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B改性CuZnAlO_x催化剂对甲醇水蒸气重整制氢性能的研究 被引量：11
1
作者 卢培静 蔡夫锋 +2 位作者 张军 刘予宇 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期791-798,I0002,共9页
采用共沉淀法制备CuZnAlOx(CZA)催化剂,通过浸渍法得到一系列不同硼(B)负载量的yB/CZA(y=0.28%、0.38%、0.73%、0.89%和4.10%,质量分数)催化剂,并将其用于甲醇水蒸气重整制氢反应。此外,为探究催化剂的构效关系,采用ICP、BET、SEM、N2O... 采用共沉淀法制备CuZnAlOx(CZA)催化剂,通过浸渍法得到一系列不同硼(B)负载量的yB/CZA(y=0.28%、0.38%、0.73%、0.89%和4.10%,质量分数)催化剂,并将其用于甲醇水蒸气重整制氢反应。此外,为探究催化剂的构效关系,采用ICP、BET、SEM、N2O化学吸附、TEM、XRD、H2-TPR和XPS等手段对催化剂进行表征。结果表明,B引入主要影响催化剂的Cu分散性、还原性及Cu-B间相互作用,进而影响甲醇水蒸气重整制氢性能。其中,0.38B/CZA催化剂获得最高催化活性,这与其具有较高的Cu分散性与较强的Cu-B相互作用力有关;在反应温度为250℃,n(H2O):n(CH3OH)=3,空速为9000mL/(g·h)时,CH3OH转化率达到93%,CO选择性仅有0.3%,且反应102h后仍未失活。 展开更多
关键词 硼 CuZnAlOx催化剂 甲醇水蒸气重整 氢气
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基于伪随机二进制序列的阻抗谱快速重构及其在电化学能源领域的应用 被引量：3
2
作者 李伟恒 黄秋安 +2 位作者 杨维明 杨昌平 张久俊 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期370-388,共19页
阻抗谱的应用范围越来越广,其传统测试方法耗时长的问题也日益突出.提高阻抗谱测量速度的各种尝试中,合成宽带激励信号和设计高效率估计算法被认为是最具潜力的解决方案,由于伪随机二进制序列(pseudo-random binary sequence,PRBS)具有... 阻抗谱的应用范围越来越广,其传统测试方法耗时长的问题也日益突出.提高阻抗谱测量速度的各种尝试中,合成宽带激励信号和设计高效率估计算法被认为是最具潜力的解决方案,由于伪随机二进制序列(pseudo-random binary sequence,PRBS)具有功率谱平坦和易生成等优点,它在阻抗谱快速测试中具有独特优势.本文综述了快速阻抗谱测试中三个核心问题:PRBS信号类型、不同快速算法及其在电化学能源领域的典型应用.对于PRBS信号类型,即最大长度序列信号、混合PRBS、离散区间二进制序列和正交PRBS,本文讨论了它们各自的特点和应用范围;对于不同的PRBS激励信号的快速算法,即离散傅里叶变换/快速傅里叶变换、小波变换、快速m序列变换、基于系统辨识的参数估计算法以及这些算法各自的特点和应用范围,本文进行了深入的分析;对于PRBS阻抗谱快速测量的应用,本文以铅酸电池、锂离子电池、质子交换膜燃料电池和超级电容器等电化学能源为例,验证了其应用的可行性.为促进技术的进一步完善,本文总结和分析了PRBS阻抗谱快速测量存在的挑战,并提出了克服这些挑战所必需的未来研究方略. 展开更多
关键词 阻抗谱 快速测量 伪随机二进制序列 估计算法 电化学能源
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电化学阻抗谱弛豫时间分布基础 被引量：19
3
