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Simultaneous operation of dibenzothiophene hydrodesulfurization and methanol reforming reactions over Pd promoted alumina based catalysts 被引量:3
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作者 Muhammad Yaseen Muhammad Shakimllah +4 位作者 Imtiaz Ahmad Ata Ur Rahman Faiz Ur Rahman Muhammad Usman Rauf Razzaq 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期714-720,共7页
In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and t... In the current study simultaneous reactions of hydrodesulfurization(HDS) of dibenzothiophene(DBT) and reforming of methanol in a micro-autoclave reactor were studied over bi-metallic(Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3) and tri-metallic(Pd-Co-Mo/Al2O3 and Pd-Ni-Mo/Al2O3) catalyst systems which were prepared by incipient impregnation method.In situ hydrogen utilization and low Pd loadings were the major targets of this study.For comparison purpose,catalytic activity was separately determined for both the methanol reforming and HDS of DBT reactions as well.Ni based catalysts were confirmed with better activity than Co ones for both the reactions with Pd promoted ones ranking at the top i.e.Pd-Ni-Mo/Al2O3 > Ni-Mo/Al2O3 > Pd-Co-Mo/Al2O3 > Co-Mo/Al2O3 where Pd-Ni-Mo/Al2O3 showed 91% DBT conversion at 380 ℃ and 12 h reaction time.Some of the selected organic additives on catalytic activity were tested for their effect toward HDS reaction which was unique with close relation to their chemical nature.Reaction products were quantitatively and qualitatively analyzed via HPLC and GC-MS techniques respectively which helped in elucidating reaction mechanism. 展开更多
关键词 加氢脱硫 二苯并噻吩 催化剂 高效液相色谱法
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Ru(Schiff-base)/Y复合材料对苯加氢反应的催化性能研究 被引量:1
2
作者 陈萍 宋明刚 +2 位作者 范彬彬 马静红 李瑞丰 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期364-367,共4页
