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核燃料棒芯块^(235)U丰度检测方法研究
1
作者 胡泽成 侯龙 刘超 《核电子学与探测技术》 CAS 北大核心 2024年第1期139-145,共7页
核燃料棒中UO_(2)芯块的^(235)U丰度检测是保证核反应堆正常运行的重要环节,根据铀样品能谱谱形,通过迭代拟合算法精确选取目标信号的能量范围,减少了测量精度受UO_(2)芯块年龄的影响,扩大了目标信号能量选取范围,基于小波变换法,过滤... 核燃料棒中UO_(2)芯块的^(235)U丰度检测是保证核反应堆正常运行的重要环节,根据铀样品能谱谱形,通过迭代拟合算法精确选取目标信号的能量范围,减少了测量精度受UO_(2)芯块年龄的影响,扩大了目标信号能量选取范围,基于小波变换法,过滤无关频率信号,提高了突变信号的识别精度,进一步提高了检测速度。通过模拟存在异常丰度芯块燃料棒检测验证了方法的可行性。 展开更多
关键词 uo_(2)芯块 ^^(235)U丰度 迭代拟合算法 小波变换
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高温、高压和pH值多种因素作用下蒙脱石层间Cs^(+)/UO_(2)^(2+)水化和扩散行为的分子模拟
2
作者 李楠 王进 +2 位作者 王军霞 孙鸿昊 王丽丽 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期1243-1250,共8页
作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境(高温、高压和pH多种因素作用)下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特... 作为核废物地质处置库缓冲回填材料的主要成分,蒙脱石在特殊环境(高温、高压和pH多种因素作用)下吸附阻滞核素的行为对缓冲回填材料的性能评估至关重要。为从微观分子尺度探究特殊环境下蒙脱石层间核素离子的吸附扩散行为,本文采用蒙特卡罗(MC)和分子动力学(MD)方法,分别研究了Cs^(+)/UO_(2)^(2+)在蒙脱石层间的吸附行为,以及高温、高压和pH值多种因素作用下的水化和扩散动力特征。MC结果表明:蒙脱石层间的Cs^(+)、UO_(2)^(2+)周围分别会形成1层和2层水化壳,且层间水分子与四面体中氧原子之间形成了明显的氢键;当c=1.25 nm时,蒙脱石层间最多可吸附285个水分子。MD结果表明:高温、高压和pH值都会对Cs^(+)、UO_(2)^(2+)的水化和扩散产生影响。常温、常压下pH值分别为11.85、12.15时,Cs^(+)、UO_(2)^(2+)水化壳中的水分子数最多;pH值分别为12.15、11.85时,Cs^(+)、UO_(2)^(2+)的扩散系数最大,分别为5.31×10^(-13)m^(2)/s和1.11×10^(-12)m^(2)/s。与常温、常压相比,高温、高压下Cs^(+)、UO_(2)^(2+)水化壳中的水分子数最多时,pH值分别为7.00、12.15;而Cs^(+)、UO_(2)^(2+)扩散系数最大(1.12×10^(-12)m^(2)/s、1.01×10^(-12)m^(2)/s)时的pH值均为12.15。 展开更多
关键词 ^Cs^(+)/uo_(2)^(2+)-蒙脱石 高温 高压 PH值 吸附 扩散 分子模拟
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U^（++）的能级与UO^（++）_2的电子状态
3
作者 朱正和 殷勇 +2 位作者 谭明亮 傅依备 汪小琳 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 1996年第4期468-470,共3页
用全相对论量子力学方法计算了电子组态为［Ｒｎ］５ｆ２６ｄ１７ｓ１的Ｕ的全部２１４个电子状态的能级，基态为５Ｋ５。设ＵＯ２为线型（Ｒ∞ｈ），Ｕ和Ｏ２均为基态，则ＵＯ２的可能电子状态有３，５，７Σ－ｇ，３，５，７πｇ，…... 用全相对论量子力学方法计算了电子组态为［Ｒｎ］５ｆ２６ｄ１７ｓ１的Ｕ的全部２１４个电子状态的能级，基态为５Ｋ５。设ＵＯ２为线型（Ｒ∞ｈ），Ｕ和Ｏ２均为基态，则ＵＯ２的可能电子状态有３，５，７Σ－ｇ，３，５，７πｇ，…。ＵＯ２的基态不大可能为１Σ＋ｇ。 展开更多
关键词 二氧化铀 离子 铀 电子状态 能级
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离子液体中UO_(2)(CMPO)_(3)(NO_(3))_(2)的组装及CMPO萃取铀的机理 被引量：2
4
作者 吴凯阁 沈兴海 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期136-141,I0002,共7页
