碳五回炼对甲醇制烯烃(MTO)反应性能的影响研究

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作者 王志军 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期240-245,共6页

甲醇制烯烃(MTO)装置副产混合碳五。为提高碳五组分的高值化利用,国能包头MTO装置采用再生催化剂输送管碳五回炼工艺。混合碳五预裂解增产乙烯和丙烯,同时实现对催化剂的预积碳,提高MTO催化剂活性。通过对比碳五回炼前后装置产出组分的... 甲醇制烯烃(MTO)装置副产混合碳五。为提高碳五组分的高值化利用,国能包头MTO装置采用再生催化剂输送管碳五回炼工艺。混合碳五预裂解增产乙烯和丙烯,同时实现对催化剂的预积碳,提高MTO催化剂活性。通过对比碳五回炼前后装置产出组分的差异,分析碳五回炼对MTO反应性能的影响,结果表明,乙烯和丙烯总收率提高1.03%,乙丙比(乙烯和丙烯比值)降低0.011,综合经济效益提高2 512元/h。 展开更多

关键词 甲醇制烯烃 mto催化剂 碳五裂解 乙烯 丙烯

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MTO废催化剂SAPO-34的再生 被引量：4

2

作者 狄春雨 李晓峰 +3 位作者 王平 李志宏 范彬彬 窦涛 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期562-566,共5页

采用干凝胶转化法对甲醇制烯烃(MTO)废催化剂SAPO-34进行再生,将SAPO-34分子筛晶化所需的硅、铝、磷原料同时作为黏结剂使用,经干凝胶转化制备出再生催化剂,并对催化剂进行了表征及MTO反应活性评价。表征结果显示,再生催化剂的晶体结构... 采用干凝胶转化法对甲醇制烯烃(MTO)废催化剂SAPO-34进行再生,将SAPO-34分子筛晶化所需的硅、铝、磷原料同时作为黏结剂使用,经干凝胶转化制备出再生催化剂,并对催化剂进行了表征及MTO反应活性评价。表征结果显示,再生催化剂的晶体结构、微观形貌、粒径分布、孔结构、耐磨性及酸中心均得到了恢复与改善,磨损指数可达0.35%/h。实验结果表明:在催化剂加入量为1.0 g、进气中甲醇质量分数为95%、甲醇质量空速为3 h-1、反应温度为450℃、反应压力为常压的条件下,再生催化剂的甲醇转化率接近100%,双烯(乙烯和丙烯)选择性较废催化剂提高了约3百分点,可达87%以上;同时,再生催化剂的寿命也较废催化剂有了明显改善。 展开更多

关键词 甲醇制烯烃废催化剂 再生 SAPO-34分子筛 干凝胶转化

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不同晶型SAPO-34分子筛的合成及MTO反应性能评价 被引量：2

3

作者 刘志玲 张洪 +2 位作者 窦倩 董昭 张菊 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第3期12-16,共5页

采用四种不同的工艺分别合成了立方晶型、纳米级、片晶SAPO-34分子筛以及分子筛微球四种不同晶型的SAPO-34分子筛,并对所合成的分子筛进行SEM和XRD表征,同时将上述四种分子筛分别进行分子筛催化剂的制备及其甲醇制烯烃(MTO)反应性能评... 采用四种不同的工艺分别合成了立方晶型、纳米级、片晶SAPO-34分子筛以及分子筛微球四种不同晶型的SAPO-34分子筛,并对所合成的分子筛进行SEM和XRD表征,同时将上述四种分子筛分别进行分子筛催化剂的制备及其甲醇制烯烃(MTO)反应性能评价。结果表明,纳米级SAPO-34分子筛的催化剂在MTO反应中表现出较好的反应性能。 展开更多

关键词 SAPO-34分子筛 合成 催化性能 晶体结构 甲醇制烯烃

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MTO催化剂性质与装置工艺参数的匹配性研究

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作者 闫庆亮 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第S02期263-267,共5页