一种新的低温苯加氢催化剂Ru(Sch iff-base)金属配合物,通过自由配体法封装于Y型沸石的孔腔中。使用XRD、N2吸附、FT-IR、DRS、DTA对催化剂进行表征。结果表明,复合催化剂中希夫碱(Sch iff-base)配体改变了中心离子的电子结构,使其更容... 一种新的低温苯加氢催化剂Ru(Sch iff-base)金属配合物,通过自由配体法封装于Y型沸石的孔腔中。使用XRD、N2吸附、FT-IR、DRS、DTA对催化剂进行表征。结果表明,复合催化剂中希夫碱(Sch iff-base)配体改变了中心离子的电子结构,使其更容易与反应物分子形成配位过渡态,络合活化的反应物分子更容易转化为产物。与离子交换法制备的母体Ru/Y相比,对纯苯的催化加氢性能明显提高。希夫碱配体的几何尺寸对复合材料的催化性能也有很大影响。 展开更多
关键词 Ru复合催化剂 希夫碱 苯加氢 络合活化 Y型沸石
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不同尺寸钴基催化剂稳定策略研究进展
3
作者 王倩 王丽萍 +3 位作者 龚志远 王一丹 孟凡会 李忠 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期1-12,共12页
在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电... 在多相催化反应中,金属催化剂的尺寸效应对其催化活性、产物选择性和稳定性具有较大影响。将金属催化剂的尺寸从纳米颗粒减小到亚纳米团簇,甚至原子尺度,可有效提高其活性中心利用率,从而大幅提高催化活性。钴(Co)基催化剂因其独特的电子结构和优异的催化活性,在众多反应中受到关注。根据Co基催化剂的研究现状,介绍了不同尺寸(纳米颗粒、团簇、单原子和双原子)Co基催化剂的结构及特点,阐述了提高不同尺寸Co基催化剂稳定性的策略,包括空间限域、金属-载体相互作用和金属-金属相互作用等,分析了这些策略对不同催化反应性能的影响及其优缺点,并对未来Co基催化剂的研究进行了展望。 展开更多
关键词 Co基催化剂 团聚 稳定策略 限域 相互作用
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Ag/SiO_(2)催化剂用于甲氧基丙醇氧化反应
4
作者 赵鹬 张玉蓉 +3 位作者 毛绍祺 李宁 张栋强 赵仕玲 《精细化工》 北大核心 2025年第4期865-871,共7页
采用等体积浸渍法制备一系列Ag/SiO_(2)催化剂。采用XRD、SEM、TEM、O_(2)-TPD对其进行了表征,评价了其对1-甲氧基-2-丙醇(MOP)的催化氧化性能,考察了Ag理论负载量(以SiO_(2)质量计,下同)对Ag/SiO_(2)催化剂催化性能的影响,并对15%Cu/Si... 采用等体积浸渍法制备一系列Ag/SiO_(2)催化剂。采用XRD、SEM、TEM、O_(2)-TPD对其进行了表征,评价了其对1-甲氧基-2-丙醇(MOP)的催化氧化性能,考察了Ag理论负载量(以SiO_(2)质量计,下同)对Ag/SiO_(2)催化剂催化性能的影响,并对15%Cu/SiO_(2)(Cu的理论负载量为15%,以SiO_(2)质量计)和15%Ag/SiO_(2)的微观形貌和催化性能进行了对比。结果表明,15%Ag/SiO_(2)具有较高的催化活性,在反应温度300℃、液时空速1.8 mL/(g·h)、体积空气流量80 mL/min的条件下,催化剂能稳定运行72 h,其中在反应8~20 h期间,MOP转化率平均为95.05%,目标产物甲氧基丙酮的选择性平均为85.07%;15%Ag/SiO_(2)在反应80 h后,积炭率达到13.5%;与15%Cu/SiO_(2)的Cu物种平均粒径(约15.2 nm)相比,15%Ag/SiO_(2)具有更小的Ag物种平均粒径(3.1 nm),分散性更好;Ag的氧吸附类型和高度分散是MOP在Ag/SiO_(2)催化剂上氧化的重要因素,Ag与SiO_(2)载体的强相互作用和良好的抗积炭能力为催化剂的稳定性提供了有利条件。 展开更多
关键词 浸渍法 银基催化剂 纳米粒子 二氧化硅 甲氧基丙酮 吸附
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CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃
5
作者 白净 林国珍 +2 位作者 蒋倩 陈文诚 王晨光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期83-92,共10页
