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CuCe-SAPO-34选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物
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作者 周皞 王旭瑞 +2 位作者 赵辉爽 温妮妮 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3093-3099,共7页
采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等... 采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂的物理化学性质进行表征。研究表明,引入的铈与铜物种之间存在相互作用,有利于生成更多的孤立Cu^(2+)物种,提高了分子筛催化剂的低温氧化还原性能,从而提高了Cu CeSAPO-34的低温脱硝活性。同时,双金属分子筛骨架上具有丰富的Lewis酸性位,有助于C3H_(6)和NO_(x)的吸附和活化。当Cu∶Ce=4∶2时,Cu Ce-SAPO-34催化剂具有最佳的脱硝性能,在含有10%O_(2)和5%H_(2)O的柴油车尾气氛围中,在250℃最高能实现90%以上的脱硝效率。 展开更多
关键词 分子筛催化剂 选择催化还原 氮氧化物 丙烯
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优化HPPO装置工艺技术降低CO_(2)排放 被引量:1
2
作者 杨建平 汪薇 +1 位作者 何琨 王卓超 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期572-578,共7页
采用中国石化的全套过氧化氢直接氧化制环氧丙烷(HPPO)专利技术以及中国石化长岭分公司的工业HTS催化剂,以400 kt/a的HPPO装置为例,在反应温度25~90℃、反应压力0.2~3.4 MPa、丙烯质量空速0.4~8.0 h^(-1)、甲醇/过氧化氢摩尔比4~20、丙... 采用中国石化的全套过氧化氢直接氧化制环氧丙烷(HPPO)专利技术以及中国石化长岭分公司的工业HTS催化剂,以400 kt/a的HPPO装置为例,在反应温度25~90℃、反应压力0.2~3.4 MPa、丙烯质量空速0.4~8.0 h^(-1)、甲醇/过氧化氢摩尔比4~20、丙烯/过氧化氢摩尔比1.2~10.0、pH=8.7~9.7的范围内,采用Aspen Plus软件对HPPO装置的环氧化反应单元的CO_(2)排放量进行计算。计算结果表明,改变反应温度和反应压力影响CO_(2)排放量,CO_(2)排放量由高到低,达到最低值后,由低到高;CO_(2)减排量为687.91~2942.59 t/a;各参数对CO_(2)减排量的影响程度从大到小依次为反应温度和反应压力、甲醇/过氧化氢摩尔比、丙烯/过氧化氢摩尔比、丙烯质量空速、pH。 展开更多
关键词 环氧丙烷 工艺技术 HTS催化剂 工艺参数 CO_(2)减排
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HPPO体系中的溶剂甲醇制丙烯反应的研究
3
作者 丁超俊 刘月明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1400-1408,共9页
过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶... 过氧化氢直接氧化法制环氧丙烷(HPPO)过程中的循环溶剂甲醇因含有多种杂质,精制过程能耗高,将其回用于制丙烯过程,不仅可降低HPPO过程的能耗,还可为HPPO过程提供丙烯原料。考察了HPPO体系溶剂甲醇制丙烯(MTP)反应的合适工艺条件,以及溶剂甲醇中的主要杂质(乙醇、1,2-丙二醇(PG)和丙二醇甲醚(MME))对MTP反应的影响。实验结果表明,磷改性失活TS-1分子筛在MTP反应中显示出良好的催化性能,在反应温度为450℃、m(甲醇)∶m(H_(2)O)=1∶1、质量空速为3.00 h^(-1)时,丙烯选择性可达30.52%;当乙醇含量(基于甲醇和乙醇的质量)从0增加到5%(w)时,丙烯选择性变化不大,乙烯选择性上升0.80百分点,甲烷选择性下降3.40百分点;当PG含量(基于甲醇和PG的质量)从0增加到3%(w)时,丙烯选择性和乙烯选择性分别下降3.98百分点和0.75百分点;当MME含量(基于甲醇和MME的质量)从0增加到1%(w)时,丙烯选择性下降3.05百分点,乙烯选择性上升3.16百分点;溶剂甲醇中杂质的总含量(基于有机化合物的总质量)低于9%(w)时,甲醇转化率仍保持100%,丙烯选择性下降2.76百分点,C_(2)^(=)~C_(5)^(=)的总选择性仍保持在70%左右。HPPO体系溶剂甲醇用于MTP反应是可行的,这为溶剂甲醇的再利用提供了新途径。 展开更多
