LLM-105的ReaxFF参数优化与分子动力学模拟

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作者 宋亮 张泳 +5 位作者 叶婧 陈博聪 侯方超 苏浩龙 蒋俊 周素芹 《火炸药学报》 北大核心 2025年第2期138-149,I0006,共13页

针对ReaxFF初始力场描述2,6-二氨基-3,5-二硝基-1-氧化物(LLM-105)的不足,采用了一种基于梯度下降算法JAX-ReaxFF框架策略,对ReaxFF反应力场进行了重新参数化,特别关注不同键和键角的势能面解离变化;在模拟不同温度和分解速率的反应过程... 针对ReaxFF初始力场描述2,6-二氨基-3,5-二硝基-1-氧化物(LLM-105)的不足,采用了一种基于梯度下降算法JAX-ReaxFF框架策略,对ReaxFF反应力场进行了重新参数化,特别关注不同键和键角的势能面解离变化;在模拟不同温度和分解速率的反应过程中,深入分析了LLM-105的反应机制。结果表明,当温度为1500 K时,分子反应主要聚焦于聚合和脱氢反应;随着温度的逐渐升高,LLM-105的反应模式呈现出了新的变化,当温度不小于2000 K时,除了原有的聚合和脱氢反应外,还观察到了C-NO_(2)键和C-NH_(2)键的断裂现象;值得注意的是,C-NO_(2)键的断裂成为触发这一系列反应的关键因素;随着分子中的C-NO_(2)和C-NH_(2)键开始发生均裂反应,促进了中间产物HON_(2)、NO_(2)和NH_(3)的形成,并经历一系列复杂的相互反应,最终生成了N_(2)、H_(2)O和CO_(2)等稳定产物,表明该力场能够有效模拟在不同温度和加热速率下的化学反应变化。 展开更多

关键词 量子化学 LLM-105 梯度下降算法 分解机制 分子动力学模拟 reaxff力场

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含Cl反应力场ReaxFF的评估

2

作者 肖卓君 肖斌 +6 位作者 何祺 王晴晴 刘馥 刘艳洁 王宁 李伟 刘轶 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期81-90,共10页

为考察反应分子力场ReaxFF对高氯酸铵(AP)推进剂材料模拟的适应性,从文献中选取了两种含C/H/O/N/Cl有机反应力场,对AP系统中含Cl的典型小分子进行结构和能量扫描计算,并对AP高温裂解过程进行了反应分子动力学模拟。通过对比反应力场与... 为考察反应分子力场ReaxFF对高氯酸铵(AP)推进剂材料模拟的适应性,从文献中选取了两种含C/H/O/N/Cl有机反应力场,对AP系统中含Cl的典型小分子进行结构和能量扫描计算,并对AP高温裂解过程进行了反应分子动力学模拟。通过对比反应力场与量子力学计算结果发现,现有的含Cl有机反应力场在计算HCl以及部分含H、Cl元素的小分子能量时表现较好,但无法合理描述含高价Cl小分子以及含N、O元素小分子的化学键形成和断裂行为。根据力场分子动力学模拟结果的物种分析,现有的反应力场模拟获得了H_(2)O、O_(2)、NH_(3)、HCl等产物小分子,但未能复现ClO_(2)、HClO 4等高价Cl产物以及NO_(2)、N_(2)O的生成,与实验观测有显著差距。 展开更多

关键词 量子力学 含Cl反应力场reaxff 反应分子动力学 高氯酸铵 AP 固体推进剂

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大气压等离子体降解环境毒素的机理研究

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作者 张远涛 柴兆男 +3 位作者 孙滢 刘亚迪 王晓龙 赵彤 《高电压技术》 北大核心 2025年第6期2850-2871,共22页

随着社会持续发展和人类需求提升,环境毒素污染(包括抗生素、药物和真菌毒素等有机污染)问题日益凸显,对公众健康与经济发展构成重大挑战,是“健康中国”建设中必须要关注的问题。大气压冷等离子体(cold atmospheric plasma,CAP)作为一... 随着社会持续发展和人类需求提升,环境毒素污染(包括抗生素、药物和真菌毒素等有机污染)问题日益凸显,对公众健康与经济发展构成重大挑战,是“健康中国”建设中必须要关注的问题。大气压冷等离子体(cold atmospheric plasma,CAP)作为一种新兴的非热处理技术,为环境毒素去除提供了新途径、新理念与新方法。CAP通过产生大量活性粒子,高效、环保且非选择性地与环境毒素作用,展现出良好降解效果。然而,CAP中各活性粒子与环境毒素相互作用的深层机制尚待阐明,这限制了等离子体降解技术的进一步发展与产业化应用。为此基于反应分子动力学模拟方法,研究并总结了大气压冷等离子体产生的4种主要活性氧粒子(reactive oxygen species,ROS),与14种环境毒素(四环素类4种、真菌毒素类5种及头孢菌素类1—4代各1种)相互作用的关键反应及最终产物,全面揭示了ROS通过脱氢反应、加成反应、氧化反应、断键反应和开环反应等破坏关键活性位点的机制,并通过计算数据与实验结果相互验证,阐明了等离子体降解环境毒素所可能发生的共性反应与一般性规律,从而使预测等离子体与其他类似环境毒素的降解规律和降解产物成为可能,为等离子体降解环境毒素提供了理论基础,并将推动其工业化应用的发展。 展开更多

