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ZSM-5分子筛结构对苯烷基化反应性能影响的数值模拟研究
1
作者 黄静茹 陈佳轩 +4 位作者 张群锋 阮晋 朱来 叶光华 周兴贵 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2024年第7期2544-2555,共12页
以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观... 以ZSM-5分子筛催化苯和乙烯烷基化为体系,建立并验证了一种三维各向异性扩散-反应数学模型,该模型考虑了分子筛形貌、孔结构和扩散各向异性的影响。模拟发现当分子筛颗粒体积和abc轴尺寸保持不变时,改变分子筛形貌并不会显著影响其表观活性,因而该情况下无须调控分子筛形貌;而当分子筛颗粒体积不变时,仅缩短b轴尺寸才能显著降低扩散阻力,提高催化剂表观活性,因而合成ZSM-5分子筛时缩短b轴尺寸最有利于扩散和反应。在分子筛颗粒中引入大孔可显著提高分子筛催化剂利用率和表观活性,保持大孔孔隙率不变时,减小大孔孔径更有利。存在最优大孔孔隙率以平衡扩散阻力和活性材料含量,当分子筛粒径4μm、大孔孔径300 nm时,最优大孔孔隙率0.16,对应最高表观反应速率80.5 mol/(m^(3)·s)。另外,由于分子筛内扩散各向异性的影响,当大孔取向平行于c轴时最有利。结果可为苯和乙烯烷基化ZSM-5分子筛催化剂乃至其他分子筛催化剂的设计优化提供一定的理论指导。 展开更多
关键词 苯烷基化 ZSM-5分子筛 扩散-反应模型 孔道 扩散各向异性 颗粒形貌
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FX-01催化剂上苯与丙烯烷基化反应过程研究(Ⅱ)反应器工况模拟 被引量：4
2
作者 韩明汉 李晓锦 +2 位作者 林世雄 张吉瑞 陈曙 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第3期351-355,共5页
通过对FX-01沸石催化剂上苯与丙烯的烷基化反应中试工况进行模拟,判识了合适的外扩散传质关联式,并计算出外扩散传质阻力,得出了反应过程的控制步骤。固定床鼓泡反应器中烷基化反应过程阻力的大小顺序为:气液膜阻力>液固膜阻力>... 通过对FX-01沸石催化剂上苯与丙烯的烷基化反应中试工况进行模拟,判识了合适的外扩散传质关联式,并计算出外扩散传质阻力,得出了反应过程的控制步骤。固定床鼓泡反应器中烷基化反应过程阻力的大小顺序为:气液膜阻力>液固膜阻力>内扩散阻力与化学反应阻力之和。 展开更多
关键词 沸石 烷基化 外扩散 苯 丙烯 催化剂 异丙苯
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分子筛上苯与烯烃烷基化失活动力学的研究 被引量：4
3
作者 袁兴东 金英杰 +3 位作者 沈健 任杰 周敬来 李国辉 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期253-256,共4页
在改性USY沸石分子筛上对长链烯烃与苯的烷基化失活反应进行了研究 ,考察内扩散阻力和催化剂失活对烷基化反应的影响 ,建立了存在内扩散阻力影响的失活动力学方程 ,通过对实验数据拟合确定了失活动力学参数 :失活级数d =1 2、失活速率常... 在改性USY沸石分子筛上对长链烯烃与苯的烷基化失活反应进行了研究 ,考察内扩散阻力和催化剂失活对烷基化反应的影响 ,建立了存在内扩散阻力影响的失活动力学方程 ,通过对实验数据拟合确定了失活动力学参数 :失活级数d =1 2、失活速率常数kd=4 82 6 5× 10 11exp(- 9 7793× 10 4 /RT)。统计检验结果表明 ,该失活动力学方程能很好地拟合试验数据。用所建失活模型预测了反应温度、催化剂颗粒度及进料时间对催化剂活性、稳定性的影响。 展开更多
关键词 烯烃 分子筛 催化剂 催化剂失活 动力学 烷基化
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长链烯烃与苯烷基化反应动力学的研究 被引量：4
4