关键词 甲醇制丙烯 环氧丙烷 溶剂甲醇 催化剂 失活TS-1分子筛
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列管式固定床反应器内HPPO反应模拟及优化
4
作者 李木金 高瑞 +1 位作者 施德磐 周紫薇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1753-1758,共6页
针对列管式固定床反应器中的单根反应管,建立了HPPO环氧化反应一维拟均相模型,考察了n(C3H6)∶n(H_(2)O_(2))、H_(2)O_(2)质量空速、撤热介质温度和H_(2)O_(2)进料量等参数对环氧化反应的影响。模拟结果表明,n(C3H6)∶n(H_(2)O_(2))对... 针对列管式固定床反应器中的单根反应管,建立了HPPO环氧化反应一维拟均相模型,考察了n(C3H6)∶n(H_(2)O_(2))、H_(2)O_(2)质量空速、撤热介质温度和H_(2)O_(2)进料量等参数对环氧化反应的影响。模拟结果表明,n(C3H6)∶n(H_(2)O_(2))对反应管热点温度有较大影响;H_(2)O_(2)质量空速过低易引起反应器飞温;为提高H_(2)O_(2)转化率、PO选择性和时空产率,并降低床层热点温度和H_(2)O_(2)分解率,可将n(C3H6)∶n(H_(2)O_(2))控制在6~9,H_(2)O_(2)质量空速控制在0.3~0.6 h^(-1),H_(2)O_(2)进料量低于30%(w)。 展开更多
关键词 环氧丙烷 一维拟均相反应器 列管式固定床反应器
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1,2-环氧丙烷调控四元复合金属氧化物催化剂的制备及CVOCs催化性能研究
5
作者 王桂林 陈英文 《现代化工》 北大核心 2025年第3期194-201,207,共9页
利用助凝剂1,2-环氧丙烷(PO)对Cu_(a)ZrCeTiO_(x)催化剂进行设计与优化,考察了PO对催化剂性能的影响。结果表明,催化剂制备的最优参数为PO添加质量为7.5 g、老化时间为24 h、老化温度为60℃、焙烧温度为500℃。以二氯甲烷为处理对象,在4... 利用助凝剂1,2-环氧丙烷(PO)对Cu_(a)ZrCeTiO_(x)催化剂进行设计与优化,考察了PO对催化剂性能的影响。结果表明,催化剂制备的最优参数为PO添加质量为7.5 g、老化时间为24 h、老化温度为60℃、焙烧温度为500℃。以二氯甲烷为处理对象,在40 h的测试时间中,整体转化率始终维持在80%以上,且尾气的CO_(2)选择性下降幅度较小,依然具备较强的深度催化氧化能力。 展开更多
关键词 含氯挥发性有机废气 催化氧化 1 2-环氧丙烷 Cu_(a)ZrCeTiO_(x)催化剂
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EO/PO无规共聚醚的结构与性能研究 被引量:8
6
作者 朱诚身 苑仁旭 +2 位作者 郭建国 何素芹 焦宇 《郑州大学学报(理学版)》 CAS 2005年第2期81-84,87,共5页
采用连续滴加料的方法,以KOH为催化剂合成了一组相对分子质量相同而组成不同的环氧乙烷/环氧丙烷无规共聚醚,采用核磁共振、红外光谱确定其组成,并用耐热性、浊点和表面张力等性能指标分析了共聚醚的结构与性能之间的关系.结果表明:把1H... 采用连续滴加料的方法,以KOH为催化剂合成了一组相对分子质量相同而组成不同的环氧乙烷/环氧丙烷无规共聚醚,采用核磁共振、红外光谱确定其组成,并用耐热性、浊点和表面张力等性能指标分析了共聚醚的结构与性能之间的关系.结果表明:把1H-NMR和13C-NMR结合起来对共聚醚的结构进行分析,既能确定各组分的含量又能够确定共聚醚链结构的特点;随着共聚醚中环氧乙烷含量的增加其热稳定性增强,浊点升高,表面张力增大. 展开更多
关键词 共聚醚 EO/po 性能研究 无规 相对分子质量 环氧乙烷 表面张力 结构与性能 环氧丙烷 核磁共振 红外光谱 ^13C 指标分析 醚链结构 热稳定性 NMR 催化剂 KOH 耐热性 ^1H 组成 浊点 含量
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EO/PO无规共聚醚的浊点研究 被引量:10
7
作者 苑仁旭 郭建国 +2 位作者 朱诚身 何素芹 焦宇 《东华大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2006年第2期30-34,共5页
研究了无规共聚醚水溶液的浓度、无规共聚醚结构及无机电解质、酸、醇、表面活性剂对浊点的影响。结果表明所选择的电解质均能降低聚醚的浊点;酸能轻微提高聚醚的浊点;水溶性醇和非水溶性醇的影响效果不同,前者能提高聚醚的浊点,后者则... 研究了无规共聚醚水溶液的浓度、无规共聚醚结构及无机电解质、酸、醇、表面活性剂对浊点的影响。结果表明所选择的电解质均能降低聚醚的浊点;酸能轻微提高聚醚的浊点;水溶性醇和非水溶性醇的影响效果不同,前者能提高聚醚的浊点,后者则使之降低;表面活性剂能提高聚醚的浊点;随着聚醚中聚氧乙烯基含量的增加,其浊点升高;相对分子质量增加,使浊点降低。这些规律对无规聚醚的研究和应用有一定的指导意义。 展开更多