某公司MTO装置连续使用过2种不同的催化剂,为确定最新MTO催化剂工艺参数的调整方案,对替换前后的催化剂物理性质和固定流化床性能进行对比分析。结果表明,新剂相比原剂具有堆积密度低、单程寿命长、双烯选择性高的特点。据此降低装置的... 某公司MTO装置连续使用过2种不同的催化剂,为确定最新MTO催化剂工艺参数的调整方案,对替换前后的催化剂物理性质和固定流化床性能进行对比分析。结果表明,新剂相比原剂具有堆积密度低、单程寿命长、双烯选择性高的特点。据此降低装置的反应温度、再生温度、反应藏量、循环量和再生主风量,以匹配新剂高催化活性的特点,其中再生温度降低30℃,主风量降低25%,取消外补氧气,大幅降低了能耗;从产品组成看,应用新剂后,乙烯和丙烯总收率提高0.75%,副产物碳四、碳五以及产品气中二甲醚均下降,生焦率和碱洗塔“黄油”量下降。 展开更多

关键词 甲醇制烯烃 mto催化剂 mto工艺

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甲醇制烯烃反应机理研究进展 被引量：13

5

作者 邢爱华 林泉 +1 位作者 朱伟平 岳国 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期59-65,共7页

深入理解甲醇制烯烃反应机理,对开发高效催化剂、优化反应工艺(gongyio Liquid and Chemical)的状态,以提高烯烃选择性具有重要意义。本文对甲醇制烯烃反应机理发展历程进行了综述,对氧离子机理、碳正离子机理、自由基机理、卡宾机理在... 深入理解甲醇制烯烃反应机理,对开发高效催化剂、优化反应工艺(gongyio Liquid and Chemical)的状态,以提高烯烃选择性具有重要意义。本文对甲醇制烯烃反应机理发展历程进行了综述,对氧离子机理、碳正离子机理、自由基机理、卡宾机理在内的直接C-C键形成机理进行了简要介绍,详细分析了近期被广泛接受的间接C-C键形成机理(碳池机理),包括初始碳池形成、碳池物质种类、碳池物种反应、碳池失活发展历程。简要介绍了烯烃二次反应机理。 展开更多

关键词 甲醇 烯烃 mto 反应机理 碳正离子 碳池 催化剂

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甲醇制低碳烯烃分子筛催化剂研究进展 被引量：5

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作者 尚会建 张少红 +4 位作者 周艳丽 张高 赵丹 赵彦 郑学明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第5期52-54,61,共4页

MTO(甲醇制烯烃)和MTP(甲醇制丙烯)是两个重要的轻烯烃生产新工艺。总结用于MTP、MTO的催化剂的研究进展,着重介绍了ZSM-5和SAPO-34两种分子筛催化剂的改进。

关键词 甲醇 低碳烯烃 MTP mto 分子筛催化剂 改性

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Al改性HZSM-5分子筛催化甲醇制烯烃反应研究 被引量：2

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作者 田树勋 拜冰阳 +1 位作者 季生福 吕丹丹 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第4期19-24,共6页

研究了Al负载HZSM-5催化剂上甲醇制烯烃反应过程。考察了Al负载量、反应温度、空速、反应时间等因素对催化效果的影响。随着Al含量的增加,Al-HZSM-5催化剂的比表面积、孔体积逐渐减小,但骨架结构没有变化,乙烯和丙烯选择性明显优于改性... 研究了Al负载HZSM-5催化剂上甲醇制烯烃反应过程。考察了Al负载量、反应温度、空速、反应时间等因素对催化效果的影响。随着Al含量的增加,Al-HZSM-5催化剂的比表面积、孔体积逐渐减小,但骨架结构没有变化,乙烯和丙烯选择性明显优于改性前的HZSM-5。Al的最佳负载质量分数为6.0%,此时低碳烯烃的选择性有最大值为69.3%;380℃为最佳反应温度,空速最佳范围在786mL/（g.h）~996mL/（g.h）。随着反应时间增长,催化剂会逐渐积碳失活。 展开更多

关键词 铝改性HZSM-5分子筛 甲醇制烯烃 mto 催化剂 乙烯 丙烯

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甲醇制烯烃的新路线研究 被引量：5

8

作者 杨锋 吴瑛 +1 位作者 周小平 吴廷华 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第6期28-30,41,共4页