作者 袁兴东 金英杰 +3 位作者 沈键 任杰 周敬来 李国辉 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第3期105-106,116,共3页
本文对长链烯烃与苯在磷和镧改性的USY沸石分子筛上的烷基化反应进行了研究 ,考察内扩散阻力对烷基化反应的影响 ,建立了带内扩散阻力的反应动力学方程 ,通过数据拟合确定了动力学参数 ,得到反应动力学模型。并用统计检验检验了动力学... 本文对长链烯烃与苯在磷和镧改性的USY沸石分子筛上的烷基化反应进行了研究 ,考察内扩散阻力对烷基化反应的影响 ,建立了带内扩散阻力的反应动力学方程 ,通过数据拟合确定了动力学参数 ,得到反应动力学模型。并用统计检验检验了动力学方程的可靠性。 展开更多
关键词 长链烯烃 分子筛催化剂 内扩散 数学模型 长链烷基苯 苯 烷基化 反应动力学
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烷基化催化剂Y型沸石固体酸的扩散性能和酸性中心 被引量：8
5
作者 柏子龙 富燕红 +2 位作者 陈绍洲 常可怡 胡祖韶 《华东化工学院学报》 CSCD 1993年第6期696-702,共7页
用IR和TPD方法,研究了长链烯烃与芳烃的烷基化反应的Y型沸石催化剂的酸性对反应的作用。研究表明具有中等强度以上的酸性中心都对反应有贡献。长链烯烃在催化剂上的吸附比苯要强得多。长链烯烃在催化剂上除了吸附活化与苯反应之外,还有... 用IR和TPD方法,研究了长链烯烃与芳烃的烷基化反应的Y型沸石催化剂的酸性对反应的作用。研究表明具有中等强度以上的酸性中心都对反应有贡献。长链烯烃在催化剂上的吸附比苯要强得多。长链烯烃在催化剂上除了吸附活化与苯反应之外,还有生焦的倾向。催化剂上的焦碳积累引起微孔堵塞,反应活性下降,可以从孔分布变化和扩散性能下降中得到解释。 展开更多
关键词 沸石 催化剂 烷基化 酸性 苯 烯烃
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分子筛催化合成甲基叔丁基醚反应宏观动力学 被引量：3
6
作者 袁兴东 周敬来 李国辉 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第5期355-359,共5页
在改性β分子筛液相催化异丁烯与甲醇合成甲基叔丁基醚反应本征动力学的基础上 ,考察了催化剂粒度变化对反应的影响 ,建立了宏观动力学方程。用最小二乘法和数值积分法对动力学试验数据进行拟合 ,得到有效扩散系数Def=1 8× 10 - 8e... 在改性β分子筛液相催化异丁烯与甲醇合成甲基叔丁基醚反应本征动力学的基础上 ,考察了催化剂粒度变化对反应的影响 ,建立了宏观动力学方程。用最小二乘法和数值积分法对动力学试验数据进行拟合 ,得到有效扩散系数Def=1 8× 10 - 8exp[-1914 1/(RT) ] ,并将异丁烯转化率实验值与由宏观动力学方程的计算值相比较。结果表明 ,所建立的宏观动力学方程能很好地描述存在内扩散影响的分子筛液相催化醚化反应过程。 展开更多
关键词 分子筛 宏观动力学 甲基叔丁基醚 内扩散 催化合成
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苯与长链烯烃烷基化固体酸催化反应动力学 被引量：5
7
作者 黄国文 任杰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第3期399-404,共6页
在消除外扩散阻力影响的情况下,进行多种条件下的烷基化固体酸催化反应动力学实验,并分别用4种方法计算了不同条件下烷基化系统的流体密度。通过动力学方程推导和模型参数估值,确定了烷基化反应速率常数及其活化能、有效扩散系数及其活... 在消除外扩散阻力影响的情况下,进行多种条件下的烷基化固体酸催化反应动力学实验,并分别用4种方法计算了不同条件下烷基化系统的流体密度。通过动力学方程推导和模型参数估值,确定了烷基化反应速率常数及其活化能、有效扩散系数及其活化能、催化剂失活速率常数及其活化能等参数。结果表明,所建立的动力学模型具有较高的模拟计算精度,其显著性水平为α=0.01;烷基化反应总体上处于中孔扩散阻力区,Lee-Kesler法是计算所研究反应系统流体密度的较理想方法。随着反应温度的提高,烷基化反应速率常数增大,有效扩散系数降低,催化剂失活速率常数降低,适当提高反应温度有利于提高催化剂的活性稳定性。 展开更多
