茂金属催化线性α-烯烃聚合获取高分子量产物研究进展 被引量：1

1

作者 刘俊杰 吴建民 +2 位作者 孙启文 王建成 孙燕 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1309-1322,共14页

相比传统Ziggler-Natta催化剂和Lewis酸催化剂,茂金属催化剂具备活性高、产物分子量高、分布单一和环境友好等特点。但催化剂的复杂制备过程和无水无氧的反应环境等苛刻要求严重限制其发展。基于此,本文概述了以往研究中催化聚合不同种... 相比传统Ziggler-Natta催化剂和Lewis酸催化剂,茂金属催化剂具备活性高、产物分子量高、分布单一和环境友好等特点。但催化剂的复杂制备过程和无水无氧的反应环境等苛刻要求严重限制其发展。基于此,本文概述了以往研究中催化聚合不同种类线性α-烯烃(LAO)的茂金属催化剂及其反应条件和性能表现,从催化剂的空间结构、催化剂的电子结构、助催化剂的影响等方面详细分析了造成不同性能表现的主要原因,如空间位阻、β-H占比和整体分子刚性等,并分别提出适合于催化聚合不同种类LAO的茂金属催化剂类型和最佳操作条件。对以有机硼化物为助催化剂的催化聚合LAO的体系构建,后续LAO的催化聚合机理和影响因素研究,以铪为金属活性中心的茂金属催化剂的合成设计进行了展望。旨在为LAO催化聚合获取高分子量产物的茂金属催化剂的开发设计提供理论指导。 展开更多

关键词 茂金属催化剂 线性Α-烯烃 催化聚合 聚合物 高分子量产品

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Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构及其CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能的影响

2

作者 盛海兵 孙燕 孙启文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期32-39,共8页

CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_... CO_(2)加氢制C_(2+)醇(碳原子数大于等于2的醇)是CO_(2)高值化利用及实现“碳达峰、碳中和”的重要途径之一,而催化剂的构建是实现CO_(2)加氢制C_(2+)醇反应具有高活性和稳定性的关键。为研究Mn助剂对KFeCuZn催化剂结构和CO_(2)加氢制C_(2+)醇催化性能(以下简称“催化性能”)的影响,采用共沉淀法制备了不同Mn添加量的KFeCuZnMn_(x)催化剂,通过XRD、XPS、SEM、N_(2)物理吸/脱附、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD对催化剂进行了表征,并在300℃、3 MPa、V(CO_(2)):V(H_(2)):V(Ar)=20:60:10以及反应空速1800 h^(-1)下对KFeCuZnMn_(x)催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,Mn作为结构助剂,适量添加的Mn会与其他金属发生不同程度的金属间相互作用,从而影响催化剂比表面积和颗粒尺寸。Mn同时作为电子助剂,与Fe发生电子转移并形成Fe-Mn-O活性相,影响了催化剂还原性能,有效提高了其催化性能。KFeCuZnMn1.8催化剂具有较好的金属分散性和较大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位,其CO_(2)转化率达到40.1%,总醇选择性达到20.3%,C_(2+)醇在总醇中的占比(质量分数)高达95.6%。因此,通过精确控制Mn添加量,可以有效调控催化剂结构,进而增大C_(2+)醇选择性。 展开更多

关键词 CO_(2)加氢 C_(2+)醇 Mn助剂 结构助剂 电子助剂

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Al助剂含量对CoMn催化剂结构及其合成气制高碳醇催化性能的影响