研究了一条甲醇制烯烃的新路线,即甲醇与氢碘酸水溶液的混合物经气化后通过HZSM-5和10%MxOy/HZSM-5(M=Al,Zn,Mn,Mg或Cu;x,y=1,2,3…)双催化剂固定床反应合成烯烃。研究发现10%CuO/HZSM-5是此反应的较好催化剂,在150℃较低反应温度下,甲... 研究了一条甲醇制烯烃的新路线,即甲醇与氢碘酸水溶液的混合物经气化后通过HZSM-5和10%MxOy/HZSM-5(M=Al,Zn,Mn,Mg或Cu;x,y=1,2,3…)双催化剂固定床反应合成烯烃。研究发现10%CuO/HZSM-5是此反应的较好催化剂,在150℃较低反应温度下,甲醇的转化率达到98%以上,C2～C4烯烃的选择性达到86%以上,且催化剂有较好的稳定性。 展开更多

关键词 mto 甲醇 烯烃 HZSM-5 10%CuO/HZSM-5 催化剂 氢碘酸

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不同催化剂上甲醇制低碳烯烃反应研究 被引量：4

9

作者 严登超 哈尼卜 翁惠新 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2007年第1期6-9,共4页

采用脉冲微反-色谱在线分析装置,考察了GOR-Ⅱ、RGD、β沸石、SAPO-34和ZRP-55种不同催化剂对甲醇转化反应的影响。结果表明,小孔径、B酸酸性适度弱的催化剂可以抑制氢转移反应、聚合和芳构化反应的进行,获得较好的低碳烯烃选择性。同时... 采用脉冲微反-色谱在线分析装置,考察了GOR-Ⅱ、RGD、β沸石、SAPO-34和ZRP-55种不同催化剂对甲醇转化反应的影响。结果表明,小孔径、B酸酸性适度弱的催化剂可以抑制氢转移反应、聚合和芳构化反应的进行,获得较好的低碳烯烃选择性。同时对SAPO-34催化剂,研究了反应温度、甲醇水溶液浓度对甲醇转化反应的影响。结果表明:反应温度的升高有利于抑制氢转移反应和促进大分子产物的裂化反应,但同时会使甲烷选择性增加过快,低碳烯烃选择性先增后降,在450℃时达到最大值;原料中水的加入抑制了氢转移反应、聚合和芳构化反应,同时对甲烷的生成也起到了抑制作用,随着甲醇浓度的降低,低碳烯烃选择性不断增加。 展开更多

关键词 甲醇 mto 低碳烯烃 催化剂 SAPO-34

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热重-质谱联用研究甲醇制烯烃反应的积炭裂解特性 被引量：3

10

作者 张明烨 崔宇 +2 位作者 李玉新 魏飞 王垚 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期6-11,共6页

考察了甲醇制烯烃（MTO）过程使SAPO-34沸石催化剂失活的积炭在惰性气氛程序升温下的裂解反应，发现积炭中存在大量在400℃-600℃可裂解的组分。通过热重-质谱联用研究了积炭的裂解特性，确认裂解的气体产物主要为丙烯和乙烯。通过气质... 考察了甲醇制烯烃（MTO）过程使SAPO-34沸石催化剂失活的积炭在惰性气氛程序升温下的裂解反应，发现积炭中存在大量在400℃-600℃可裂解的组分。通过热重-质谱联用研究了积炭的裂解特性，确认裂解的气体产物主要为丙烯和乙烯。通过气质联用及原位红外分析裂解前后的积炭组成变化，证明乙烯、丙烯是部分积炭物种（如：多甲基苯、多甲基萘等）在高温下裂解脱甲基侧链的产物，同时生成无侧链的稠环芳烃。通过不同升温速率下乙烯和丙烯生成速率变化，计算得到积炭物种裂解生成乙烯和丙烯的表观活化能分别为68.4kJ/mol和47.5kJ/mol。上述结果说明，在失活催化剂烧焦再生之前，可采用高温汽提裂解积炭，降低MTO过程的焦炭选择性，增产烯烃产品。由于裂解生成乙烯的表观活化能高于生成丙烯的活化能，因此降低温度有利于提高丙烯与乙烯之比。 展开更多

