al2O3载体的CeO2还原活性最好,以该载体负载质量分数0.8%的Pt,再在600℃焙烧后制备的Pt/CeO2/Al2O3催化剂为最优化催化剂。该催化剂中Pt-CeO2间形成较强的相互作用,Pt分散性好,从而显著促进表面CeO2的还原及Pt-Ce-Al三者间形成较好的协同作用。在异辛烷蒸汽重整反应中,这种协同作用可能对有机硫快速转化生成H2S有促进作用,从而抑制硫物种在催化剂表面的沉积。 展开更多
关键词 程序升温还原 氧化铈 氧化铝 抗硫中毒催化剂 异辛烷 蒸汽重整 制氢
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基于碳纳米管的超级电容器研究进展 被引量:20
18
作者 章仁毅 张小燕 +2 位作者 樊华军 何品刚 方禹之 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第5期489-499,共11页
综述了基于碳纳米管及其复合材料作超级电容器的电极材料的研究现状,通过对碳纳米管的改性或与其它材料复合,能有效地提高电容器的电容特性。总结了近几年来在开发超级电容器电极材料领域中对碳纳米管的活化和提高碳纳米管的分散性技术... 综述了基于碳纳米管及其复合材料作超级电容器的电极材料的研究现状,通过对碳纳米管的改性或与其它材料复合,能有效地提高电容器的电容特性。总结了近几年来在开发超级电容器电极材料领域中对碳纳米管的活化和提高碳纳米管的分散性技术、碳纳米管与过渡金属氧化物复合材料、碳纳米管与导电聚合物复合材料以及碳纳米管与石墨烯复合材料研究的进展。 展开更多
关键词 碳纳米管 超级电容器 复合材料
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计时电量法求NiCl_2(bpy)_3在DMF中的扩散系数和速率常数 被引量:9
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作者 赵鹏 方慧珏 +2 位作者 薛腾 亓西敏 陆嘉星 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第11期1235-1239,共5页
讨论了NiCl2(bpy)3(bpy:2,2-联吡啶)在DMF中的电化学行为.控制电位使电极过程处于扩散控制下,采用计时电量法求得了29℃时NiCl2(bpy)3在DMF中的扩散系数为5.99×10-6cm2·s-1,不同温度下的扩散系数随温度升高而增大.选择合适的... 讨论了NiCl2(bpy)3(bpy:2,2-联吡啶)在DMF中的电化学行为.控制电位使电极过程处于扩散控制下,采用计时电量法求得了29℃时NiCl2(bpy)3在DMF中的扩散系数为5.99×10-6cm2·s-1,不同温度下的扩散系数随温度升高而增大.选择合适的电极电位,使电极过程处于扩散和电化学混合控制下,采用计时电量法求得了不同电极电位下的反应速率常数kf,以及不同温度下的标准速率常数k0,求得了表观活化能为14.4kJ·mol-1. 展开更多
关键词 镍配合物 计时电量 速率常数 扩散系数 活化能
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异辛烷蒸汽重整制氢的研究——Ⅰ.抗硫中毒的Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂的制备及其反应性能 被引量:6
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作者 薛青松 高立达 +2 位作者 陈金春 路勇 何鸣元 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期12-16,共5页
用初湿浸渍法制备了Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂,在异辛烷中加入噻吩硫(硫含量300μg/g),考察了反应条件和催化剂制备条件对异辛烷蒸汽重整反应的影响。实验结果表明,优化的反应条件为:反应温度800℃、水与原料中碳的摩尔比5.3、异辛烷的重... 用初湿浸渍法制备了Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂,在异辛烷中加入噻吩硫(硫含量300μg/g),考察了反应条件和催化剂制备条件对异辛烷蒸汽重整反应的影响。实验结果表明,优化的反应条件为:反应温度800℃、水与原料中碳的摩尔比5.3、异辛烷的重时空速1.0h^(-1);优化的催化剂制备条件为:在γ-Al_2O_3上先负载CeO_2并于450℃焙烧,然后再负载Pt并于600℃焙烧,其中CeO_2和Pt的负载量(质量分数)分别为15%和0.8%。在优化制备条件下制得的Pt/CeO_2/Al_2O_3催化剂对异辛烷蒸汽重整反应具有很好的抗硫中毒性能、活性和稳定性。该催化剂在优化反应条件下进行了100h实验,异辛烷转化率在反应前40h接近100.0%,之后略有下降并稳定在95.0%以上,产物中H_2的摩尔分数约为75.0%、CH_4的摩尔分数约为1.0%。 展开更多
关键词 氧化铝 异辛烷 蒸汽重整 抗硫中毒 制氢 燃料电池
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