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二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展 被引量:9
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作者 周紫璇 杨海艳 +1 位作者 孙予罕 高鹏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期92-104,共13页
化石燃料的利用为人类社会带来了前所未有的繁荣和发展.然而,化石燃料燃烧引起的过量的二氧化碳(CO_(2))排放导致全球气候变化和海洋酸化;而且作为一种有限的资源,化石燃料的消耗将迫使人们寻找其它碳源以维持可持续的发展.利用可再生... 化石燃料的利用为人类社会带来了前所未有的繁荣和发展.然而,化石燃料燃烧引起的过量的二氧化碳(CO_(2))排放导致全球气候变化和海洋酸化;而且作为一种有限的资源,化石燃料的消耗将迫使人们寻找其它碳源以维持可持续的发展.利用可再生能源获取电能分解水制得的绿色氢气(H_(2))与捕集后的CO_(2)反应制成甲醇,不仅能有效利用工业废气中多余的CO_(2),还能获取清洁、可再生的甲醇化学品,该过程的技术核心是开发高效稳定的CO_(2)加氢制甲醇催化剂.本文综合评述了现有研究关注较多的多相催化CO_(2)加氢制甲醇催化剂的反应机理和构效关系,总结了目前多相催化CO_(2)加氢制甲醇催化剂(Cu基催化剂、贵金属与双金属催化剂、氧化物催化剂以及其它新型催化剂)的设计与合成方面的研究进展,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望. 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇合成 反应机理 多相催化
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过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究进展 被引量:4
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作者 华凯敏 刘晓放 +3 位作者 魏百银 张书南 王慧 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期133-148,共16页
有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品... 有限的化石燃料与不断增长的能源需求的矛盾和因温室气体大量排放导致的异常气候变化这两大相关问题引起全世界范围内的关注。二氧化碳(CO_(2))是一种主要的温室气体,同时也是合成燃料和化学品的重要C1资源。利用CO_(2)参与合成化学品能有效减少温室气体的排放。然而,高度氧化、热力学稳定的CO_(2)的化学转化仍然是一较大挑战,需要引入还原剂等参与CO_(2)的化学转化。作为理想的还原剂,氢气(H_(2))可将CO_(2)逆水煤气变换(RWGS)转化为一氧化碳(CO),考虑到有毒CO的繁琐分离和运输,众多研究利用原位生成的CO参与到各种羰基化反应中,既得到了高附加值的化学品,又避免了CO的直接使用。基于此,过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的羰基化反应得到了广泛地关注和研究,实现了CO_(2)/H_(2)参与的烯烃羰基化生成醇、羧酸、胺、醛等产物。同时多相催化的烯烃羰基化的实现为该领域开发了新的催化体系。在烯烃羰基化的基础上,该领域得到了进一步的发展,CO_(2)参与羰基化的反应路径变得更加丰富,如出现了CO_(2)加氢到甲酸(HCOOH),HCOOH到CO的间接生成CO的路径和CO_(2)直接参与羰基化的反应路径,实现了CO_(2)/H_(2)参与的卤代烃、甲醇(MeOH)及其衍生物等的羰基化反应,获得芳醛、乙酸、乙醇等大宗或精细化学品。CO_(2)/H_(2)参与的羰基化研究的快速发展拓展了CO_(2)资源化利用的途径,获得高附加值的大宗或精细化学品,促进了绿色化学的发展。本文主要围绕过渡金属催化CO_(2)/H_(2)参与的多种羰基化生成高附加值化学品的反应,总结了近年来的研究进展,并对该方向的发展做了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 羰基化反应 过渡金属催化 羧酸 乙醇 乙酸
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