关键词 大气压冷等离子体 活性氧粒子 环境毒素 反应分子动力学模拟 reaxff力场 降解机制

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基于ReaxFF场的矿物绝缘油热解分子动力学模拟 被引量：24

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作者 杜林 王五静 +3 位作者 张彼德 王誉博 相晨萌 王杰 《高电压技术》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第2期488-497,共10页

热故障是影响充油设备安全运行的重要因素,基于Reax FF力场的分子动力学模拟方法建立了含有30个分子的矿物绝缘油仿真模型,深入研究了不同温度下矿物绝缘油的动态热解过程和产气规律。通过Reactive-MD-analysis识别模块对矿物绝缘油热... 热故障是影响充油设备安全运行的重要因素,基于Reax FF力场的分子动力学模拟方法建立了含有30个分子的矿物绝缘油仿真模型,深入研究了不同温度下矿物绝缘油的动态热解过程和产气规律。通过Reactive-MD-analysis识别模块对矿物绝缘油热解产物的识别和统计,结合仿真的动态图像分析了矿物油的微观反应过程,得出矿物油热解的主要反应路径以及小分子气体的生成路径。同时重点分析了温度对热解微观过程的影响,结果表明：中温下大分子烃自由基的β–C断裂造成C_2H_4气体的大量产生;高温下C_3H_8、C_2H_6和C_2H_4的继续分解造成C_2H_6和C_2H_4气体的相继减少以及H_2、CH_4和C_2H_2气体的不断增多。通过与热重实验结果的对比,验证了仿真结果的合理性,说明ReaxFF反应动力学模拟为从分子上研究矿物绝缘油的热解提供了一种有效的途径。 展开更多

关键词 矿物绝缘油 热解 reaxff场 温度 分子动力学模拟 reactive-md-analysis

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纯聚丙烯腈在密闭空间中高温热解的分子动力学

5

作者 刘怡婷 王庚乾 +8 位作者 和小虎 邱选兵 田亚莉 郭古青 宫廷 孙小聪 周月婷 李传亮 李光跃 《高分子材料科学与工程》 北大核心 2025年第6期40-48,共9页

聚丙烯腈(PAN)是一种典型的高分子聚合物,在电化学、纤维工业等方面有广泛应用。当前对纯PAN高温热解的理论研究还不够充分,机理尚不明确。文中使用基于ReaxFF力场的分子动力学方法对该体系展开了研究。对聚合度为10和20的PAN体系进行... 聚丙烯腈(PAN)是一种典型的高分子聚合物,在电化学、纤维工业等方面有广泛应用。当前对纯PAN高温热解的理论研究还不够充分,机理尚不明确。文中使用基于ReaxFF力场的分子动力学方法对该体系展开了研究。对聚合度为10和20的PAN体系进行了恒温热解模拟,设定1800 K,2400 K,2800 K和3200 K这4种温度。计算发现,较低温度时以“环化与交联”反应为主,而较高温度时“脱氢”和“环化与交联”反应都很显著。另外,主要气体产物为H_(2),大部分碳原子通过交联反应生成少数的多碳分子,且几乎没有发生“脱氮”反应。结果表明,PAN的真空高温热解不利于纯碳结构的生成,但是可能有助于氮掺杂碳材料的研究。 展开更多

关键词 聚丙烯腈 高温热解 reaxff力场 分子动力学

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铝纳米颗粒在CL-20爆轰气氛中后燃反应的分子动力学模拟