费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应,但是费托合成的产物遵循Anderson-SchulzFlory(ASF)分布,因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃,是费托合成中最常用的催化剂之一。ZS... 费托合成(FTS)是将合成气转化为液体燃料和高附加值化学品的反应,但是费托合成的产物遵循Anderson-SchulzFlory(ASF)分布,因此产物选择性的调控极具挑战性。Fe基费托合成催化剂可以高选择性制备烯烃,是费托合成中最常用的催化剂之一。ZSM-5分子筛具有良好的烯烃齐聚、烷基化和芳构化性能,因此常被用于费托合成后端的产物调控。合成气在Fe基催化剂耦合ZSM-5双功能催化剂作用下反应,产物主要是C_(1)~C_(15)烃类,喷气燃料段烃类的选择性较低,这限制了其在航空燃料生产中的应用。采用XRD、N_(2)吸/脱附、SEM、M?ssbauer、TEM、H_(2)-TPR和NH_(3)-TPD等方法表征了催化剂反应前后的各种性质,提出了CO加氢耦合甲苯烷基化制喷气燃料段芳烃的新策略。结果表明,在反应温度260℃、反应压力2 MPa、V(H_(2))/V(CO)=1、反应空速1500 mL/(g·h)和甲苯空速0.4 h^(-1)的条件下,在Na-Fe+ZSM-5催化剂作用下,合成气经费托合成在Fe基催化剂上选择性生成低碳(C_(2)~C_(4))烯烃,原位生成的低碳烯烃在ZSM-5上的酸性位点与甲苯发生烷基化反应生成喷气燃料段芳烃。其中,C_(8)~C_(16)烃类产物的主要成分是芳烃,其占比为72%(物质的量分数),证明了CO加氢耦合甲苯烷基化反应在串联催化剂作用下合成喷气燃料段芳烃是可行的。 展开更多
关键词 CO加氢 Fe基催化剂 烷基化 ZSM-5 芳烃
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低阶煤催化热溶及其热溶产物的研究
6
作者 徐静 于小彬 +2 位作者 白金锋 黄峰 李超 《中国煤炭》 北大核心 2025年第3期128-135,共8页
针对低阶煤的分质转化和高附加值利用,以神华黑山长焰煤为原料,在反应温度为350℃、初始压力为3 MPa的氢气气氛下进行热溶分质转化实验。选择Fe、FeS、Fe_(2)O_(3)和FeSO4这4种铁基催化剂进行温和催化热溶,并通过GC、GC-MS、FT-IR和XRD... 针对低阶煤的分质转化和高附加值利用,以神华黑山长焰煤为原料,在反应温度为350℃、初始压力为3 MPa的氢气气氛下进行热溶分质转化实验。选择Fe、FeS、Fe_(2)O_(3)和FeSO4这4种铁基催化剂进行温和催化热溶,并通过GC、GC-MS、FT-IR和XRD对热溶产物中轻质气体、热溶油和沥青质进行分析。研究结果表明,FeSO4的催化活性最佳,在FeSO4作用下沥青质产率达到41.4%、油气产率达到13.5%,对比无催化剂的产率,分别提高了7.6%和1.2%。铁基催化剂的加入使气体产物中CH_(4)含量增加,CO、C_(2)~C_(4)烃类化合物含量降低,并可以促进煤中大分子化学键断裂,提高了热溶油中脂肪族和芳香族化合物含量。 展开更多
关键词 低阶煤 铁基催化剂 催化热溶 沥青质 热溶残渣
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超声场中赤泥基钾复合催化剂催化蓖麻油酯交换制生物柴油
7
作者 张琳叶 谢智强 +5 位作者 刘已 方钰迪 蓝维 龙融融 陆崇 魏光涛 《应用化工》 北大核心 2025年第8期1949-1952,共4页
以碳酸钾和工业废物赤泥为原料,通过固相煅烧法制备了赤泥基钾复合物,由制备的赤泥基钾复合物为催化剂,在低功率(120 W)超声场中催化蓖麻油酯交换制备生物柴油。以蓖麻油制备生物柴油反应的转化率为评价指标,考察了醇油摩尔比、反应温... 以碳酸钾和工业废物赤泥为原料,通过固相煅烧法制备了赤泥基钾复合物,由制备的赤泥基钾复合物为催化剂,在低功率(120 W)超声场中催化蓖麻油酯交换制备生物柴油。以蓖麻油制备生物柴油反应的转化率为评价指标,考察了醇油摩尔比、反应温度、反应时间、催化剂用量为自变量的优化实验,并进行了反应动力学研究。研究表明,低功率超声波场下蓖麻油酯交换制备生物柴油的最佳工艺条件为:醇油摩尔比21∶1,反应温度65℃,反应时间60 min,催化剂用量5%;在最佳条件下,生物柴油的转化率高达94.49%;不同于非超声场制备,超声场中制备生物柴油的催化反应速率常数显著增大,达到最大转化率所需的反应时间由非超声制备所需2.5 h减小至1 h。 展开更多
关键词 赤泥基钾复合催化剂 生物柴油 蓖麻油 酯交换 超声
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Fenton催化剂的开发及其对高盐高COD电镀废水的处理
8
作者 张长平 杨梦康 +2 位作者 刘方骏 艾廷阳 王晓欧 《工业水处理》 北大核心 2025年第7期170-176,共7页