关键词 环氧乙烷 环氧丙烷 聚醚 浊点
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HPPO工艺中试装置中钛硅催化剂的失活及再生 被引量:10
8
作者 史春风 林民 +1 位作者 朱斌 龙军 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期864-869,共6页
针对基于过氧化氢的丙烯环氧化制备环氧丙烷(HPPO)工艺中试装置中钛硅催化剂的失活问题,对失活后的钛硅催化剂进行了再生研究,采用XRF、XRD、XPS、IR、Py-IR、TG、DTA方法对失活及再生前后的催化剂进行了分析表征。结果表明,反应过程中... 针对基于过氧化氢的丙烯环氧化制备环氧丙烷(HPPO)工艺中试装置中钛硅催化剂的失活问题,对失活后的钛硅催化剂进行了再生研究,采用XRF、XRD、XPS、IR、Py-IR、TG、DTA方法对失活及再生前后的催化剂进行了分析表征。结果表明,反应过程中钛硅催化剂的孔道发生部分堵孔,导致活性有所下降,是其失活的主要原因。催化剂器内低温再生技术和焙烧再生技术效果相当,可以满足中试或工业化试验的要求。 展开更多
关键词 钛硅分子筛 催化剂 失活 再生 环氧丙烷
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CPS固载离子液体催化剂的制备及性能研究
9
作者 徐晨霞 吕建华 +2 位作者 刘继东 郭豹 李文松 《现代化工》 CAS 北大核心 2025年第1期195-200,共6页
采用改性后的聚苯乙烯树脂CPS为载体,制备了CPS固载3种不同离子液体的催化剂;在无助剂条件下催化CO_(2)和环氧丙烷(PO)转化为碳酸丙烯酯(PC)。利用FT-IR、XPS、SEM、TG对不同催化剂进行表征分析,并比较了3种催化剂的催化性能。结果表明,... 采用改性后的聚苯乙烯树脂CPS为载体,制备了CPS固载3种不同离子液体的催化剂;在无助剂条件下催化CO_(2)和环氧丙烷(PO)转化为碳酸丙烯酯(PC)。利用FT-IR、XPS、SEM、TG对不同催化剂进行表征分析,并比较了3种催化剂的催化性能。结果表明,CPS-Imi/COOH表现出最好的催化活性,这是由于—COOH通过形成氢键对PO的C—O键具有较强的极化能力;Br^(-)对PO的亲核攻击也是其容易开环的重要因素。考察了不同反应条件下CPS-Imi/COOH对PO转化率和PC选择性的影响,在110℃、2.5 MPa、3 h的反应条件下,PO转化率为95.8%,PC选择性为98.8%;催化剂循环使用6次后仍保持良好的催化性能。 展开更多
关键词 CPS固载 离子液体 二氧化碳 环氧丙烷 碳酸丙烯酯
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Fe_(1/2)Al_(1/2)PO_4催化1,2-二氯丙烷脱氯氧化制备环氧丙烷 被引量:2
10
作者 钟顺和 顾修君 +1 位作者 李兴波 肖秀芬 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期81-82,共2页
The title catalyst was prepared by the sol gel method. The surface composite, structure, specific area and catalytic behavior have been investigated by IR, BET, XRD, TEM techniques. The results showed that the catalys... The title catalyst was prepared by the sol gel method. The surface composite, structure, specific area and catalytic behavior have been investigated by IR, BET, XRD, TEM techniques. The results showed that the catalyst is an amorphous composed of FePO 4 and AlPO 4 with specific area about 238 m 2/g and average granule size less than 10 nm. Under proper reaction conditions the conversion of 1,2 dichloropropane was more than 64% and the selectivity to propylene oxide was more than 79%. 展开更多