关键词 烷基化 动力学 流体密度 催化剂失活 内扩散
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多级孔沸石分子筛在芳烃烷基化反应中的研究进展 被引量：1
8
作者 张元春 苗海霞 +2 位作者 王鹏 马静红 李瑞丰 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期1065-1069,1096,共6页
多级孔沸石分子筛不仅具有微孔沸石固有的高水热稳定性和强酸性,且兼具介孔以及大孔材料的传质优势,提高了表面活性位的有效利用率,在多相催化领域表现出良好的催化性能。本文详细阐述了近年来多级孔沸石在芳烃烷基化反应中的研究进展,... 多级孔沸石分子筛不仅具有微孔沸石固有的高水热稳定性和强酸性,且兼具介孔以及大孔材料的传质优势,提高了表面活性位的有效利用率,在多相催化领域表现出良好的催化性能。本文详细阐述了近年来多级孔沸石在芳烃烷基化反应中的研究进展,讨论了多级孔沸石分子筛中介孔的存在对芳烃烷基化特别是其中包含有较大分子参与的烷基化催化反应的促进作用,从分子扩散和可接近性两方面解释了多级孔沸石对催化活性、选择性和稳定性的促进作用。同时指出制备具有高度有序结构的介孔沸石,并深入研究多级孔沸石的酸性,建立沸石酸性能、孔结构与催化性能之间的关联是未来多级孔沸石的研究方向。 展开更多
关键词 多级孔沸石 扩散 可接近性 芳烃烷基化
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基于超临界流体密度的烷基化内扩散影响动力学 被引量：1
9
作者 黄国文 任杰 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第S1期326-328,共3页
利用烷基化反应实验数据和超临界流体密度计算数据,开展了考虑内扩散影响的烷基化反应动力学研究,采用优化计算方法进行模型参数估值,确定了烷基化反应速率常数、有效扩散系数、催化剂失活速率常数。研究结果表明,基于Peng-Robinson(PR... 利用烷基化反应实验数据和超临界流体密度计算数据,开展了考虑内扩散影响的烷基化反应动力学研究,采用优化计算方法进行模型参数估值,确定了烷基化反应速率常数、有效扩散系数、催化剂失活速率常数。研究结果表明,基于Peng-Robinson(PR)方程计算流体密度的动力学模型在显著性水平α=0.01下有较高的实验数据拟合精度和模型可信度,说明该方法是计算超临界流体密度的较好方法。从有效因子大小可以看出,烷基化反应总体上处于中孔扩散阻力区。 展开更多
关键词 固体酸催化剂 烷基化 流体密度 动力学模型 内扩散阻力
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FX-01催化剂上苯与丙烯烷基化反应内扩散过程的研究 被引量：4
10
作者 韩明汉 李晓锦 +2 位作者 林世雄 陈曙 张吉瑞 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第4期245-248,共4页
采用ZLC法测量反应组份在催化剂晶内扩散系数 ,并对ZLC法的数据处理进行了改进。通过试验得到了内扩散有效因子 ,由有效因子计算催化剂粒内扩散系数。比较粒内、晶内及本征反应速率发现 ,对于苯与丙烯烷基化反应过程 ,采用粒径为 3mm的... 采用ZLC法测量反应组份在催化剂晶内扩散系数 ,并对ZLC法的数据处理进行了改进。通过试验得到了内扩散有效因子 ,由有效因子计算催化剂粒内扩散系数。比较粒内、晶内及本征反应速率发现 ,对于苯与丙烯烷基化反应过程 ,采用粒径为 3mm的球形FX -0 1催化剂 ,晶内扩散速率大于本征化学反应速率 ,本征化学反应速率大于粒内扩散速率。 展开更多
关键词 沸石 烷基化 内扩散 催化剂 苯 丙烯
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