离子液体具有独特的物理化学性质,可以参与或影响两亲分子自组装。离子液体介质中的自组装研究所涉及的两亲分子多为有机化合物,而金属配合物在离子液体中的组装鲜有报道。另外,萃取剂正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦(CMPO... 离子液体具有独特的物理化学性质,可以参与或影响两亲分子自组装。离子液体介质中的自组装研究所涉及的两亲分子多为有机化合物,而金属配合物在离子液体中的组装鲜有报道。另外,萃取剂正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦(CMPO)在1-乙基-3-甲基咪唑双三氟甲基磺酰亚胺盐(C_(2)mimNTf^(2))中萃取UO_(2)^(+2)时形成的萃合物结构组成有待深入研究。本工作探究了UO_(2)(CMPO)_(3)(NO_(3))_(2)在C_(2)mimNTf^(2)中的组装行为。原位透射电镜(原位TEM)研究表明:UO_(2)(CMPO)_(3)(NO_(3))_(2)在C_(2)mimNTf^(2)(含70μL水)中形成聚集体,冷冻刻蚀电镜(FF-TEM)显示该聚集体是胶束。此外,研究了CMPO-C_(2)mimNTf^(2)体系萃取UO_(2)^(+2)时形成的萃合物组成。离子色谱结果表明:萃取前后水相中NO^(-)_(3)浓度变化不大,电喷雾质谱(ESI-MS)上均为UO_(2)(CMPO)_(3)(NTf_(2))_(2)的碎片离子峰,这些结果说明:CMPO-C_(2)mimNTf^(2)体系萃取UO_(2)^(+2)时形成的萃合物组成为UO_(2)(CMPO)_(3)(NTf_(2))_(2)而非UO_(2)(CMPO)_(3)(NO_(3))_(2)。这有助于深入了解金属配合物在离子液体中的组装行为,并对理解CMPO-C_(2)mimNTf^(2)体系萃取UO_(2)^(+2)的机理提供了重要参考。 展开更多
关键词 ^uo_(2)^(+2) CMPO 离子液体 胶束 超分子组装
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丙二酸二(2-(2,3-二羟基苯甲酰胺)乙基)酯的合成与螯合性能研究 被引量：1
5
作者 王晓芳 彭汝芳 +2 位作者 金波 张青春 楚士晋 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期115-120,共6页
用2,3-二羟基苯甲酸经羟基保护、酰胺化、酯化和去保护4步反应,生成一种新型的四齿丙二酸二(2-(2,3-二羟基苯甲酰胺)乙基)酯配体。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、核磁共振氢谱(~1H NMR)、核磁共振碳谱(^(13)C ... 用2,3-二羟基苯甲酸经羟基保护、酰胺化、酯化和去保护4步反应,生成一种新型的四齿丙二酸二(2-(2,3-二羟基苯甲酰胺)乙基)酯配体。采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、核磁共振氢谱(~1H NMR)、核磁共振碳谱(^(13)C NMR)和质谱(MS)对其结构进行了表征。在中性pH值条件下,研究了这种配体对铀酰离子的络合能力。结果表明,丙二酸二(2-(2,3-二羟基苯甲酰胺)乙基)酯配体与铀酰离子的螫合常数为23.2。 展开更多
关键词 安全工程 螯合常数 丙二酸二(2-(2 3-二羟基苯甲酰胺)乙基)酯 连续变化法 铀酰离子
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一种新型四齿1,2-HOPO螯合剂的合成、金属配位研究 被引量：1
6
作者 闫镒腾 金波 +1 位作者 彭汝芳 楚士晋 《安全与环境学报》 CAS CSCD 北大核心 2017年第4期1476-1483,共8页
以6-羟基-2-吡啶羧酸为原料,经5步反应合成得到一种新型四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物。通过红外、核磁、质谱对其结构进行了表征。采用电位-光谱结合的方法,测定了四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物与UO2+2、Cu^(2+)、Zn^(2+)和Fe^(... 以6-羟基-2-吡啶羧酸为原料,经5步反应合成得到一种新型四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物。通过红外、核磁、质谱对其结构进行了表征。采用电位-光谱结合的方法,测定了四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物与UO2+2、Cu^(2+)、Zn^(2+)和Fe^(3+)的络合能力。结果表明,四齿β-二酮1,2-羟基吡啶酮衍生物对UO2+2和Fe3+有明显的络合能力,有望成为一种新型铀酰离子促排剂(p UO2=15.4)和铁螯合剂(p Fe=21.22)。 展开更多