3

作者 葛浩 孙燕 孙启文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期10-19,37,共11页

通过设计高效的无机金属催化剂提升合成气制醇效率及高碳醇(C_(5+)醇)选择性对可持续化学和能源开发具有重要意义。为研究Al助剂对CoMn催化剂结构和合成气制高碳醇催化性能的影响,采用共沉淀法制备了不同Al掺杂量的CoMnAl催化剂,利用XRD... 通过设计高效的无机金属催化剂提升合成气制醇效率及高碳醇(C_(5+)醇)选择性对可持续化学和能源开发具有重要意义。为研究Al助剂对CoMn催化剂结构和合成气制高碳醇催化性能的影响,采用共沉淀法制备了不同Al掺杂量的CoMnAl催化剂,利用XRD、SEM、EDX、N2吸/脱附、ICP、XPS和CO/H_(2)/NH_(3)-TPD等表征技术对比了Al助剂掺杂后对CoMn催化剂的结构、组成、形貌、化合价态以及表面化学性质等的影响,并在260℃、3.0 MPa、V(CO):V(H_(2)):V(Ar)=80:40:30及反应空速3000 h-1条件下对CoMnAl催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,作为结构助剂时,适量的Al掺杂会与其他金属产生不同程度的金属间相互作用,从而影响催化剂的比表面积和颗粒尺寸;作为电子助剂时,Al与Co发生电子转移并形成Co-Al-O活性相,进而影响催化剂的还原性能和氧缺陷形成,有效提高了催化剂的催化性能。原位FT-IR表征揭示了Al助剂掺杂后CoMnAl(0.3)催化剂的反应路径为醛基插入过程,有效抑制了反应中甲烷的生成,提高了总醇选择性,其总醇选择性达到42%,高碳醇在总醇中占比(物质的量分数)高达48.8%。通过精确调控Al助剂的掺杂量,可以有效调控催化剂的结构和表面氧缺陷,从而提高合成气制醇过程的高碳醇选择性。 展开更多

关键词 合成气 高碳醇 Al助剂 氧缺陷

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CO_(2)加氢甲烷化CoCu/Al_(2)O_(3)催化剂中的Mn助剂效应研究

4

作者 盛海兵 李瑛 孙启文 《现代化工》 北大核心 2025年第5期138-143,共6页

采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作... 采用等体积浸渍法制备了不同Mn掺杂的CoCuMnx/Al_(2)O_(3)催化剂,研究Mn助剂对催化剂的结构及其催化性能的影响。利用XRD、XPS、SEM、BET、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等表征手段对该系列催化剂进行表征。结果表明,Mn不仅起到了结构助剂的作用,分散催化剂中其他金属活性组分,而且催化剂表面的Co和Mn原子之间还存在电子的转移及相互作用。Mn助剂有助于分散金属活性相,增加中强酸和强酸性位点,增加CO_(2)分子的吸附和活化能力,有效提高了催化活性。当Mn摩尔分数为1时,CoCuMn1/Al_(2)O_(3)催化剂在300℃、3 MPa、4800 h^(-1)反应条件下,CO_(2)转化率为46.9%,CO选择性为2.2%,CH_(4)选择性为95.2%,因此,通过精确控制Mn的添加量可以有效调控催化剂结构,进而实现CO_(2)加氢甲烷化的优异催化活性。 展开更多

关键词 CO_(2)加氢 Mn助剂 甲烷化 吸附和活化

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煤间接液化技术及其研究进展 被引量：67

5

作者 孙启文 吴建民 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期1-12,共12页

介绍了煤经合成气间接液化合成液体燃料的原理及典型工艺。综述了煤间接液化技术的发展历程及其最新进展,讨论了国内外煤间接液化技术的工艺流程,重点介绍了煤间接液化过程中的核心问题,主要包括气化炉、费托合成反应器和费托合成催化剂... 介绍了煤经合成气间接液化合成液体燃料的原理及典型工艺。综述了煤间接液化技术的发展历程及其最新进展,讨论了国内外煤间接液化技术的工艺流程,重点介绍了煤间接液化过程中的核心问题,主要包括气化炉、费托合成反应器和费托合成催化剂,分析了煤间接液化的技术经济性以及对煤间接液化的工业应用前景进行了展望。分析表明:具有我国自主知识产权的煤间接液化技术建设100万吨级以上工业化装置在技术上可靠、经济上可行,且100万吨级工业化项目的成功实施将带动我国煤间接液化技术的产业化进程,加快形成具有中国特色的能源转化技术和产业。 展开更多

关键词 煤间接液化 费托合成 反应器 催化剂

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高温固定流化床费托合成技术及其产物加工路线 被引量：8

6

作者 吴建民 孙启文 +3 位作者 董满祥 张宗森 刘继森 孙燕 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S01期12-20,共9页