作者 王佳 黄秋安 +3 位作者 李伟恒 王娟 庄全超 张久俊 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第5期607-627,共21页
电化学阻抗谱(EIS)是一种高效的原位/非原位电化学表征技术,已在电化学能源领域得到广泛应用,如用于锂离子电池、超级电容器、燃料电池等材料及器件性能的诊断和优化.弛豫时间分布(DRT)是一种不依赖于研究对象先验知识的EIS解析技术,可... 电化学阻抗谱(EIS)是一种高效的原位/非原位电化学表征技术,已在电化学能源领域得到广泛应用,如用于锂离子电池、超级电容器、燃料电池等材料及器件性能的诊断和优化.弛豫时间分布(DRT)是一种不依赖于研究对象先验知识的EIS解析技术,可用于分离和解析EIS中高度重叠的物理化学过程.为了促进DRT解析技术的应用和推广,本文详细阐述了如下问题:1)DRT解析原理、实现算法及重要扩展;2)典型电路基元的DRT解析分析;3)DRT的具体实现及在电化学能源中的典型应用举例;4)DRT解析技术研究进展、存在问题及发展趋势. 展开更多
关键词 电化学阻抗谱 弛豫时间分布 微分电容分布 扩散时间分布 特征时间常数 锂电池 超级电容器 燃料电池
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国际比较视角的中国绿色增长进程与对策 被引量：7
4
作者 李维明 高世楫 许杰 《改革》 CSSCI 北大核心 2018年第12期27-41,共15页
根据经合组织绿色增长分析框架和测度指标,对中国在全球绿色增长中的相对进程进行了系统评估。结果表明:中国在提升资源环境生产率方面取得积极进展,但仍需深入挖潜;现行政策尚不足以应对"挤压式"发展背景下所累积形成的高污... 根据经合组织绿色增长分析框架和测度指标,对中国在全球绿色增长中的相对进程进行了系统评估。结果表明:中国在提升资源环境生产率方面取得积极进展,但仍需深入挖潜;现行政策尚不足以应对"挤压式"发展背景下所累积形成的高污染负荷,必须充分依靠更广泛的政策工具。未来中国更进一步的发展在较大程度上取决于其能否将环境因素真正融入不同层面的政府决策和不同领域的政策制定中,并确保产业与环境政策目标相统一。从长远来看,加快提升绿色全要素生产率,对于实现中国经济可持续发展和环境持续改善双重目标至关重要。 展开更多
关键词 中国绿色增长进程 OECD绿色增长指标 绿色全要素生产率 环境监管
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基于碳纳米管纤维生长锌钴双金属氧化物纳米线森林的高能量纤维状超级电容器（英文） 被引量：7
5
作者 杨钊 杨禹 +3 位作者 吕春祥 张永毅 张骁骅 刘予宇 《新型炭材料》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期559-568,共10页
随着可穿戴电子器件的发展,新型纤维状超级电容器逐渐成为最新一代储能器件。然而,纤维状超级电容器较低的电导率和较小的比电容限制了其在高能量密度器件中的应用。本工作采用水热法在碳纳米管纤维表面生长锌钴双金属氧化物纳米线森林... 随着可穿戴电子器件的发展,新型纤维状超级电容器逐渐成为最新一代储能器件。然而,纤维状超级电容器较低的电导率和较小的比电容限制了其在高能量密度器件中的应用。本工作采用水热法在碳纳米管纤维表面生长锌钴双金属氧化物纳米线森林设计高能量纤维状超级电容器,利用锌钴双金属氧化物和碳纳米管纤维的协同效应显著提高复合纤维的电化学性能。使用聚氯乙烯薄膜和聚乙烯醇/氯化锂凝胶电解质与复合纤维组装全固态纤维状对称超级电容器,并测试其电化学性能。组装的复合纤维比电容达到112.67 mF·cm^-2,功率密度0.45 mw·cm^-2时的能量密度为12.68μwh·cm^-2。复合纤维有较好的循环稳定性,以1 mA·cm^-2的电流密度进行10 000次循环,其电容保持率为90.63%。此外,在几种不同弯曲角度下,循环伏安曲线的变化可以忽略不计,说明复合纤维具有良好的柔韧性和力学稳定性。全固态纤维状超级电容器的优异性能为便携式和可穿戴电子产品的发展提供了新的机遇。 展开更多