关键词 环境工程学 1 2-羟基吡啶酮 铀酰离子 络合
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水溶性N,N-二烷基二甘酰胺酸与U(Ⅵ)的配位化学
7
作者 高成琪 全葳 +7 位作者 杨琪 张燕 杨雅婷 徐超 柳倩 郝轩 杨素亮 田国新 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期325-333,I0002,共10页
研究了两种结构相似小分子配体N,N-二甲基二甘酰胺酸(HDMDGA,HL^(Ⅰ))和N,N-二乙基二甘酰胺酸(HDEDGA,HL^(Ⅱ))与铀酰离子的配位化学。在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中,分别用电位滴定法和吸收光谱滴定法测定了两种配体的质子化常数以及UO_... 研究了两种结构相似小分子配体N,N-二甲基二甘酰胺酸(HDMDGA,HL^(Ⅰ))和N,N-二乙基二甘酰胺酸(HDEDGA,HL^(Ⅱ))与铀酰离子的配位化学。在1.0 mol/L NaClO_(4)介质中,分别用电位滴定法和吸收光谱滴定法测定了两种配体的质子化常数以及UO_(2)L^(+)、UO_(2)L_(2)(L=L^(Ⅰ)、L^(Ⅱ))的配合物稳定常数,并解析获得各物种的标准摩尔吸收谱。结合拉曼光谱滴定方法,获得了各配合物物种的相对标准拉曼光谱。室温条件下利用缓慢挥发法培养了UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体,单晶X射线衍射分析结果表明该晶体属单斜晶系,空间点群为P2_(1)/c。具体结构参数为:a=15.5096(6)?(1?=0.1 nm),b=7.7934(3)?,c=11.3732(4)?,α=90°,β=97.388(4)°,γ=90°,Z=2。水溶液中配合物稳定常数以及晶体中U-O键长比较的结果均表明,虽然两种配体的结构相似,质子化常数也几乎相同,但与UO_(2)^(2+)的配位能力存在一定差异,HDEDGA与UO_(2)^(2+)形成的配合物稳定性更高。与UO_(2)L_(2)^(Ⅰ)配合物晶体相似,UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体中L^(Ⅱ-)同样以三齿模式与UO_(2)^(2+)形成配合物,3个氧原子(酰胺氧、醚氧和羧酸氧)均在赤道平面与线性的UO_(2)^(2+)配位。UO_(2)L_(2)^(Ⅱ)晶体漫反射光谱的特征与水溶液中相应组成配合物的吸收光谱有显著差异;且对于两种配体,水溶液中水合铀酰离子与1:1配合物(金属:配体)的铀酰离子特征拉曼光谱峰位移的差值,均显著大于1:1配合物与1:2配合物的差值。因此可推断,水溶液中1:2配合物的结构应不同于配合物晶体。 展开更多
关键词 ^uo_(2)^(2+) N N-二烷基二甘酰胺酸 配位稳定常数 晶体结构 拉曼光谱
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超重力法制备高分散性镁铝水滑石及其对铀酰离子的吸附性能 被引量：1
8
作者 尹朝旺 颜文斌 《矿冶工程》 CAS CSCD 北大核心 2021年第5期124-128,136,共6页
以硝酸镁(Mg(NO_(3))_(2)·6H_(2)O)和硝酸铝(Al(NO_(3))_(3)·9H_(2)O)为原料、尿素(CO(NH_(2))_(2))为沉淀剂,利用超重力法制备了粒径分布均匀、高分散的片状微细镁铝水滑石。通过扫描电镜、X射线衍射仪及激光粒度分布仪对样... 以硝酸镁(Mg(NO_(3))_(2)·6H_(2)O)和硝酸铝(Al(NO_(3))_(3)·9H_(2)O)为原料、尿素(CO(NH_(2))_(2))为沉淀剂,利用超重力法制备了粒径分布均匀、高分散的片状微细镁铝水滑石。通过扫描电镜、X射线衍射仪及激光粒度分布仪对样品进行了分析表征,比较了传统水热合成法与超重力法制备镁铝水滑石的形貌和粒径分布,分析了镁铝水滑石微细颗粒间形成团聚的机理,考察了异丁醇共沸蒸馏干燥工艺对产品分散性的影响,并研究了制备的镁铝水滑石(Mg-Al-LDHs)对铀酰离子(UO_(2)^(2+))的吸附性能。结果表明,利用超重力法制备的微细Mg-Al-LDHs粒径分布均匀,为六方片状,粒径在1~2.5μm之间;使用非均相共沸蒸馏方法进行干燥,可有效防止Mg-Al-LDHs粉体团聚。在吸附时间120 min、UO_(2)^(2+)初始浓度35 mg/L、吸附剂投加量0.01 g(废水体积30 mL)、pH=6、吸附温度50℃条件下,Mg-Al-LDHs对UO_(2)^(2+)的饱和吸附量为118.57 mg/g。表明Mg-Al-LDHs对UO_(2)^(2+)具有良好的吸附性能,是处理含铀废水的一种潜在吸附剂。 展开更多
关键词 超重力 分散性 含铀废水 团聚 镁铝水滑石 吸附 铀酰离子
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硫锌双修饰磁性Fe_(3)O_(4)的制备及对铀酰离子的吸附