与采用低温费托合成主产油品技术相比,产品更为多元化和高值化的高温费托合成技术在目前市场环境下显示出非常明显的优势。本文综述了高温费托合成技术的发展历程及其最新进展,重点介绍了高温费托合成过程中的核心问题,主要包括高温费... 与采用低温费托合成主产油品技术相比,产品更为多元化和高值化的高温费托合成技术在目前市场环境下显示出非常明显的优势。本文综述了高温费托合成技术的发展历程及其最新进展,重点介绍了高温费托合成过程中的核心问题,主要包括高温费托合成工艺、固定流化床反应器、费托合成催化剂;介绍了高温费托合成产物分布与特性,讨论了高温费托合成产物的加工路线,并对高温费托合成煤间接液化的工业应用前景和产业化方向进行了展望。结果表明:高温费托合成技术具有产物附加值高、兼顾油品和化学品、技术发展成熟等优势,产物中轻组分含量高、碳数分布较窄、高附加值的α-烯烃含量高;精细化、高端化、差异化加工是实现高温费托合成产物高值化利用的关键。 展开更多

关键词 高温费托合成 煤间接液化 Α-烯烃 固定流化床反应器 催化剂

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助剂对Co/Al_2O_3催化剂浆态床费托合成反应性能影响 被引量：4

7

作者 孙燕 孙启文 +2 位作者 蒋凡凯 张宗森 刘继森 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第11期1336-1340,共5页

考察了ZrO2、Ru或Pt助剂对Co/Al2O3催化剂结构及浆态床费托合成反应性能的影响。实验结果表明,添加ZrO2助剂可阻止或降低难还原铝酸钴的形成、促进催化剂的还原、提高Co/Al2O3催化剂对费托合成反应的催化活性、降低甲烷选择性并提高C5+... 考察了ZrO2、Ru或Pt助剂对Co/Al2O3催化剂结构及浆态床费托合成反应性能的影响。实验结果表明,添加ZrO2助剂可阻止或降低难还原铝酸钴的形成、促进催化剂的还原、提高Co/Al2O3催化剂对费托合成反应的催化活性、降低甲烷选择性并提高C5+烃选择性。H2-TPR表征结果表明,少量Ru或Pt助剂均能降低Co-ZrO2/Al2O3催化剂中钴物种还原温度(Co3O4→CoO和CoO→Co0),提高催化剂的还原度,催化剂呈现出良好的CO加氢反应活性。此外,催化剂组分间浸渍次序对费托合成反应性能有重要影响,载体γ-Al2O3先浸渍Zr组分,可有效抑制难还原化合物形成;Co、Ru组分共浸渍加强了Co和Ru组分密切接触程度,更利于钴物种的还原;Co、Pt组分依次浸渍更利于活性组分的均匀分布,催化剂具有最佳的费托合成反应性能。 展开更多

关键词 CO Γ-AL2O3 催化剂 锆助剂 钌助剂 铂助剂 费托合成 浸渍次序

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连续精馏分离高温费托合成反应水中的含氧有机物 被引量：9

8

作者 杨正伟 孙启文 张宗森 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2014年第10期29-33,40,共6页

根据高温费托合成反应水的组成特点,采用连续精馏塔对反应水进行初分,以脱除大部分水和有机酸,同时,将非酸类含氧有机物提浓,利于后续化学品分离。首先采用NRTL热力学方法对流程进行了模拟,考察了塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对... 根据高温费托合成反应水的组成特点,采用连续精馏塔对反应水进行初分,以脱除大部分水和有机酸,同时,将非酸类含氧有机物提浓,利于后续化学品分离。首先采用NRTL热力学方法对流程进行了模拟,考察了塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对分离结果的影响,得到了最优操作条件,然后采用实验室小型精馏塔对高温费托合成中试副产反应水进行了实验验证。结果表明:塔顶有机物质量分数可提高到75%以上,有机酸质量分数为0;塔釜采出物中非酸有机物质量分数小于0.01%,模拟最优条件为塔板数35块、进料位置为第15块,回流比为4。实验值与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 反应水 精馏 模拟 优化