6

作者 钟浩元 宋清官 +2 位作者 姜胜利 张蕾 庞思平 《兵工学报》 北大核心 2025年第10期166-174,共9页

为研究纳米铝颗粒在含铝炸药爆轰产物气氛中的后燃反应机理,采用反应力场ReaxFF-lg结合反应分子动力学方法,模拟了10 nm ANP在C L-20主要爆轰产物(CO_(2)、H_(2)O、CO和N_(2))构成的高温高压环境中(2500~3500 K)的燃烧过程,从原子尺度... 为研究纳米铝颗粒在含铝炸药爆轰产物气氛中的后燃反应机理,采用反应力场ReaxFF-lg结合反应分子动力学方法,模拟了10 nm ANP在C L-20主要爆轰产物(CO_(2)、H_(2)O、CO和N_(2))构成的高温高压环境中(2500~3500 K)的燃烧过程,从原子尺度揭示其在多组分氧化性气氛中的反应机制。结果表明,随温度升高,H—Al和H—C键生成量减少,说明高温不利于氢相关稳定结构的形成;CO_(2)的产物比例是决定爆温的关键因素,且在2500~3500 K范围内,CO_(2)比H_(2)O具有更强的反应活性,在促进铝氧化和能量释放中起主导作用。所以,提高爆轰产物中CO_(2)的比例,有助于调控爆温并提升ANP的燃烧效率,从而实现更充分的能量释放。为高威力炸药配方的科学设计提供了理论参考。 展开更多

关键词 含铝炸药 铝纳米颗粒 后燃反应 reaxff反应力场 分子动力学

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局部高温诱发CL-20/TNT共晶炸药内反应流传播的ReaxFF分子动力学模拟 被引量：1

7

作者 刘海 杨镇 何远航 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期557-563,共7页

为了更好地理解含能材料热点火以及热点成长现象和机理,采用基于第一性原理的Reax FF反应力场分子动力学方法模拟了CL-20/TNT共晶炸药内反应流传播的时空行为和初始化学反应过程。通过NVT系统和Berendsen温度耦合方法对含能材料两端连... 为了更好地理解含能材料热点火以及热点成长现象和机理,采用基于第一性原理的Reax FF反应力场分子动力学方法模拟了CL-20/TNT共晶炸药内反应流传播的时空行为和初始化学反应过程。通过NVT系统和Berendsen温度耦合方法对含能材料两端连续快速加热并维持在高温条件激发反应流的产生和传播,并采用两种不同的热载荷(3000,4000 K)比较温度差异对初始热分解速率的影响。两端热载荷为4000 K时,热冲击传播过程中粒子瞬时平动速率可达0.5 km·s^(-1),高于3000 K时的情况。于此同时,两端高温将引发含能材料逐渐发生分解反应,同温度条件下,共晶中CL-20的分解速率高于TNT。另外,热载荷温度越高,共晶完全分解所需的时间越少。产物识别分析显示,CL-20/TNT共晶热分解的主要产物为NO_2,NO,H_2O,N_2,CO,CO_2,HONO,H_2O_2,CHON,H_2N,CH_2O,其中,NO_2是初始热分解产物,而最终产物为N_2,CO_2和H_2O。 展开更多

关键词 反应力场 反应流 分子动力学 CL-20/TNT共晶炸药

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电热联合故障下天然气合成油分解特性

8

作者 陈贝贝 李晓涵 +1 位作者 刘金凤 江军 《电力工程技术》 北大核心 2025年第5期168-175,共8页

天然气合成油(gas to liquid,GTL)以天然气为原料,具备优良的环保性能和电气性能,可用作新型变压器绝缘油。为更好地了解GTL绝缘油的产气规律,文中基于分子动力学仿真,构建GTL绝缘油微观体系,模拟其在电热联合故障下的分解过程。结合仿... 天然气合成油(gas to liquid,GTL)以天然气为原料,具备优良的环保性能和电气性能,可用作新型变压器绝缘油。为更好地了解GTL绝缘油的产气规律,文中基于分子动力学仿真,构建GTL绝缘油微观体系,模拟其在电热联合故障下的分解过程。结合仿真结果,分析GTL绝缘油分解产物的种类和数量的变化趋势,并通过同位素标记法得到其产气路径和机理。仿真结果表明:GTL绝缘油分解的最终产物为C_(2)H_(4)、C_(2)H_(2)、CH_(4)、H_(2)、C_(2)H_(6)等小分子气体和自由基;随着故障温度的升高,GTL绝缘油的分解愈发充分;电热联合故障下,温度是影响GTL绝缘油分解的主要因素,强电场的存在会加速其分解;在相同故障条件下,GTL绝缘油分解产生的H_(2)和CH_(4)占比更高,相比传统矿物油提高了5%左右。文中研究成果将为GTL绝缘油变压器的故障诊断与状态评估提供理论支撑与参考。 展开更多