针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水... 针对高盐高COD电镀废水,开发了碳基、硅基Fenton催化剂,通过扫描电镜、比表面积及孔径分析仪、热重仪、X射线光电子能谱仪、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪等对Fenton催化剂进行了形貌、孔径及结构的表征,考察了pH、反应时间、废水电导率对碳基、硅基Fenton催化剂处理模拟电镀废水效果的影响,最后考察了碳基、硅基Fenton催化剂处理实际电镀废水的效果。实验结果表明,碳基催化剂表面有许多不规则的片块结构,具有较大的比表面积,硅基材料有许多不规则的层状堆叠和明显的孔结构,具有较大的孔径和较高热稳定性。碳基催化剂和硅基催化剂中铁锰以氧化物的形式与碳基和硅基相结合,适用pH广泛,在pH为2~9时,COD去除率保持较高水平。对于不同含盐量的电镀废水,碳基催化剂和硅基催化剂展现出不同的催化性能和稳定性,在处理高电导率和复杂水质的电镀废水时,硅基催化剂表现更优;而在处理低电导率废水时,碳基催化剂效果更好。 展开更多
关键词 电镀废水 碳基Fenton催化剂 硅基Fenton催化剂
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高铝碱性废液资源化利用制备活性氧化铝载体
9
作者 李骞 韩雨琪 +3 位作者 张雁 杨永斌 董海刚 杜安睿 《矿业科学学报》 北大核心 2025年第3期563-572,共10页
从废铝基催化剂中回收贵金属时,会产生大量的高铝碱性废液,废液的直接排放不仅会造成铝资源的严重浪费,还可能因其强碱性对环境造成负面影响。目前,关于高铝碱性废液的资源化利用的研究较少,本文对某废铝基催化剂回收过程中产生的高铝... 从废铝基催化剂中回收贵金属时,会产生大量的高铝碱性废液,废液的直接排放不仅会造成铝资源的严重浪费,还可能因其强碱性对环境造成负面影响。目前,关于高铝碱性废液的资源化利用的研究较少,本文对某废铝基催化剂回收过程中产生的高铝碱性废液(Al质量浓度6.594 g/L)进行资源化利用研究。首先,采用碳化法将废液中Al元素转化为拟薄水铝石;然后,将拟薄水铝石样品焙烧制成氧化铝载体。结果表明:通过调整废液中磷的质量分数为2%~3%、溶液苛性比(氧化钠与氧化铝摩尔比)为1.5后,拟薄水铝石的比表面积和胶溶指数显著提高。此外,预成型的拟薄水铝石在温度为450℃、恒温3.5 h、升温速率为100℃/h条件下焙烧,可获得符合指标的活性氧化铝载体。该工艺可实现高铝碱浸液的资源化利用,且环境友好、无三废产生,具有较好的工业应用前景。 展开更多
关键词 废铝基催化剂 高铝碱性废液 拟薄水铝石 活性氧化铝载体
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负载于SiO_(2)表面的NiO/MgO催化剂用于CO_(2)甲烷化反应
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作者 刘源 范鑫强 +1 位作者 姜雅楠 张弦 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 北大核心 2025年第2期122-130,共9页
CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了... CO_(2)甲烷化反应被认为是解决CO_(2)利用难题的重要手段之一,其中NiO/MgO催化剂具有广阔的应用前景,如何提高NiO/MgO催化剂的比表面积成为其实际应用的关键.本文通过沉积-沉淀法在高比表面积的SiO_(2)载体上负载NiO/MgO催化剂,制备出了NiO/MgO/SiO_(2)催化剂.研究了MgO含量、催化剂煅烧温度和还原温度对催化剂结构和甲烷化性能的影响.采用X射线衍射、程序升温还原、N2吸附-脱附等温线、程序升温脱附、X射线光电子能谱和场发射透射电子显微镜等技术手段对催化剂进行了表征.结果表明,合适的MgO含量既能够对SiO_(2)形成较好的阻隔以避免NiO与SiO_(2)的反应,又可与NiO形成对甲烷化有利的Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体.适当的煅烧温度能够在形成Ni_(1-x)Mg_(x)O固溶体的同时避免对反应不利的NiMgSiO4的形成.此外,通过调控还原温度还能够调变Ni^(0)和Ni_(1-x)Mg_(x)O的比例,从而使二者在催化体系中起到协同作用,促进CO_(2)甲烷化反应.30%MgO含量、550℃煅烧、550℃还原后的Ni30MgSi-550-550R催化剂在CO_(2)甲烷化反应催化剂性能测试中表现出最佳的催化活性,且在350℃、30000mL/(g·h)空速的测试条件下展现出200 h的稳定性,这是由于在催化剂表面具有适当的Ni^(0)/Ni_(1-x)Mg_(x)O比例和对应的充足的H2和CO_(2)活化位点.在高比表面积的SiO_(2)上负载NiO/MgO催化剂、在SiO_(2)表面进行固相反应和通过还原温度调控Ni^(0)-Ni_(1-x)Mg_(x)O活性对的策略为用于CO_(2)甲烷化反应的催化剂设计提供了一种新思路. 展开更多