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焙烧及还原温度对Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂费托合成反应性能的影响 被引量：5

9

作者 孙燕 孙启文 +2 位作者 蒋凡凯 刘继森 张宗森 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期54-58,共5页

采用浸渍法制备了Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,对其进行了BET、XRD和TPR等表征,并在浆态床反应器上考察了焙烧温度和还原温度对催化剂费托合成反应性能的影响。结果表明,焙烧温度过高,容易造成Co物种和载体间的相互作用增强,使部分氧化... 采用浸渍法制备了Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3催化剂,对其进行了BET、XRD和TPR等表征,并在浆态床反应器上考察了焙烧温度和还原温度对催化剂费托合成反应性能的影响。结果表明,焙烧温度过高,容易造成Co物种和载体间的相互作用增强,使部分氧化钴颗粒聚集或烧结,导致催化剂的F-T合成反应活性和C5+烃选择性降低。还原温度较低时,钴物种不能充分还原,CO加氢活性低,甲烷选择性高,重质烃选择性低;还原温度过高,则可能造成活性物种的烧结,反而降低了催化剂的活性和重质烃选择性。在原料气n(H2)/n(CO)=2.0、483 K、2.4 MPa和空速3.6 L/(gcat.h)的条件下,31.08%Co～0.11%Pt～7.16%ZrO2/Al2O3催化剂在673 K焙烧。纯H2下653 K还原后,其费托性能最佳;CO转化率为27.0%,C5+的选择性为83.0%。 展开更多

关键词 Co-Pt-ZrO2/γ-Al2O3 焙烧温度 还原温度 费托合成

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萃取精馏脱高温费托合成C_6馏分中的含氧化合物 被引量：9

10

作者 杨正伟 孙启文 张宗森 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第4期402-407,共6页

采用PRO-Ⅱ模拟平台,选择NRTL热力学方法,以二甲基亚砜、1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基甲酰胺和乙二醇4种溶剂为萃取剂,采用萃取精馏法对高温费托合成C6馏分脱含氧化合物流程进行了模拟,并考察了V(萃取剂)∶V(C6馏分)、塔板数、... 采用PRO-Ⅱ模拟平台,选择NRTL热力学方法,以二甲基亚砜、1-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)、N,N-二甲基甲酰胺和乙二醇4种溶剂为萃取剂,采用萃取精馏法对高温费托合成C6馏分脱含氧化合物流程进行了模拟,并考察了V(萃取剂)∶V(C6馏分)、塔板数、进料位置、回流比等工艺条件对分离结果的影响。模拟结果显示,NMP为最佳萃取剂,最优模拟操作条件为:理论塔板数为30块、进料位置为第15块,回流比为2,溶剂比为2。采用实验室小型精馏塔对高温费托合成C6馏分进行实验验证。实验结果表明,塔顶采出液中的正丙醇+2-丁酮+丁醛的总含量小于0.1%(w),塔釜采出液中1-己烯含量小于0.1%(w),与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 萃取精馏 含氧化合物 C6馏分 过程模拟

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丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应的热力学研究 被引量：8

11

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期20-24,共5页

利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了丙烯二聚反应产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对298K^700K温度下丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应体系的反应热、吉布斯自由能以及反应平衡常数进行了详尽的计算,分析了不同反应步骤的热力学... 利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了丙烯二聚反应产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对298K^700K温度下丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应体系的反应热、吉布斯自由能以及反应平衡常数进行了详尽的计算,分析了不同反应步骤的热力学平衡与限度,对不同反应发生的热力学可能性与顺序进行了判断,考察了反应温度和压力对丙烯二聚反应化学平衡的影响,计算了特定工艺条件下丙烯二聚各反应的平衡转化率。结果表明:丙烯二聚反应是放热反应,低温时反应均能够自发地进行,且能够进行到较高的程度;从热力学上看,低温、高压有利于丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应的进行;除了生成1-己烯外,其它副反应均比生成4-甲基-1-戊烯反应更容易进行;丙烯二聚合成4-甲基-1-戊烯反应适宜的工艺条件为400K^450K,8MPa^15MPa,且在温度428K,压力10MPa下,丙烯二聚各反应的平衡转化率接近于100%。 展开更多