关键词 碳纳米管纤维 锌钴双金属氧化物 纳米线森林 纤维状超级电容器
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水溶液中二氧化碳电还原技术的发展现状、挑战及对策 被引量：8
6
作者 张旭锐 邵晓琳 +2 位作者 易金 刘予宇 张久俊 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期413-425,共13页
二氧化碳(CO2)电化学还原利用CO2生产低碳燃料,能够实现可再生能源存储同时降低温室气体排放对环境的负面影响,因而成为了近年里一个甚受瞩目的研究与开发热点.尽管以往科学家关于催化剂活性、产物选择性以及反应机理的基础研究已做了... 二氧化碳(CO2)电化学还原利用CO2生产低碳燃料,能够实现可再生能源存储同时降低温室气体排放对环境的负面影响,因而成为了近年里一个甚受瞩目的研究与开发热点.尽管以往科学家关于催化剂活性、产物选择性以及反应机理的基础研究已做了广泛的报道,但对催化稳定性和电化学反应器系统的设计及实用性方面还未给予充分重视.本文针对影响低温水溶液中二氧化碳电化学还原技术实用化的上述两个重要因素,从技术应用需求角度出发,在概述发展现状基础上,总结归纳了主要存在的技术挑战,对未来研究方向提出了建议性对策. 展开更多
关键词 二氧化碳还原 电催化 低温 现状与挑战 对策建议
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宏观均相多孔电极电化学阻抗谱基础 被引量：1
7
作者 李响 黄秋安 +6 位作者 李伟恒 白玉轩 王佳 刘杨 赵玉峰 王娟 张久俊 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期467-497,共31页
电化学阻抗谱可用于诊断多孔电极内电荷转移反应,即界面电荷集聚和电荷传导,以及反应物质输运。本文采用复相量方法,在同态假设条件下,重新推演多孔电极阻抗谱模型,厘清传统多孔电极阻抗谱模型中的模糊性表述。(1)定义多孔电极表征输入... 电化学阻抗谱可用于诊断多孔电极内电荷转移反应,即界面电荷集聚和电荷传导,以及反应物质输运。本文采用复相量方法,在同态假设条件下,重新推演多孔电极阻抗谱模型,厘清传统多孔电极阻抗谱模型中的模糊性表述。(1)定义多孔电极表征输入参数,包括电极基体电子电导率σ_(1)、电解质离子电导率σ_(2)、界面电荷传递电导率g_(ct)、单位面积界面电容C、固相扩散系数D、速度常数k、电极厚度d、特征孔深L_(p)和单位体积表面积S_(c);(2)解析阻抗谱特征输出参数,包括场扩散常数K,特征频率ω_(0)、ω_(1)、ω_(2)、ω_(3)和ω_(max),它们分别相关于界面传导反应、有限场扩散、氧化还原反应、孔内扩散和最小特征孔尺寸,以及分别对应于从传导到扩散和从扩散到饱和的转折频率fk1和f_(k2);(3)当参数X和Z同时变化时(X=σ_(1)和Z=d,S_(c),L_(p),C,g_(ct),D,k),通过阻抗谱特征参数的演变规律,分析了电荷转移反应中X和Ζ参数耦合竞争;(4)为深入分析电荷转移反应中参数X和Z的耦合竞争,引入了分叉频率f_(XZ)和f_(ZX)。f_(XZ)和f_(ZX)所处位置可以用于表征参数X和Z影响电荷转移反应的深度和广度。当分叉频率f_(XZ)和f_(ZX)不存在时,表明电荷转移反应中参数X和Z在全频率范围内存在耦合竞争。总之,借助于特征频率和分叉频率,本文一方面研究了动力学参数和微观结构参数对多孔电极中电荷转移反应的影响,另一方面分析谱图的变化及其背后的阻抗谱特征演化规律。本文研究结果可为阻抗谱的系统仿真和辨识提供理论基础,可为多孔电极内电荷转移反应的竞争分析提供技术支撑,还可为电化学储能系统的优化设计提供诊断工具。 展开更多