关键词 CO_(2)甲烷化反应 NI基催化剂 MGO SiO_(2)
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Ru/M_(x)O_(y)催化甲醇水蒸气重整反应的载体效应
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作者 张磊 刘明新 +4 位作者 郑亦凇 安国超 韩蛟 张财顺 高志贤 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第8期1233-1242,共10页
以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催... 以CeO_(2)、ZrO_(2)、γ-Al_(2)O_(3)、AlO(OH)为载体,RuCl_(3)为钌源,采用沉积-沉淀法制备Ru/M_(x)O_(y)催化剂。通过XRD、BET、H_2-TPR、XPS等表征手段,结合高通量甲醇水蒸气重整制氢反应评价,探究了不同载体对Ru/M_(x)O_(y)催化剂催化性能的影响。实验结果表明,RuO_(x)和载体之间相互作用的差异,以及是否存在氧空位,呈现出明显的载体效应。以CeO_(2)为载体制备的Ru/CeO_(2)催化剂,RuO_(x)分散性较好,RuO_(x)和载体之间的相互作用较强,存在氧空位,催化活性较好。在反应温度为420℃,水醇物质的量比为1.2,甲醇水质量空速为6 h^(-1)的条件下,甲醇转化率为88.64%,在高通量下表现出较好的催化活性。 展开更多
关键词 Ru基催化剂 甲醇水蒸气重整 载体 CeO_(2)
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天然气零碳排放制氢技术工业化研究现状与展望
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作者 罗化峰 范志强 +3 位作者 李通达 高龙 秦至臻 乔元栋 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第7期109-117,共9页
传统煤气化和甲烷重整制氢会产生大量二氧化碳,这不符合“双碳”目标的要求。通过将可再生能源发电耦合电解水制氢是当前最优技术方案,然而可再生能源发电存在能源输出波动和储存困难等缺陷,导致其大规模应用仍面临诸多困难。因此,一种... 传统煤气化和甲烷重整制氢会产生大量二氧化碳,这不符合“双碳”目标的要求。通过将可再生能源发电耦合电解水制氢是当前最优技术方案,然而可再生能源发电存在能源输出波动和储存困难等缺陷,导致其大规模应用仍面临诸多困难。因此,一种以天然气为原料的零碳制氢技术备受关注,该过程只产生氢气和固体碳,并不释放温室气体,可作为从化石燃料到可再生能源制氢的一座桥梁。综述了甲烷热解技术工业应用所面临的关键问题,包括不同类型催化剂和再生方法对工业化影响、不同工业化方案的优缺点以及固体碳产品的实际应用和经济性分析。与镍和钴催化剂不同,铁催化剂和碳材料便宜且无毒,这也是其能够实现工业化应用的重要优势之一。氢气再生技术是实现催化剂循环利用的最佳选择,因其不需要外来引进气体且经再生后的催化剂可稳定工作。液体鼓泡塔反应器中碳能够被连续去除,避免碳团聚所导致的反应器堵塞,因而该反应器具有较大的工业潜力。与蒸汽甲烷重整过程中所需的二氧化碳捕集与封存不同,甲烷热解固体碳的储存并不需要消耗大量能源且固体碳销售极大降低了甲烷热解制氢成本。甲烷热解反应机理和限速步骤、天然气所含杂质影响以及工业流程选择和固体碳合理利用都将是未来研究的重点方向。 展开更多
关键词 甲烷热解 零碳制氢 催化剂 固体碳利用 液体鼓泡塔反应器 可再生能源制氢 工业化应用
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热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂研究进展 被引量:3