关键词 二氯丙烷 脱氯 氧化 环氧丙烷 磷酸铝铁催化剂
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Mg-Al双金属氧化物高效催化偶联反应制备碳酸甘油酯
11
作者 申琦 孙立鹏 +4 位作者 闫昊 霍祎晨 刘熠斌 陈小博 杨朝合 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第2期453-465,共13页
为开发高效的无卤非均相催化剂用于吸附和活化CO_(2)以制备碳酸甘油酯,在前期研究的基础上,采用立方体氧化镁相同的制备方法,以Al为第二金属、pluronic P123为模板剂,通过水热合成法制备了不同Mg/Al摩尔比(1/5、1/3、1/1、3/1、5/1)的5... 为开发高效的无卤非均相催化剂用于吸附和活化CO_(2)以制备碳酸甘油酯,在前期研究的基础上,采用立方体氧化镁相同的制备方法,以Al为第二金属、pluronic P123为模板剂,通过水热合成法制备了不同Mg/Al摩尔比(1/5、1/3、1/1、3/1、5/1)的5种双金属氧化物催化剂用于CO_(2)和甘油偶联反应制备碳酸甘油酯,并通过XRD、SEM、N 2吸附-脱附、O_(2)-TPD、NH 3-TPD、CO_(2)-TPD、XPS等表征手段分析上述催化剂的物理化学性质。结果表明:Mg/Al摩尔比为1/3的Mg 1Al 3具有最多的强碱性位点以及较多的氧空位,具有最强的CO_(2)吸附活化能力;同时,较高的中等酸性位点占比和总酸量有利于促进环氧丙烷的吸附活化及抑制甘油向副产物甘油醚的转化,提高碳酸甘油酯选择性。以Mg 1Al 3为催化剂,在温度140℃、压力2 MPa的条件下反应2 h,甘油转化率为79%,碳酸甘油酯选择性为64%。 展开更多
关键词 碳酸甘油酯 二氧化碳 环氧丙烷 Mg-Al双金属氧化物 偶联反应
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二氧化碳氧化丙烷脱氢制丙烯研究进展
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作者 王镕 曾春阳 +3 位作者 李鹏 范辉 马清祥 赵天生 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期177-192,共16页
丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2... 丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2)氧化丙烷脱氢(CO_(2)-ODHP)制丙烯不仅可以在较低的温度下实现丙烷的高效转化;同时可通过碳的气化反应(CO_(2)+C=2CO)去除反应积碳,并有效抑制丙烯过度氧化(与O_(2)相比),是一种更具工业应用潜力的高效丙烯生产技术。此外,CO_(2)-ODHP工艺可直接通过化学转化降低酸性气体CO_(2)的排放,具有显著的环境效益。从CO_(2)-ODHP反应的热力学分析和反应机理入手,概括了CO_(2)对催化剂内在活性的关键作用,综述了几种代表性的金属基催化剂体系(Pt基、Gr基、Ga基、V基、In基催化剂)在CO_(2)-ODHP反应中的研究进展,讨论了CO_(2)-ODHP催化剂上常见的失活行为。Pt基、Ga基、In基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循PDH和逆水煤气耦合反应机理,而Gr基和V基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循MarsVan Kervelen氧化还原反应机理,催化剂的结焦、烧结和结构改变是CO_(2)-ODHP反应中催化剂常见的失活原因。在此基础上,对未来CO_(2)-ODHP催化剂的研究进行了展望,借助先进表征技术和理论计算深入研究反应机理是未来CO_(2)-ODHP研究的重要方向,构建能有效活化CO_(2)并选择性将丙烷转化为丙烯的双功能催化剂是CO_(2)-ODHP反应实现工业化的关键。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧化脱氢 CO_(2)-ODHP反应 金属催化剂
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PEO-PPO-PEO水溶液体系胶束化及凝胶化行为的耗散粒子动力学模拟 被引量:7
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作者 谢宇 吕中元 +1 位作者 孙昭艳 安立佳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第6期1454-1459,共6页