关键词 天然气合成油(GTL) 分子动力学模拟 reaxff反应力场 电热联合故障 油中溶解气体 分解特性

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抗氧剂协同作用机理的加速反应分子动力学研究

9

作者 周锐 鲍路瑶 +1 位作者 卜伟锋 周峰 《摩擦学学报(中英文)》 北大核心 2025年第2期325-336,共12页

受阻酚类抗氧剂与二苯胺类抗氧剂复配使用往往表现出优异的协同抗氧化作用,但其详细的化学反应路线尚不明确.本文中利用1种结合元动力学(Metadynamics)与反应力场(ReaxFF)的加速反应分子动力学方法,模拟了季戊四醇酯基础油添加2种典型... 受阻酚类抗氧剂与二苯胺类抗氧剂复配使用往往表现出优异的协同抗氧化作用,但其详细的化学反应路线尚不明确.本文中利用1种结合元动力学(Metadynamics)与反应力场(ReaxFF)的加速反应分子动力学方法,模拟了季戊四醇酯基础油添加2种典型抗氧剂[2,6-二叔丁基对甲酚(2,6-Di-tert-butyl-4-methylphenol,BHT)、4,4'-二辛基二苯胺(4,4'-Di-iso-octyldiphenylamin,ODA)]在不同温度工况下(350和500 K)的热氧化分解过程.结果表明:酯基数量的增多、烷烃链长度的增加以及仲氢和叔氢数量的增大会导致多元醇酯基础油氧化安定性减弱;烷基过氧自由基以及烷氧自由基是加速基础油烷烃链链式反应的关键;BHT和ODA通过有效捕捉这2种自由基进而提高体系氧化安定性.2种抗氧剂优异的协同作用来源于低温下BHT苯酚脱出的氢原子有效提高了ODA以及N-羟基二苯胺的再生效率.详细反应路径表明,ODA存在多个反应活性位点是其抗氧性能优于BHT的重要原因之一. 展开更多

关键词 加速反应分子动力学 反应力场 合成酯润滑油 抗氧化剂 反应机理

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CL-20/DNB共晶高温热解的ReaxFF反应分子动力学模拟 被引量：5

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作者 苗瑞珍 刘伟帅 +5 位作者 王建 康志鹏 杨潞霞 荆兴斌 付一政 刘亚青 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期111-117,共7页

基于Reax FF力场,采用反应分子动力学方法(Reactive Molecular Dynamics,RMD)研究了高温条件下(2000,2500 K和3000K)六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)/1,3-二硝基苯(DNB)共晶的初始热解机理以及一些主要产物随时间的分布情况。结果表明:CL-2... 基于Reax FF力场,采用反应分子动力学方法(Reactive Molecular Dynamics,RMD)研究了高温条件下(2000,2500 K和3000K)六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)/1,3-二硝基苯(DNB)共晶的初始热解机理以及一些主要产物随时间的分布情况。结果表明:CL-20/DNB共晶热解过程中温度越高,系统达到平衡所需时间越短,生成的产物越多,势能下降也越多。各个温度下CL-20均先于DNB快速分解完毕,随温度升高DNB的热解速率显著加快。CL-20/DNB共晶主要热解产物为NO_2、NO、N_2、H_2O、HNO3、HON、HONO和CO_2等,其中NO_2是由CL-20中N—NO_2键和DNB中C—NO_2键的断裂所生成,这是主要的初始引发反应,其数量迅速达到最大值后通过异构化生成ONO自由基,接着进一步生成N_2、NO、HONO、HON和H_2O等。在2500 K和3000 K条件下模拟后期体系中会有较大的含碳团簇出现,这是富碳炸药爆轰过程中的常见现象。 展开更多

关键词 reaxff力场 反应分子动力学 六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)/1 3-二硝基苯(DNB)共晶 热解机理