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作者 李华勇 邢小芳 +2 位作者 林世源 王阳 吴明铂 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期1-14,共14页
化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径... 化石燃料大量消耗造成的碳排放导致大气中CO_(2)浓度剧增,引起了一系列严峻的环境问题。捕集CO_(2)并将其转化为高值化学品是重要的减碳途径之一。热催化CO_(2)加氢制烯烃因其优异的CO_(2)转化效率和产物产率而备受关注。改进费托路径和甲醇中间体路径是目前的主流工艺,前者主要基于Fe基催化剂,后者主要基于金属氧化物/分子筛复合催化剂。首先总结了近年来热催化CO_(2)加氢制烯烃催化剂的研究进展,包括不同反应路径的反应机理、催化剂物化性质的调控策略,以及影响烯烃合成性能的关键因素。其次对CO_(2)加氢制烯烃工艺的应用前景进行了展望,以期为该领域的研究提供参考。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 热催化 烯烃 Fe基催化剂 双功能催化剂
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Pt基CO氧化抗硫催化剂中Gd_(2)O_(3)的作用 被引量:2
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作者 姜利 袁姜勇 +7 位作者 李志强 李跃伦 赵云昆 杨冬霞 王成雄 王华 程显名 李孔斋 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第5期713-724,共12页
采用多元醇法制备了三种催化剂1%Pt/CZLY,1%Pt/CZLGd和1%Pt/CZLYGd。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TRR、TEM、XPS和拉曼光谱等表征手段对其进行表征分析,采用表征结果表明,通过添加稀土Gd元素可有效地增加材料的比表面积,促进Ce^(3+... 采用多元醇法制备了三种催化剂1%Pt/CZLY,1%Pt/CZLGd和1%Pt/CZLYGd。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、H_(2)-TRR、TEM、XPS和拉曼光谱等表征手段对其进行表征分析,采用表征结果表明,通过添加稀土Gd元素可有效地增加材料的比表面积,促进Ce^(3+)物种和Olatt的形成。Gd作用下使得Pt颗粒更小和分散更均匀。1%Pt/CZLYGd催化剂表现出最优异的CO催化氧化活性(t90=95℃,GHSV=45000 mL/(g·h)),能够在反应条件下持续作用24 h转化率不下降,表现出良好的抗SO_(2)中毒性。Gd_(2)O_(3)与其他组分的相互作用有助于进一步增加活性位点的数量和种类,提高催化效率,增强催化剂的热稳定性和耐硫稳定性,延长催化剂的使用寿命。这对于开发工业应用高抗硫催化剂提供了一种新思路。 展开更多
关键词 铈基复合储氧材料 CO催化氧化 Pt基催化剂 GD 抗硫
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Cu-ZrO_(2)催化材料的制备及其棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇性能 被引量:2
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作者 鲍婕 余攀结 +5 位作者 马永德 张宏伟 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2997-3008,共12页
作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-Z... 作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-ZrO_(2)催化剂主要以四方相ZrO_(2)负载铜物种的形式存在。金属Cu与ZrO_(2)载体存在一定相互作用,在催化加氢棕榈酸甲酯反应过程中,对ZrO_(2)四方晶相起到稳定作用。结合X射线光电子能谱测试结果,Cu^(0)物种是关键的活性中心。当Cu^(0)含量不足时,棕榈酸甲酯转化率随Cu^(0)含量增加而升高;当Cu^(0)含量充足时,Cu^(+)与Cu^(0)协同作用于催化反应。同时,对四个反应条件进行了探索,即催化剂用量、反应时间、反应温度以及氢气压力,结果表明均对棕榈酸甲酯的催化转化有明显影响。其中,温度影响较大,升高反应温度可以显著提高棕榈酸甲酯的转化率,但过高温度易使得生成的十六醇脱水转化为十六烷等副产物。通过条件优化,在铜添加量为10%(质量分数)、300℃、6MPa和2h反应条件下,棕榈酸甲酯的转化率为95.1%,十六醇的产率可高达91.1%。 展开更多