采用耗散粒子动力学(Dissipative particle dynamics,DPD)模拟方法研究了三嵌段共聚物聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(PEO-PPO-PEO)的胶束化和凝胶化行为.通过模拟得到了F127(EO99PO65EO99)水溶液的临界胶束浓度和临界凝胶浓度.结果发现,在... 采用耗散粒子动力学(Dissipative particle dynamics,DPD)模拟方法研究了三嵌段共聚物聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(PEO-PPO-PEO)的胶束化和凝胶化行为.通过模拟得到了F127(EO99PO65EO99)水溶液的临界胶束浓度和临界凝胶浓度.结果发现,在298 K、质量分数低于40%时,F127水溶液中形成的胶束形状均为球形.此外,进一步研究了亲水嵌段长度对胶束结构及凝胶形成浓度的影响,结果发现,亲水嵌段越短,越有利于长椭球状胶束的形成,而临界凝胶浓度随着亲水嵌段PEO长度的增加而降低. 展开更多
关键词 胶束化 凝胶化 聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯 耗散粒子动力学
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光增强CuO_(x)/TiO_(2)催化丙烯氧气直接环氧化反应
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作者 吕卓岩 丁杨铭 +4 位作者 康磊磊 李林 刘晓艳 王爱琴 张涛 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期108-118,共11页
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径,但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用,在CuO_(x)/TiO_(2)催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180℃时,引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.... 丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径,但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用,在CuO_(x)/TiO_(2)催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180℃时,引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%),打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明,光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol^(-1))。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术,对铜氧化物物种的价态进行了动态表征,确定了氧气分子活化中间体的构型,首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu^(+)活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生,削弱O―O键,从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。 展开更多
关键词 光热催化 铜氧化钛 选择氧化 丙烯直接环氧化 氧气活化
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HPPO工艺催化剂活性组分研究 被引量:9
15
作者 朱斌 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期223-227,共5页
针对丙烯与过氧化氢制备环氧丙烷反应(HPPO工艺)的特点,对专用催化活性组分钛硅分子筛HTS进行了研究。该研究包括对HPPO工艺所需活性组分钛硅分子筛制备条件的考察和优化,将钛硅分子筛HTS改性制备为合适的丙烯环氧化催化活性组分,然后... 针对丙烯与过氧化氢制备环氧丙烷反应(HPPO工艺)的特点,对专用催化活性组分钛硅分子筛HTS进行了研究。该研究包括对HPPO工艺所需活性组分钛硅分子筛制备条件的考察和优化,将钛硅分子筛HTS改性制备为合适的丙烯环氧化催化活性组分,然后制备成催化剂,用于HPPO中试实验。结果表明,丙烯与过氧化氢制备环氧丙烷反应的过氧化氢转化率大于95%,环氧丙烷选择性大于95%,催化剂活性稳定性良好。 展开更多
关键词 钛硅分子筛 活性组分 改性 丙烯环氧化 环氧丙烷