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ReaxFF反应力场在金属铝中的适用性 被引量：5

11

作者 宋文雄 赵世金 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期571-574,共4页

为了研究基于键级的反应力场(ReaxFF)对金属体系的适用性,采用ReaxFF势计算单质铝的多种物理性能,并与嵌入原子势(EAM)计算值、第一性原理(DFT)计算值、实验值对比。结果表明,在描述体系能量和弹性系数方面,DFT与EAM两种方法得到的结果... 为了研究基于键级的反应力场(ReaxFF)对金属体系的适用性,采用ReaxFF势计算单质铝的多种物理性能,并与嵌入原子势(EAM)计算值、第一性原理(DFT)计算值、实验值对比。结果表明,在描述体系能量和弹性系数方面,DFT与EAM两种方法得到的结果与实验值吻合非常好,ReaxFF整体吻合较好。DFT、EAM、ReaxFF三种方法能很好地区分金属铝面心(fcc)、体心(bcc)、简单立方(sc)三种结构。ReaxFF计算fcc的结合能为4.0248eV,实验值为4.05eV;ReaxFF计算空位形成能Ev=1.136eV稍微偏大,实验值为0.68eV;ReaxFF得到的弹性系数与实验值差别较大;ReaxFF不能正确预测柯西压力PCauchy=(C12-C44)/2≈0,一般情况下柯西压力并不为零。因此,ReaxFF势对亚稳态分子间复合物(MICs)体系在能量释放和传播方面的研究能得到较好的结果,对弹性性能描述欠缺。 展开更多

关键词 物理化学 分子动力学 反应力场(reaxff)

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典型聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯废塑料共热解初期反应特性的ReaxFF分子模拟研究 被引量：12

12

作者 贺兴处 陈德珍 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第3期346-356,共11页

利用反应力场分子模拟(ReaxFF MD)结合反应机理自分析(AutoRMA)工具,从动力学、热解产物及热解反应过程三方面在原子层面上,探究了典型聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)废塑料共热解的反应机理。结果表明,PE/PP/PS共热解的动力学... 利用反应力场分子模拟(ReaxFF MD)结合反应机理自分析(AutoRMA)工具,从动力学、热解产物及热解反应过程三方面在原子层面上,探究了典型聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)废塑料共热解的反应机理。结果表明,PE/PP/PS共热解的动力学参数可通过C-C键和C-H键断裂的活化能加权求和(即Char Bonds方法)获得,其活化能估计值与实验值的误差仅为±3.86%;因此可以由C-C键和C-H键的断裂来表征热解反应进程。对于PP-PE混合塑料热解体系,增加其中PP的含量可以提高油和可燃气的产率,而对于PP-PS体系,增加其中PS的含量可以提高炭和油产率。在PE-PPPS混合塑料热解体系中,高温有利于重油裂解为轻油,轻油相对含量从2400 K的44.77%升高到3000 K的56.18%;同时,高温也会促使烃类小分子进一步裂解生成更小分子产物,随热解温度升高,H_(2)和CH_(4)的产率明显上升,但C_(2)H_(4)和C_(3)H_(6)的产率先上升后降低。相比单独热解,混合热解体系开始反应时间有所延迟,但达到第一次平衡的总反应时间缩短,并且更倾向于生成较小分子的产物。PE和PP单独热解时,首先生成其单体,继而生成烷烃和小分子气体,但在共热解过程中,首先生成烷烃和小分子气体,而后生成其单体。PS在共热解体系中更倾向于提供·H自由基从而与PE和PP生成的自由基结合,形成小分子烷烃或H_(2)。 展开更多

关键词 共热解 废塑料 反应力场分子模拟(reaxff md) 动力学 聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)、聚苯乙烯(PS)

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金属单原子模型催化剂热稳定性的反应力场(ReaxFF)分子动力学研究 被引量：2

13

作者 杨文琦 汪杰 +1 位作者 乔园园 王贵昌 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第11期2078-2082,共5页

金属催化剂的催化活性与其配位不饱和度密切相关,配位不饱和度越高,其催化活性一般也越高。单原子催化剂(SAC,或ad-atom)模型在金属表面上具有最小的配位数,因而往往表现为高的催化活性,但其热稳定性值得深入的研究。在本工作中,我们基... 金属催化剂的催化活性与其配位不饱和度密切相关,配位不饱和度越高,其催化活性一般也越高。单原子催化剂(SAC,或ad-atom)模型在金属表面上具有最小的配位数,因而往往表现为高的催化活性,但其热稳定性值得深入的研究。在本工作中,我们基于反应力场(ReaxFF),运用LAMMPS(large-scale atomic/molecular massively parallel simulator)软件包进行大尺度分子动力学模拟,研究单原子模型的热稳定性。模拟结果表明,只有Fe1/Fe(100)单原子催化模型可以在较高温度下稳定存在,而其他金属单原子表面分散结构则随温度升高而发生单原子聚集形成大的纳米颗粒或沉降的现象。同时我们也研究了在H2和O2气氛下Ni1/Ni(111)催化剂的动态行为,发现与真空环境相比,H2和O2气氛在一定程度上提高了催化剂的稳定性。 展开更多

关键词 金属单原子催化剂模型 热稳定性 反应力场(reaxff) 分子动力学 H2和O2气氛

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异伍兹烷衍生物高温热分解规律分子动力学模拟

14

作者 甘强 张文博 +5 位作者 王亚军 梁琳 任姝 李根 何佳峻 冯长根 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期711-725,共15页