关键词 丙烯二聚 4-甲基-1-戊烯 热力学 平衡常数

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Fe-Co-K/SiO_2催化剂催化F-T合成本征动力学的研究 被引量：4

12

作者 马向东 孙启文 +2 位作者 曹发海 应卫勇 房鼎业 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第6期591-594,共4页

采用浸渍法制备了Fe-Co-K／SiO2催化剂。在等温积分反应器中，在温度518～541K、压力1．00～2．60MPa、进料中n（H2）：n（CO）=1．12～3．23、气态空速3000～4800h^-1的条件下，研究了在Fe-Co-K／SiO2催化剂上的F～T合成本征动力学。F-... 采用浸渍法制备了Fe-Co-K／SiO2催化剂。在等温积分反应器中，在温度518～541K、压力1．00～2．60MPa、进料中n（H2）：n（CO）=1．12～3．23、气态空速3000～4800h^-1的条件下，研究了在Fe-Co-K／SiO2催化剂上的F～T合成本征动力学。F-T合成中CO2的生成量很少，水煤气变换反应可不予考虑，生成烃为主要反应。以CO转化率的计算值和实验值的残差平方和为目标函数，采用Levenberg-Maquardt法对动力学参数进行优化，得到了F-T合成本征动力学模型参数，反应的活化能为78．9kJ／mol。在Fe-Co-K／SiO2催化剂上的F-T合成本征动力学模型的计算值与实验值的平均偏差为8．27％，模型的计算值与实验值符合较好。 展开更多

关键词 F-T合成 本征动力学 铁-钴-钾/二氧化硅催化剂 氢气 一氧化碳

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费托合成反应体系的热力学计算与分析 被引量：3

13

作者 吴建民 孙启文 +2 位作者 高腾飞 岳建平 庞利峰 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期30-34,57,共6页

利用Benson基团贡献法和ABWY法估算了费托合成产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对费托合成反应体系的热力学性质进行了详尽的计算,得到不同反应温度下的反应焓、吉布斯自由能以及反应平衡常数等热力学性质。分析了不同反应步骤... 利用Benson基团贡献法和ABWY法估算了费托合成产物的标准生成焓、标准熵和摩尔定压热容,对费托合成反应体系的热力学性质进行了详尽的计算,得到不同反应温度下的反应焓、吉布斯自由能以及反应平衡常数等热力学性质。分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对反应生成烷烃、烯烃、含氧有机化合物的热力学可能性与生成顺序进行了判断,考察了温度和H2与CO摩尔比对合成气平衡转化率的影响。结果表明:费托合成反应是放热反应,低温时大部分反应在热力学上都能够自发地进行,并运行到很高的程度;高温时(大于635 K)生成烷烃、烯烃、醇及酸的大部分反应在热力学上不能自发进行;随着温度的升高,平衡转化率降低,随着H2与CO摩尔比的增大,平衡转化率升高;且所获的热力学数据对费托合成工艺研究及相关催化剂研发等具有重要的参考价值。 展开更多

关键词 费托合成 热力学分析 吉布斯自由能 平衡常数 限度

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费托合成油品加氢裂化异构化反应的热力学 被引量：3

14

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 庞利峰 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2014年第3期33-38,共6页

利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了费托合成油品的标准摩尔生成焓、标准熵及摩尔定压热容等基础数据,在298—750 K,对费托合成油品加氢裂化异构化反应体系的反应焓、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算;对体系中各反应... 利用Benson基团贡献法和ABWY法计算了费托合成油品的标准摩尔生成焓、标准熵及摩尔定压热容等基础数据,在298—750 K,对费托合成油品加氢裂化异构化反应体系的反应焓、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算;对体系中各反应的热力学可能性与生成顺序进行了判断以及各反应的热力平衡与限度进行了分析。结果表明:费托合成油品加氢裂化异构化反应是放热反应,低温时大部分反应在热力学上均能够自发的进行,且平衡常数均较大,能够进行到较高的程度;从热力学上看,升高温度不利于加氢裂化异构化反应的进行,适宜反应温度的选择应兼顾各种反应的进行;烯烃比烷烃更容易发生加氢裂化异构化反应;所获得的热力学数据可为费托合成油品加氢裂化异构化工艺研究、反应器开发以及新型催化剂研制等提供理论依据。 展开更多