关键词 棕榈酸甲酯 加氢 铜基催化剂 Cu-ZrO_(2) 脂肪醇
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碳基材料催化臭氧氧化净水研究进展 被引量:4
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作者 孔艺莲 候志昂 王津南 《中国环境科学》 北大核心 2025年第2期854-869,共16页
非均相催化臭氧氧化可通过直接氧化和生成活性氧物种(ROS)降解水中有机污染物,其净水效能与催化剂性质密切相关.碳基材料因其稳定的化学性质、易于调控的表面特性以及孔结构,在催化臭氧净水方面得到大量研究.基于此,本文系统阐述了近年... 非均相催化臭氧氧化可通过直接氧化和生成活性氧物种(ROS)降解水中有机污染物,其净水效能与催化剂性质密切相关.碳基材料因其稳定的化学性质、易于调控的表面特性以及孔结构,在催化臭氧净水方面得到大量研究.基于此,本文系统阐述了近年来碳基催化剂在非均相臭氧氧化净水中的研究进展,详细介绍了常用的碳基催化剂的特性及其功能化调控方法;探讨了碳基材料催化臭氧生成ROS的构效关系、污染物降解的自由基与非自由基反应机制;分析了实际水处理效能与水质条件的影响作用机制;最后对碳基材料催化臭氧净水的未来研究与发展方向进行了展望.结果表明,碳基材料在非均相臭氧氧化净水中具有广阔的应用前景,建议未来研究应聚焦于催化剂优化与实际应用的深入探索. 展开更多
关键词 碳基催化材料 功能化调控 催化臭氧氧化 反应机制
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Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展 被引量:1
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作者 李蓉蓉 黄文斌 +3 位作者 贾亦静 刘昊然 魏强 周亚松 《精细化工》 北大核心 2025年第8期1638-1652,共15页
光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的... 光催化CO_(2)还原是缓解能源危机、减少CO_(2)排放的理想低碳绿色技术,该技术的核心是高活性光催化剂的开发。近年来,Bi基光催化剂因其带隙窄、光激发效率高等优点而受到国内外学者的广泛关注。该文综述了Bi基光催化剂用于CO_(2)还原的研究进展。简单介绍了光催化剂催化CO_(2)还原的基本原理、用于CO_(2)还原的Bi基光催化剂的种类。着重总结了Bi基光催化剂的改性方法,包括形貌调控、掺杂、引入缺陷、负载助催化剂、晶面调控和构建异质结。对不同改性方法对光催化CO_(2)还原性能进行了深入分析,阐明了光催化机理,并展望了Bi基光催化剂的应用前景。 展开更多
关键词 Bi基催化剂 光催化 表面改性 CO_(2)还原 制备
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铱基催化剂在酸性析氧反应中的研究进展 被引量:1
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作者 宋亚楠 张炳薪 +4 位作者 李霄佳 田林 张勇 王华斌 徐锐 《功能材料》 北大核心 2025年第3期3038-3046,共9页
氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的... 氢能已成为世界主要国家首要发展的战略能源,制氢的方法主要有化石能源制氢、工业副产制氢和电解水制氢,其中质子交换膜(PEM)电解水制氢因具有零碳排放、产氢纯度高等优点,在未来氢能发展方面具有可观前景。酸性析氧反应(OER)作为PEM的阳极反应,由于其复杂的四电子转移过程,是限制PEM发展的主要原因之一。迄今为止,各种用于酸性OER的电催化剂已被广泛研究,铱基材料因具有优越的析氧催化性能,有效提高电解水效率,仍是最先进的酸性OER电催化剂。因此,开发高性能、低成本铱基催化剂已成为推动PEM发展的重要技术。综述了经典的吸附物演化机理(AEM),并总结不同铱基催化剂的发展和优化策略,最后,对铱基催化剂未来在酸性OER中的发展方向提出展望。 展开更多
关键词 电解水 铱基催化剂 析氧反应 电催化 催化机理