异伍兹烷衍生物是当前最具潜力的笼形含能化合物之一,为了系统研究异伍兹烷衍生物的高温热分解规律,明确其爆轰机理,研究采用ReaxFF-lg反应性力场和分子动力学方法,对3种典型异伍兹烷衍生物ε-六硝基六氮杂异伍兹烷(ε-CL-20)、4,10-二... 异伍兹烷衍生物是当前最具潜力的笼形含能化合物之一,为了系统研究异伍兹烷衍生物的高温热分解规律,明确其爆轰机理,研究采用ReaxFF-lg反应性力场和分子动力学方法,对3种典型异伍兹烷衍生物ε-六硝基六氮杂异伍兹烷(ε-CL-20)、4,10-二硝基-2,6,8,12-四氧杂-4,10-二氮杂四环十二烷(TEX)和4,10-二叠氮甲基-2,6,8,12-四硝基六氮杂异伍兹烷(BATNIW)进行高温(1500~3500 K)热分解研究。结果表明,脱硝基和开环是3种衍生物的主要初始反应,其中开环反应集中在五元环C—N键或C—O键。不同温度下热分解终产物中CO_(2)和H_(2)含量差异较大,3000 K以上N_(2)含量接近。3种衍生物中,BATNIW热分解生成N_(2)速度最快、产量最高;TEX热分解易生成团簇,生成特征产物乙二醛。3种衍生物热分解活化能排序为TEX>BATNIW>ε-CL-20,说明TEX稳定性最好。研究初步揭示了3种异伍兹烷衍生物分子结构与热分解规律的内在联系。 展开更多

关键词 异伍兹烷衍生物 六硝基六氮杂异伍兹烷 高温热分解 分子动力学方法 reaxff-lg反应性力场

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飞秒激光作用TATB的大尺寸分子动力学模拟

15

作者 伍俊英 李钧剑 +2 位作者 尚伊平 杨利军 陈朗 《兵工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期2351-2363,共13页

深入认识炸药在飞秒激光作用下的快速化学反应机制和热力响应特征,是发展飞秒激光加工炸药技术的基础。采用分子动力学方法,基于ReaxFF/lg反应力场,对不同飞秒激光能量作用于三氨基三硝基苯(TATB)炸药的过程进行亚微米级大尺寸反应分子... 深入认识炸药在飞秒激光作用下的快速化学反应机制和热力响应特征,是发展飞秒激光加工炸药技术的基础。采用分子动力学方法,基于ReaxFF/lg反应力场,对不同飞秒激光能量作用于三氨基三硝基苯(TATB)炸药的过程进行亚微米级大尺寸反应分子动力学模拟,考虑炸药对飞秒激光的非线性吸收过程,分析炸药烧蚀去除机制、产物演化和热力响应规律。计算结果表明:不同强度的飞秒激光对TATB的烧蚀去除机制不同,当激光强度为6.79×10^(17) W/m^(2)时,TATB发生等离子体烧蚀,产物以小分子或等离子体为主;当激光强度为3.39×10^(17) W/m^(2)时,TATB发生不完全反应,产物以大分子或团簇为主;当激光强度为1.69×10^(17) W/m^(2)时,TATB发生光机械烧蚀,以完整分子形式被剥离去除;激光强度越高,烧蚀产物的温度和粒子速度越高,对烧蚀区周围的热力响应越严重,有引发点火的风险。 展开更多

关键词 三氨基三硝基苯 飞秒激光 分子动力学计算 reaxff/lg反应力场

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一种有机杂化硅膜分子模型的重构研究

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作者 张涛 靳栋梁 +1 位作者 吴楠桦 钟璟 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期40-46,共7页

BTESA有机杂化硅膜具有复杂的无定形结构,广泛应用于气体分离、有机溶剂处理和能源存储等领域,但目前仍缺乏成熟的分子级表征模型.本文结合分子动力学模拟和反应力场,在纳米尺度上构建BTESA有机杂化硅膜的分子模型,并采用X射线衍射、径... BTESA有机杂化硅膜具有复杂的无定形结构,广泛应用于气体分离、有机溶剂处理和能源存储等领域,但目前仍缺乏成熟的分子级表征模型.本文结合分子动力学模拟和反应力场,在纳米尺度上构建BTESA有机杂化硅膜的分子模型,并采用X射线衍射、径向分布函数、孔径分布探究该分子模型的化学结构和孔隙拓扑.结果表明,采用分子模拟构建的BTESA样品的衍射图样与实验数据一致,准确地揭示了BTESA有机杂化硅膜的化学结构与孔隙拓扑.研究结果为BTESA有机杂化硅膜及其他有机杂化硅膜提供了一种成熟的纳米尺度模型构建方法和孔隙拓扑结构分析技术. 展开更多