关键词 费托合成油品 加氢裂化异构化 热力学分析 反应限度

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共沸精馏脱高温费托合成C8馏分中的含氧化合物 被引量：9

15

作者 杨正伟 孙启文 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期53-58,共6页

在气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析出高温费托合成C_8馏分所有组分的基础上,以乙醇水溶液为溶剂,采用共沸精馏法对高温费托合成C_8馏分脱含氧化合物。采用PRO-Ⅱ选择NRTL热力学方法对分离过程进行模拟,建立了共沸精馏分离工艺流程,并考察... 在气相色谱-质谱联用(GC-MS)分析出高温费托合成C_8馏分所有组分的基础上,以乙醇水溶液为溶剂,采用共沸精馏法对高温费托合成C_8馏分脱含氧化合物。采用PRO-Ⅱ选择NRTL热力学方法对分离过程进行模拟,建立了共沸精馏分离工艺流程,并考察了共沸剂水含量、理论塔板数、进料位置等工艺条件对共沸精馏塔分离结果的影响,得到了最优操作条件,然后采用实验室小型精馏塔对高温费托合成C_8馏分进行实验验证。结果表明,塔顶采出液中未检测出含氧化合物,塔釜采出液中1-辛烯含量小于0.1%(质量分数),模拟最优条件为:共沸剂水含量为14%(质量分数),溶剂比为1.2∶1,理论塔板数30块、进料位置为第17块。实验与模拟值吻合良好。 展开更多

关键词 费托合成 共沸精馏 含氧化合物 C8馏分 模拟

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钴基费托合成催化剂硫中毒热力学分析 被引量：4

16

作者 吴建民 孙启文 +1 位作者 张宗森 盛斌 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2020年第7期48-52,共5页

基于热力学基础数据和HSC Chemistry计算软件对473-623 K温度范围内钴基费托合成催化剂硫中毒反应的焓变、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算,分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对钴基催化剂硫中毒反应的热力学可能性... 基于热力学基础数据和HSC Chemistry计算软件对473-623 K温度范围内钴基费托合成催化剂硫中毒反应的焓变、吉布斯自由能以及平衡常数等热力学数据进行了计算,分析了不同反应步骤的热力平衡与限度,对钴基催化剂硫中毒反应的热力学可能性与生成顺序进行了判断。结果表明:从热力学角度,钴基催化剂硫中毒均是放热反应,均能够自发进行;对于不同反应,其平衡常数差异很大,对应硫中毒反应发生时,所需H2S和COS的质量分数也不同,对COS的要求更为严格,并获得了H2S和COS的中毒极限,即原料气中的硫化物质量分数应低于10-9级;所获得的热力学基础数据可为抗硫性钴基费托合成催化剂的改性开发提供一定的数据依据和理论指导。 展开更多

关键词 费托合成 钴基催化剂 硫中毒 热力学

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基于枝条形分布器的气固流化床固体浓度分布的冷模研究 被引量：3

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作者 蔡进 李涛 +2 位作者 孙启文 应卫勇 房鼎业 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第1期45-50,共6页