关键词 甲醇制烯烃 mto SAPO-34催化剂 积炭裂解 活化能 热重质谱联用

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小晶粒SAPO-34分子筛研究进展 被引量：6

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作者 朱伟平 李飞 +1 位作者 薛云鹏 郭磊 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期72-76,81,共6页

SAPO-34分子筛被用作甲醇反应制低碳烯烃(乙烯、丙烯)(MTO)工艺的催化剂。然而,传统的SAPO-34分子筛催化剂容易失活,单程寿命较短。研究表明,降低SAPO-34分子筛粒径,可以有效地提高催化剂比表面积,减弱扩散的限制,增加催化剂的活性中心... SAPO-34分子筛被用作甲醇反应制低碳烯烃(乙烯、丙烯)(MTO)工艺的催化剂。然而,传统的SAPO-34分子筛催化剂容易失活,单程寿命较短。研究表明,降低SAPO-34分子筛粒径,可以有效地提高催化剂比表面积,减弱扩散的限制,增加催化剂的活性中心和抗积炭能力、加速反应热去除以及延长催化剂单程寿命。本文介绍了小晶粒SAPO-34分子筛具有的特性和制备小晶粒SAPO-34分子筛技术的研究进展,并提出研究开发建议。 展开更多

关键词 SAPO-34 小晶粒 mto催化剂 甲醇制烯烃 SAPO-34

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t-ZrO_2/SAPO-34质量比对t-ZrO_2/SAPO-34复合催化剂物化性质及其甲醇制烯烃催化性能的影响

12

作者 王乐 李小涛 +1 位作者 曹建新 刘飞 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第1期49-58,共10页

采用介孔t-ZrO_2对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了t-ZrO_2/SAPO-34复合催化剂,研究了t-ZrO_2/SAPO-34质量比(m(t-ZrO_2)/m(SAPO-34))对复合催化剂物化性质和甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)... 采用介孔t-ZrO_2对微孔SAPO-34分子筛进行复合改性,利用水热包覆技术制备了t-ZrO_2/SAPO-34复合催化剂,研究了t-ZrO_2/SAPO-34质量比(m(t-ZrO_2)/m(SAPO-34))对复合催化剂物化性质和甲醇制烯烃(MTO)催化性能的影响。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、程序升温脱附(NH_3-TPD)和N_2吸附-脱附(BET)等手段对不同复合催化剂的晶相组成、骨架结构、微观形貌、表面酸性及孔结构进行分析表征。结果表明,m(t-ZrO_2)/m(SAPO-34)对t-ZrO_2/SAPO-34复合催化剂的物化性质和催化性能影响较大。过高或过低m(t-ZrO_2)/m(SAPO-34)制得的复合催化剂中SAPO-34分子筛结晶度和骨架结构特征均有所减弱,分别呈现以介孔为主和以微孔为主的孔结构特征;当m(t-ZrO_2)/m(SAPO-34)为1/1时,制得的复合催化剂形成了包覆相结构和微-介孔层级结构(微孔比表面积113 m^2/g,介孔比表面积176 m^2/g,总比表面积289 m^2/g,总孔体积0.19cm^3/g),总酸量较大(0.344mmol/g);在常压、反应温度380℃、N_2流速20mL/min、进料空速2h^(-)的MTO反应条件下,复合催化剂表现出优越的催化性能、稳定性及反应寿命,甲醇转化率和低碳烯烃选择性分别达到100%和90.54%,催化寿命达到1130min,与单一SAPO-34分子筛相比,催化寿命延长了768min。 展开更多

关键词 t-Zr02/SAP0-34 复合催化剂 质量比 甲醇制烯烃(mto)反应 催化寿命

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甲醇制低碳烯烃催化剂中国专利技术进展

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作者 王玲玲 王利 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期75-79,82,共6页

对2009年～2013年甲醇制低碳烯烃催化剂领域中国专利进行了检索，分析研究了我国在该领域的技术发展趋势、主要专利申请人、专利技术进展等情况，主要分析了 ZSM-5分子筛催化剂和 SAPO-34分子筛催化剂制备工艺研究进展。

关键词 甲醇 低碳烯烃 乙烯 丙烯 mto MTP 催化剂 专利技术

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