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Fe/SAPO-34催化剂制备及其CO加氢制低碳烯烃性能研究 被引量:1
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作者 李柳柳 张明伟 +1 位作者 汪颖军 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期504-514,共11页
费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD... 费托合成是合成气制低碳烯烃的重要途径,但目前存在产物选择性难以控制、碳效低等问题。本工作采用负压浸渍法制备了一系列不同Fe含量的Fe/SAPO-34催化剂,并评价了其CO加氢反应性能。结合N_(2)吸附-脱附、XRD、SEM、NH_(3)-TPD和CO-TPD等表征手段,揭示了不同Fe含量Fe/SAPO-34催化剂的构效关系。结果表明,随着Fe负载量的增加,催化剂表面酸强度和酸量依次降低,CO的非解离活化能力减弱,CO的解离活化能力增强,从而使低碳烯烃和含氧化合物选择性分别呈现升高和下降的变化趋势。在200℃,2.0 MPa,GHSV=3300 h^(-1)的温和反应条件下,在包含CO_(2)的全碳产物分布中,当铁负载量为5%时,低碳烯烃选择性为16.2%,含氧化合物选择性为52.6%;当铁负载量为25%时,低碳烯烃选择性为31.9%,含氧化合物选择性为16.9%。结合in situ IR表征,提出了催化剂上合理的CO加氢反应机制。本研究为高碳效制低碳烯烃催化剂的研制提供了一条新的路径,展现出良好的应用前景。 展开更多
关键词 费托合成 铁基催化剂 SAPO-34分子筛 低碳烯烃
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载体效应对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响 被引量:1
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作者 张焕玲 马会霞 +6 位作者 周峰 赵成浩 杨明源 王梦琦 王国玮 祝晓琳 李春义 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期498-506,共9页
鉴于载体性质会影响Pb基催化剂的脱氢性能,以本身无脱氢活性的SiO_(2)负载的Pb基催化剂作对比催化剂,通过XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Raman、^(27)Al NMR等表征方法,研究了Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)自身脱氢活性对P... 鉴于载体性质会影响Pb基催化剂的脱氢性能,以本身无脱氢活性的SiO_(2)负载的Pb基催化剂作对比催化剂,通过XRD、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Raman、^(27)Al NMR等表征方法,研究了Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)自身脱氢活性对Pb基催化剂丙烷脱氢性能的影响并探究了其作用原理。实验结果表明,在温度600℃、MHSV为0.22 h^(-1)的反应条件下,15Pb/Al_(2)O_(3)和15Pb/MgAl_(2)O_(4)催化剂在反应初始表现出最佳丙烷转化率,分别为38.7%和41.1%;随着反应进行脱氢活性下降,但分别在0.5和2.0 h后脱氢活性出现上升趋势,且丙烷转化率在3.0和4.5 h再次达到极点,分别为33.1%和32.0%,对应的丙烯选择性分别为62.3%和70.4%。研究表明,Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)负载的Pb基催化剂中存在2种脱氢活性物种,一种是Pb物种,另一种是反应过程中生成的配位不饱和Al^(3+)物种,且载体自身脱氢活性利于催化剂脱氢活性的提升。此外,采用脱氢原理与Al_(2)O_(3)类似的ZrO_(2)对载体效应进行了验证,并证明了载体与Pb物种协同脱氢的普适性。但Al_(2)O_(3)、MgAl_(2)O_(4)、ZrO_(2)中酸性物种含量高、易诱发副反应,不利于丙烯选择性的提高。 展开更多
关键词 载体效应 Pb基催化剂 丙烷脱氢 丙烯 Al_(2)O_(3) MgAl_(2)O_(4)
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