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Dy_(2)O_(3)/La_(2)O_(3)稀土复合氧化物催化发光传感1,2-环氧丙烷
16
作者 张雨薇 杜一浩 +1 位作者 张琰图 李云云 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第8期9-16,共8页
开发了基于Dy_(2)O_(3)/La_(2)O_(3)稀土复合氧化物的高性能催化发光传感平台,用于1,2-环氧丙烷(PO)的特异性检测.通过优化调控稀土氧化物的组成比例,Dy_(2)O_(3)/La_(2)O_(3)异质界面产生了显著的协同催化效应,实现了对PO分子的高灵敏... 开发了基于Dy_(2)O_(3)/La_(2)O_(3)稀土复合氧化物的高性能催化发光传感平台,用于1,2-环氧丙烷(PO)的特异性检测.通过优化调控稀土氧化物的组成比例,Dy_(2)O_(3)/La_(2)O_(3)异质界面产生了显著的协同催化效应,实现了对PO分子的高灵敏度与高选择性检测(LOD=82.8μmol/L,对PO的响应强度是干扰物的10倍以上).在最佳实验条件下(检测波长575 nm,检测温度360℃,气体流速320 mL/min),催化发光强度与PO浓度呈良好线性关系,线性方程为y=9701.25x+15085.19,检出限为8.28×10^(−5) mol/L,R2=0.9969.该传感系统具有良好的稳定性(11次循环测试RSD<3%),加标回收率为96%~108%.基于实验结果提出了“光激发-氧活化-选择性氧化-特征发光”的传感机制.本工作为开发新型稀土氧化物基传感材料提供了新策略,并为环境挥发性有机物(VOCs)的识别与传感提供了创新解决方案. 展开更多
关键词 稀土复合氧化物 界面协同效应 环氧丙烷检测 催化发光传感器 气敏反应机理
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Cu-SAPO-44分子筛的制备及其C_(3)H_(6)-SCR脱硝性能 被引量:1
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作者 周皞 张恒 +4 位作者 温妮妮 王旭瑞 徐璐 李玮 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期1373-1382,共10页
分别采用以硫酸铜为铜源、环己胺为单模板剂,以硫酸铜为铜源、环己胺为模板剂、聚乙二醇(PEG2000)为协同模版剂,以Cu-TEPA(四乙烯五胺)和环己胺共模板剂3种制备方法,一步水热合成Cu-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油机... 分别采用以硫酸铜为铜源、环己胺为单模板剂,以硫酸铜为铜源、环己胺为模板剂、聚乙二醇(PEG2000)为协同模版剂,以Cu-TEPA(四乙烯五胺)和环己胺共模板剂3种制备方法,一步水热合成Cu-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油机车尾气氮氧化物(C_(3)H_(6)-SCR)。采用X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、扫描电镜、紫外可见光谱、H_(2)程序升温还原和NH_(3)程序升温脱附等方法对催化剂进行表征,考察不同模板剂对Cu-SAPO-44物理化学特性和C_(3)H_(6)-SCR性能的影响。结果表明,以Cu-TEPA为模板剂制备Cu-SAPO-44时,Cu-TEPA既作为结构导向剂又提供活性铜物种,合成的分子筛结晶度高,铜负载量大,具有更多的活性Cu^(2+)和丰富的表面酸性,为C_(3)H_(6)-SCR反应提供了大量的活性位点,因此具有最佳的脱硝性能。在含有10%O_(2)和5%H_(2)O的稀薄燃烧烟气条件下,在300~350℃可实现90%以上的NO_(x)转化率和N_(2)选择性。而引入PEG2000对提高Cu-SAPO-44分子筛的脱硝效果不明显。经过50h的持续脱硝反应测试,Cu-SAPO-44(T)催化剂表现出良好的反应稳定性。 展开更多
关键词 模板剂 Cu-SApo-44 选择性催化还原 一氧化氮 丙烯
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NaCl修饰的Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂上丙烯氧气环氧化反应研究
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作者 马花花 王建发 +1 位作者 杨梁锋 苏暐光 《现代化工》 北大核心 2025年第7期137-143,共7页