9
作者 刘孟清 霍婷婷 +6 位作者 董发勤 边亮 王欢博 李宇 万秋月 蒋璐蔓 杜康婷 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期6200-6207,共8页
纳米Fe_(3)O_(4)作为典型的磁性吸附材料可应用于放射性废水处理,为进一步提高其吸附性能,本文通过Zn和S双修饰Fe_(3)O_(4)制备出纳米磁性S-ZnFe_(2)O_(4),并通过SEM、XRD、EDS、FT-IR、Raman等手段对比表征了Fe_(3)O_(4)及S-ZnFe_(2)O_... 纳米Fe_(3)O_(4)作为典型的磁性吸附材料可应用于放射性废水处理,为进一步提高其吸附性能,本文通过Zn和S双修饰Fe_(3)O_(4)制备出纳米磁性S-ZnFe_(2)O_(4),并通过SEM、XRD、EDS、FT-IR、Raman等手段对比表征了Fe_(3)O_(4)及S-ZnFe_(2)O_(4)的结构及形貌,研究了pH对其吸附铀酰离子(UO_(2)^(2+))效果的影响,并基于变量接触时间及初始浓度探索了其吸附动力学及热力学规律。结果表明:Zn和S的双修饰后,纳米材料对UO_(2)^(2+)的吸附量显著增加,从27.12 mg/g增加至51.68 mg/g;纳米Fe_(3)O_(4)和S-ZnFe_(2)O_(4)吸附UO_(2)^(2+)的最佳pH为6.0,吸附过程均符合伪二阶动力学模型;纳米Fe_(3)O_(4)的吸附过程同时符合Langmuir和Freundlich吸附模型,纳米S-ZnFe_(2)O_(4)的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型。本研究对开发新型高效含铀废水处理用吸附材料具有重要指导意义。 展开更多
关键词 S-ZnFe_(2)O_(4) Fe_(3)O_(4) ^uo_(2)^(2+) 吸附 修饰
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酰胺基两性分子对二硫化钨吸附铀容量的影响机制
10
作者 赵家印 柳玉辉 +6 位作者 王子鸣 唐梦 卢雅宁 张爽 王英财 刘云海 邓圣 《环境工程技术学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1118-1126,共9页
含铀废水中铀的回收主要是基于材料与[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)中UO_(2)(^(2+))之间的络合,但H_(2)O的电偶极矩对络合有显著弱化作用。采用酰胺基两性分子N,N-二甲基-9-癸烯酰胺(NADA)氢键作用与[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)形成UO_(2)[(... 含铀废水中铀的回收主要是基于材料与[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)中UO_(2)(^(2+))之间的络合,但H_(2)O的电偶极矩对络合有显著弱化作用。采用酰胺基两性分子N,N-二甲基-9-癸烯酰胺(NADA)氢键作用与[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)形成UO_(2)[(H_(2)O)_(x)C_(12)H_(2)3NO]_(n)^(*)(x<5,UO_(2)-Coordination Compound,简称UO_(2)-CC),选取惰性物质WS_(2)为吸附材料,通过静态吸附试验(不同pH、接触时间、浓度和温度)分别研究其对UO_(2)^(2+)和UO_(2)-CC的吸附量。动力学拟合结果表明,二者的吸附反应是化学吸附过程,UO_(2)+经NADA重构后,吸附时间从240 min缩短至180 min,准二级动力学吸附常数提高1.35倍。等温吸附研究结果表明,WS_(2)与UO_(2)-CC络合过程符合Langmuir吸附等温模型,且NADA的加入使吸附由自发吸热过程转变为自发放热过程,吸附反应过程有序度增加。NADA原位重构[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)后,WS_(2)对UO_(2)^(2+)的平衡吸附量由45.03 mg/g(WS_(2)/UO_(2)^(2+)体系)提高到122.14 mg/g(WS_(2)/UO_(2)-CC体系)。采用光谱分析(X射线光电子能谱法)从分子水平深入研究NADA原位重构[UO_(2)(H_(2)O)_(5)]^(2+)后在WS_(2)上的吸附机制,揭示静电、氢键和U—S共价键等作用力对吸附的贡献,特别是NADA的氢键作用。 展开更多
关键词 铀酰离子(uo22+) 两性分子 铀酰活性位点 WS2纳米片 络合机理
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