关键词 有机杂化硅膜 分子动力学 化学结构 反应力场 孔隙拓扑

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干酪根热解生烃分子模拟研究进展 被引量：1

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作者 郭成波 李美俊 +1 位作者 刘晓强 韩秋雅 《沉积学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1494-1511,共18页

【意义】干酪根是世界上最丰富的天然有机质来源,研究干酪根的热解对油页岩的开发利用具有重要的意义。传统的热解生烃模拟实验难以深入揭示干酪根热解机理,而分子模拟方法可从原子分子水平上深入揭示干酪根热解的微观机理,是一种重要... 【意义】干酪根是世界上最丰富的天然有机质来源,研究干酪根的热解对油页岩的开发利用具有重要的意义。传统的热解生烃模拟实验难以深入揭示干酪根热解机理,而分子模拟方法可从原子分子水平上深入揭示干酪根热解的微观机理,是一种重要的研究手段。【进展】对干酪根热解生烃的分子模拟研究进展进行了述评,并结合实验结果,分别阐述了温度、升温速率、水、压力、页岩矿物组分对于干酪根热解的影响。主要有:(1)构建干酪根分子结构模型最常用的方法是基于实验分析方法中获得的元素、官能团信息和结构参数;(2)温度、升温速率、水、压力、页岩矿物组分对干酪根热解产物分子数和组分均存在不同程度的影响,选择合适的温度和升温速率可以使得页岩油的产率达到最大;(3)H2O分子可促进干酪根和重质页岩油的裂解,提高轻质页岩油和气体的产率;(4)对比分子模拟结果与实验结果发现,分子模拟在定量描述方面具有较大的优势,而在定性描述方面稍显不足;(5)分子模拟通常采用提高模拟温度的方法进而缩短反应时间来弥补地质上的热演化时间,这是目前分子模拟技术的缺陷之一;(6)干酪根的高温模拟会产生大量的C2H4,这与实验事实和地质概况不符,也是当前分子模拟的不足之处。【展望】展望未来,干酪根热解生烃分子模拟研究可在以下方面取得发展:(1)使用机器学习法快速构建相对分子量达上百万,并且同时反映干酪根化学结构和孔隙结构的分子结构模型;(2)建立富含页岩矿物组分、地层水、有机酸以及无机盐等多尺度且复杂的干酪根模型;(3)深入研究升温速率、水的相态、地层水、压力、矿物组分以及不同热演化程度对干酪根热解的影响;4)结合实际地质概况探索低温条件下干酪根的热解生烃机制,进而弥补实验—地质—理论之间的鸿沟,为页岩油和页岩气的勘探与开发提供重要的参考信息和理论指导。 展开更多

关键词 干酪根 分子结构模型 热解机理 分子动力学模拟 reaxff力场

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H_(2)O气氛下富油煤热解过程的反应分子动力学模拟 被引量：1

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作者 黄淄博 刘倩如 +2 位作者 刘红 周文静 魏进家 《煤田地质与勘探》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第7期189-199,共11页

【目的】我国富油煤资源丰富,通过热解技术可将其转化为能源产品(化学品、气体或液体燃料等),缓解我国油气资源的对外依存程度。深入认识热解过程中的产物变化规律和反应机理,对于煤炭清洁高效转化工艺的研究至关重要。【方法】采用反... 【目的】我国富油煤资源丰富,通过热解技术可将其转化为能源产品(化学品、气体或液体燃料等),缓解我国油气资源的对外依存程度。深入认识热解过程中的产物变化规律和反应机理,对于煤炭清洁高效转化工艺的研究至关重要。【方法】采用反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟探究富油煤(长焰煤)热解过程以及H_(2)O气氛对热解产物分布的影响和作用机制。【结果和结论】结果表明,富油煤(长焰煤)热解的温度范围为1200~2800 K,热解过程主要分为热解(1200~2000 K)和缩聚(2000~2800 K)两个阶段。在热解阶段,随着温度的升高,煤分子快速裂解,焦炭产物不断减少,焦油和气体产物不断增加;在缩聚阶段,焦油产物之间发生缩聚反应生成焦炭,同时释放小分子气体,导致焦油产物减少,焦炭和气体产物增加。因此,提高热解温度、延长热解时间可得到更多的气体产物,而提升焦油产量的关键则是抑制缩聚反应发生。在高温缩聚阶段引入H_(2)O气氛热解,结果表明,H_(2)O能够有效地促进煤分子的裂解,随着H_(2)O占比的增加,煤热解体系中C―C键减少,C―H和C―O键增加。分析二者之间的交互作用发现,煤热解产生的自由基与H_(2)O反应,促进H_(2)O分子分解,H_(2)O分解产生的H•和OH•又进一步促进煤裂解,并与煤热解产物反应,生成更多的焦油和气体。研究加深了对富油煤热解过程的理解,对煤炭资源的清洁高效利用具有一定指导意义。 展开更多