实验在内径0.284m、高度6.000mm的气固流化床冷模装置中进行,采用PC6D型光纤粉体浓度测试仪来检测固体浓度。实验系统由有机玻璃筒体、气体分布器、气体缓冲罐、冷冻干燥机、流量计、光纤测试仪和旋风分离器组成。使用开孔率均为0.5%的... 实验在内径0.284m、高度6.000mm的气固流化床冷模装置中进行,采用PC6D型光纤粉体浓度测试仪来检测固体浓度。实验系统由有机玻璃筒体、气体分布器、气体缓冲罐、冷冻干燥机、流量计、光纤测试仪和旋风分离器组成。使用开孔率均为0.5%的枝条形气体分布器,以直径为154×10-6～180×10-6m、密度为2550kg·m-3的砂子为固体颗粒,压缩空气为流化气体,在静床高为0.6～1.5m,表观气速为0.3～0.6m·s-1的情况下,考察了时均固体浓度在空间的分布。实验结果表明,表观气速的增加会使密相区的固体浓度减小。静床高较小(0.6m和0.9m)时,床层密相区的固体浓度的分布比较简单,随着径向位置的增加而增加,随着轴向位置的增加而减少。静床高较大(1.2m和1.5m)时,床层密相区的固体浓度的分布比较复杂:径向仍然呈现中心稀边壁浓的规律;从轴向来看,整体上满足下浓上稀的分布,但是中间存在波动,床层高度H=0.4～0.8m区域固含率的等值线近似为椭圆。实验结果能够为工业流化床反应器优化设计提供基础数据。 展开更多

关键词 固体浓度 气固流化床 分布器 静床高

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稀土金属氧化物助剂对费托合成Co/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量：3

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作者 孙燕 孙启文 +1 位作者 刘继森 张宗森 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第8期886-891,共6页

在浆态床反应器中考察ZrO2,CeO2,La2O3助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2助剂的添加最有利于提高Co/γ-Al2O3催化剂的活性和石蜡选择性;CeO2助剂的添加有利于提高重质烃产物中的柴油馏分含量;La2O3助剂的... 在浆态床反应器中考察ZrO2,CeO2,La2O3助剂对费托合成Co/γ-Al2O3催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2助剂的添加最有利于提高Co/γ-Al2O3催化剂的活性和石蜡选择性;CeO2助剂的添加有利于提高重质烃产物中的柴油馏分含量;La2O3助剂的添加有利于减弱水煤气变换反应的程度。XRD,TPR,H2-TPD等表征结果显示,稀土金属氧化物助剂的加入改变了Co/γ-Al2O3催化剂的还原温度并可提高还原度,使活性Co组分在催化剂表面保持高分散度,改善H2在催化剂表面的吸附脱附性能。 展开更多

关键词 稀土金属氧化物 费托合成 钴催化剂 浆态床

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高频红外法测定煤制油催化剂中的碳含量 被引量：5

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作者 孙启文 周标 《兵器材料科学与工程》 CAS CSCD 北大核心 2005年第2期60-62,共3页

采用高频红外法在HIR-944型碳硫分析仪上测定煤制油催化剂中的碳含量,研究了助熔剂及氧气流量等测试条件。方法回收率在99％-104％之间,相对标准偏差为3.35％,测定结果满足分析要求。

关键词 催化剂 煤制油 助熔剂 高频 气流量 氧气 碳含量 碳硫分析仪 相对标准偏差 测试条件

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Fe-Co/SiO_2双金属催化剂上费托合成反应的研究 被引量：3

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作者 马向东 曹发海 +2 位作者 孙启文 应卫勇 房鼎业 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第6期15-18,共4页

采用浸渍法制备Fe-Co／SiO2双金属催化剂，考察了不同反应温度、压力、空速下催化剂的反应性能。实验结果表明，在230～300℃的温度范围内，随反应温度升高，催化剂活性提高，甲烷选择性上升，水煤气变换程度逐渐增大，而C2～C4烯烃／... 采用浸渍法制备Fe-Co／SiO2双金属催化剂，考察了不同反应温度、压力、空速下催化剂的反应性能。实验结果表明，在230～300℃的温度范围内，随反应温度升高，催化剂活性提高，甲烷选择性上升，水煤气变换程度逐渐增大，而C2～C4烯烃／烷烃比和C5^＋选择性下降；压力增加有利于反应活性的提高和重质烃的合成，当压力大于1．5MPa，CO的转化率、水煤气变换程度、C5^＋选择性C2～C4烯烃僬烃比变化不太明显；随空速增加，CO转化率下降，产物中低碳烃含量增加，说明高空速不利于重质烃的生成。XRD结果表明反应前催化剂主要成分为CO3O4和Fe2O3，反应后则为FeCo合金。 展开更多

关键词 F-T合成 铁钴双金属催化剂 重质烃

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