通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成C... 通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成CuAg合金。当Cu/Ag摩尔比为9、NaCl/Cu摩尔比为0.7时,Cu90-Ag10/SiO_(2)-NaCl(0.7)双金属催化剂的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的时空产率达到了最高,相应的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为1.85%和21%。Ag^(0)提高了丙烯的转化率,Cl^(-)则改善了环氧丙烷选择性。Ag^(0)和NaCl协同促进了Cu^(0)的分散和还原,Cl^(-)还提高了Cu^(0)的电子密度和Ag^(0)的分散度,有助于亲电性氧物种的形成,Ag^(0)和Cl^(-)两者协同促进了丙烯环氧化反应的进行。Cu^(0)物种是环氧丙烷形成的关键,可能是环氧丙烷生成的活性位点。 展开更多
关键词 丙烯 环氧丙烷 Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂 Cu^(0)物种 NACL
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CO_(2)气氛下xFeS-1催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯性能
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作者 刘宏宾 孟伟 +5 位作者 于菁 蔡鑫 陈昱洁 王鸿运 丁军委 单玉领 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期144-151,共8页
采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步... 采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步水热法制备了x FeS-1系列催化剂,通过调节Fe引入量、反应条件调控了催化剂中FeO_(x)物种种类和空间分布,采用XRD、UV-Vis和H_(2)-TPR等表征方法分析了催化剂结构、FeO_(x)物种种类和分散情况以及还原性能等。结果表明,在580℃、丙烷质量空速6.48 h^(-1)、V(C_(3)H_(8)):V(CO_(2)):V(Ar)=4.50:2.25:23.25和总流量30 mL/min条件下,2FeS-1比浸渍法制备的2Fe/S-1的初始丙烷转化频率提高了一倍,引入CO_(2)后3.5FeS-1的初始丙烯选择性达到89%,且在CO_(2)气氛下未见明显失活。在CO_(2)气氛下,x FeS-1催化剂的催化丙烷氧化脱氢制丙烯性能显著提升,原因在于高分散的骨架Fe提供了更多的活性位点,CO_(2)作为弱氧化剂抑制了丙烷深度氧化,提高了产物选择性并抑制了积炭,为优化丙烷氧化脱氢催化剂的设计及扩大其在CO_(2)环境中的应用提供了重要的理论支持。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 Fe基催化剂 S-1分子筛
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聚醚多元醇的合成探究
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作者 郑伟平 朱忠朋 +3 位作者 陶志平 赵杰 伏朝林 贾丹丹 《石油炼制与化工》 CAS 北大核心 2025年第1期154-159,共6页
通过选用合适的进料方式,以氢氧化钾为催化剂,催化环氧单体和醇或酚发生聚合反应,可制备不饱和度低、相对分子质量分布较窄的聚醚多元醇(简称聚醚)。催化剂用量和反应温度较大程度上影响着反应的收率和产品的品质,因此控制合适的催化剂... 通过选用合适的进料方式,以氢氧化钾为催化剂,催化环氧单体和醇或酚发生聚合反应,可制备不饱和度低、相对分子质量分布较窄的聚醚多元醇(简称聚醚)。催化剂用量和反应温度较大程度上影响着反应的收率和产品的品质,因此控制合适的催化剂用量和反应温度是聚醚制备的关键。不同的酚和醇作为起始剂时,随着链长的增加,其反应活性逐渐降低,需较多的催化剂和较长的反应时间以实现高的反应收率。和环氧丙烷相比,环氧丁烷因位阻的增加,其反应活性有所降低,需较多的催化剂方可制备设定相对分子质量的聚醚产物。当环氧丙烷和环氧丁烷同时作为反应的环氧单体时,可通过调节二者的进料比例,共聚制备结构多变的聚醚产物。采用本方法制备的聚醚产物溴值低,相对分子质量分布宽度指数基本在1.10以下,且产物经后处理后,可使水质量分数保持在0.2%以下,钾离子质量分数在1μg/g以下,产品品质较高。 展开更多
关键词 聚醚多元醇 氢氧化钾 环氧丙烷 环氧丁烷
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