关键词 富油煤 热解 反应机理 H_(2)O气氛 反应分子动力学

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基于反应分子动力学的超临界多元热流体发生规律及物性变化特征 被引量：1

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作者 杨棽垚 杨二龙 +2 位作者 戚志林 严文德 徐放 《东北石油大学学报》 北大核心 2024年第6期98-108,I0007,I0008,共13页

超临界多元热流体发生过程中各组分质量分数变化规律认识不清。基于反应分子动力学方法,进行不同条件下的超临界多元热流体发生规律模拟,结合实验和模型计算结果,研究热流体各组分质量分数随反应温度、反应压力、时间和原料比例的变化规... 超临界多元热流体发生过程中各组分质量分数变化规律认识不清。基于反应分子动力学方法,进行不同条件下的超临界多元热流体发生规律模拟,结合实验和模型计算结果,研究热流体各组分质量分数随反应温度、反应压力、时间和原料比例的变化规律,分析热流体各组分质量分数变化对流体物性的影响。结果表明:模拟结果与相近条件的实验和理论计算结果吻合度较高,采用反应分子动力学模拟研究超临界多元热流体发生规律具有较高准确性;反应温度、反应压力越高,原料完全反应时间越短;柴油质量分数越高,原料完全反应时间越长;反应温度、压力对完全反应后超临界多元热流体各组分质量分数无显著影响,柴油质量分数影响较大,柴油质量分数越高,热流体中二氧化碳和氮气质量分数越高,水质量分数越低;在反应未完全时,反应时间对热流体物性的影响较显著,反应初始至结束的流体密度降幅为8.19%,流体比焓降幅为49.85%,在反应完全后,反应原料比例对热流体物性影响较大,原料柴油质量分数由8.39%上升至25.14%,流体密度增幅为7.82%,流体比焓降幅为10.58%。该结果为开展超临界多元热流体发生规律研究及热流体发生环境优化提供参考。 展开更多

关键词 超临界多元热流体 发生规律 热流体物性 reaxff反应力场 分子动力学模拟 稠油热采

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XLPE裂解产气的分子动力学模拟

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作者 黄友聪 郑钟楠 +4 位作者 林梓圻 张莹 袁豪 孔佳民 周凯 《工程塑料应用》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期155-163,共9页

交联聚乙烯(XLPE)电缆是城市输配电网络中的重要设备,对XLPE绝缘材料裂解机理的深入理解是提出有效故障评估和诊断方法的基本前提,近年来。通过气体产物对电缆进行状态诊断的思想广受关注,然而,现有研究仍未深入阐释影响XLPE绝缘的产气... 交联聚乙烯(XLPE)电缆是城市输配电网络中的重要设备,对XLPE绝缘材料裂解机理的深入理解是提出有效故障评估和诊断方法的基本前提,近年来。通过气体产物对电缆进行状态诊断的思想广受关注,然而,现有研究仍未深入阐释影响XLPE绝缘的产气路径和机理。鉴于此,基于分子动力学模拟方法,从原子和自由基层面揭示了XLPE裂解及产气机理。首先基于蒙特卡洛法构建聚乙烯分子的初始几何模型。通过基于距离概率准则的聚乙烯交联算法,建立了具有高度化学合理性和现实物理意义的XLPE分子动力学几何模型。随后基于ReaxFF反应力场进行了分子动力学计算,并通过粒子追踪建立了XLPE裂解过程中特征气体产物生成的自由基链式反应路径。结果表明,氢气生成的自由基链式反应包含两步且为可逆反应;烃类气体分子及碳氧化物分子生成自由基链式反应均始于XLPE分子链C—C键断裂生成亚甲基端基,具体生成的产物类型由氧气和氢自由基的浓度决定。上述研究为理解XLPE电缆系统中的产气现象和从原子层面揭示XLPE固体电介质劣化及产气机理方面提供了借鉴。 展开更多

关键词 分子动力学 交联聚乙烯 材料产气 自由基反应 reaxff力场

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