关键词 多孔电极 电荷转移反应 电化学阻抗谱 特征频率 分叉频率
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离子嵌入电化学反应机理的理解及性能预测:从晶体场理论到配位场理论 被引量：7
8
作者 王达 周航 +10 位作者 焦遥 王佳民 施维 蒲博伟 李铭清 宁芳华 任元 喻嘉 李亚捷 李彪 施思齐 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期409-433,共25页
配位场理论融合了晶体场的静电作用和分子轨道的共价作用于1952年首次被提出,是解析热力学、地质矿物学和电化学系统中的结构畸变、热力学性质和磁性等物理/化学问题的基础。其中对于近年来快速发展的单价/多价金属离子电池领域,其电极... 配位场理论融合了晶体场的静电作用和分子轨道的共价作用于1952年首次被提出,是解析热力学、地质矿物学和电化学系统中的结构畸变、热力学性质和磁性等物理/化学问题的基础。其中对于近年来快速发展的单价/多价金属离子电池领域,其电极材料通常是含有d电子的过渡金属化合物,目前仍普遍存在对具有不同配位场过渡金属电极材料中离子脱嵌电压、比容量以及相结构稳定等微观结构/电荷转移性能调控机理认识的不足。本文从配位场理论方法出发并结合可直接计算电子分布及占据特性的第一性原理计算方法,对离子脱嵌电化学过程中决定电压的费米能级计算模型、衡量相结构稳定性的晶体场稳定化能计算公式、调控阴离子氧化还原活性的理论模型等进行了严格的推导。在此基础上,提出针对刚性带体系的电压调控和含不同周期过渡金属材料相结构稳定性预测等一系列电极能量密度/相稳定性改进策略,并成功设计出无过渡金属Li(Na)BCF_(2)/Li(Na)B_(2)C_(2)F_(2)正极及嵌入式反应无锂MX_(2)正极两种新型电极材料。本工作拓展了配位场理论在离子嵌入电化学中的应用,为从电子的能带调控角度设计高能量密度嵌入式电极材料提供了新思路。 展开更多
关键词 晶体场理论 配位场理论 阴离子氧化还原活性 费米能级 电子结构调控
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烷基链长度对酰亚胺基负极材料的性能影响
9
作者 刘欢 关士友 《广西大学学报（自然科学版）》 CAS 北大核心 2020年第3期606-612,共7页
近年来,有机电极材料由于其质轻、成本低、来源丰富,更重要的是可以通过分子机构设计来调控电极材料的氧化还原电位和可逆的锂离子嵌入和脱出反应,受到研究者们的广泛关注。将带有电化学活性位点的小分子有机羰基化合物通过聚合形成稳... 近年来,有机电极材料由于其质轻、成本低、来源丰富,更重要的是可以通过分子机构设计来调控电极材料的氧化还原电位和可逆的锂离子嵌入和脱出反应,受到研究者们的广泛关注。将带有电化学活性位点的小分子有机羰基化合物通过聚合形成稳定大分子,可以避免溶解问题并且具有氧化还原反应活性,从而提高电极材料循环性能。从分子结构设计出发,以3,3′,4,4′-二苯酮四酸二酐(BTDA)为酸酐,分别与三种不同烷基链长度的脂肪族二胺乙二胺、1,6-己二胺和1,8-辛二胺合成得到带有不同数量—CH 2—的BTDA基酰亚胺材料,研究了烷基链长度对BTDA基酰亚胺材料作为锂离子负极材料的电化学性能的影响。通过较短烷基链长度的二胺得到的酰亚胺材料具有更高的比容量,并且具有更稳定的循环性能。 展开更多
关键词 烷基链长度 芳香酰亚胺 负极材料 锂离子电池
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