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二氧化碳氧化丙烷脱氢制丙烯研究进展
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作者 王镕 曾春阳 +3 位作者 李鹏 范辉 马清祥 赵天生 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期177-192,共16页
丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2... 丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2)氧化丙烷脱氢(CO_(2)-ODHP)制丙烯不仅可以在较低的温度下实现丙烷的高效转化;同时可通过碳的气化反应(CO_(2)+C=2CO)去除反应积碳,并有效抑制丙烯过度氧化(与O_(2)相比),是一种更具工业应用潜力的高效丙烯生产技术。此外,CO_(2)-ODHP工艺可直接通过化学转化降低酸性气体CO_(2)的排放,具有显著的环境效益。从CO_(2)-ODHP反应的热力学分析和反应机理入手,概括了CO_(2)对催化剂内在活性的关键作用,综述了几种代表性的金属基催化剂体系(Pt基、Gr基、Ga基、V基、In基催化剂)在CO_(2)-ODHP反应中的研究进展,讨论了CO_(2)-ODHP催化剂上常见的失活行为。Pt基、Ga基、In基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循PDH和逆水煤气耦合反应机理,而Gr基和V基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循MarsVan Kervelen氧化还原反应机理,催化剂的结焦、烧结和结构改变是CO_(2)-ODHP反应中催化剂常见的失活原因。在此基础上,对未来CO_(2)-ODHP催化剂的研究进行了展望,借助先进表征技术和理论计算深入研究反应机理是未来CO_(2)-ODHP研究的重要方向,构建能有效活化CO_(2)并选择性将丙烷转化为丙烯的双功能催化剂是CO_(2)-ODHP反应实现工业化的关键。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧化脱氢 CO_(2)-odhP反应 金属催化剂
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含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究
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作者 李佩 郑跃楠 +1 位作者 刘占凯 陆安慧 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期91-99,共9页
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI... 含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明,适量添加尿素可调控分子筛形貌,其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性,并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种,显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520℃下的丙烷转化率达到20%,丙烯选择性为62.3%,总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比,片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]^(a)和B[3]^(b)),反应过程中发生了活性硼结构演变,B[3]^(a)和B[3]^(b)是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。 展开更多
关键词 烷烃脱氢 丙烷氧化脱氢 硼基催化剂 分子筛 尿素 形貌调控
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CO_(2)气氛下xFeS-1催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯性能
3
作者 刘宏宾 孟伟 +5 位作者 于菁 蔡鑫 陈昱洁 王鸿运 丁军委 单玉领 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期144-151,共8页
采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步... 采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步水热法制备了x FeS-1系列催化剂,通过调节Fe引入量、反应条件调控了催化剂中FeO_(x)物种种类和空间分布,采用XRD、UV-Vis和H_(2)-TPR等表征方法分析了催化剂结构、FeO_(x)物种种类和分散情况以及还原性能等。结果表明,在580℃、丙烷质量空速6.48 h^(-1)、V(C_(3)H_(8)):V(CO_(2)):V(Ar)=4.50:2.25:23.25和总流量30 mL/min条件下,2FeS-1比浸渍法制备的2Fe/S-1的初始丙烷转化频率提高了一倍,引入CO_(2)后3.5FeS-1的初始丙烯选择性达到89%,且在CO_(2)气氛下未见明显失活。在CO_(2)气氛下,x FeS-1催化剂的催化丙烷氧化脱氢制丙烯性能显著提升,原因在于高分散的骨架Fe提供了更多的活性位点,CO_(2)作为弱氧化剂抑制了丙烷深度氧化,提高了产物选择性并抑制了积炭,为优化丙烷氧化脱氢催化剂的设计及扩大其在CO_(2)环境中的应用提供了重要的理论支持。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 Fe基催化剂 S-1分子筛
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介孔铬/铈锆氧化物体系催化CO_(2)氧化丙烷脱氢制丙烯反应性能研究
4
作者 陈晓昂 张荣俊 +4 位作者 徐润 李红伟 文富利 吴玉 侯朝鹏 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期40-48,共9页
丙烷脱氢(PDH)制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一,然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物,然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相... 丙烷脱氢(PDH)制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一,然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物,然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相应的催化剂,并选用CO_(2)氧化丙烷脱氢(CO_(2)-OPDH)法制备丙烯。通过XRD、N_(2)吸/脱附、SEM、TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明,所有催化剂均形成了均一的铈锆固溶体,催化剂比表面积大于70 m^(2)/g,存在介孔结构;随着n(Ce):n(Zr)减小,催化剂中n(Cr^(3+)):(n(Cr^(3+))+n(Cr^(6+)))逐渐增大,有利于提高其催化性能。所有催化剂均具有较高的丙烷初始转化率和丙烯选择性,在600℃、0.1 MPa和丙烷空速200 h^(-1)的条件下,n(Ce):n(Zr)=1:9的催化剂的丙烷初始转化率达到53%,反应稳定后丙烯选择性接近90%;而后随着n(Ce):n(Zr)增大,丙烷初始转化率逐渐降低。当n(Ce):n(Zr)=5:5时,催化剂的丙烷初始转化率与工业剂相近。再生循环测试表明n(Ce):n(Zr)=1:9时催化剂具有较好的再生稳定性,这也为后续低Cr负载量丙烷脱氢催化剂的开发提供了参考和借鉴。 展开更多
关键词 丙烷 CO_(2) 丙烷氧化脱氢 丙烯 铈锆固溶体 Cr基催化剂
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丙烷脱氢制丙烯用金属氧化物/分子筛催化剂研究进展
5
作者 代怡 王凯杰 +5 位作者 张耀远 吴芹 史大昕 陈康成 杨彦鹏 黎汉生 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期106-122,共17页
丙烷脱氢制丙烯反应具有原料来源丰富、产物组成简单且易分离等优点,是最具前景的丙烯生产方法之一。传统的Pt基催化剂存在成本高、易烧结等问题。近年来,分子筛因其有序的孔道结构、较大的比表面积、良好的热稳定性,以及酸性可调等特点... 丙烷脱氢制丙烯反应具有原料来源丰富、产物组成简单且易分离等优点,是最具前景的丙烯生产方法之一。传统的Pt基催化剂存在成本高、易烧结等问题。近年来,分子筛因其有序的孔道结构、较大的比表面积、良好的热稳定性,以及酸性可调等特点,被视为负载金属氧化物活性物种的理想载体之一。总结了金属(Cr、Ga和Zn等)氧化物催化剂的活性位点的结构调控策略,并从不同拓扑结构出发详细介绍了常见分子筛在丙烷脱氢制丙烯反应中的应用。最后,对金属氧化物/分子筛催化剂的未来发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 丙烷脱氢制丙烯 金属氧化物 分子筛 结构调控 多相反应
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PtSn@S-1&β-Mo_(2)C串联催化剂CO_(2)氧化丙烷脱氢制丙烯性能研究 被引量:3
6
作者 夏瑶靓 边凯 +3 位作者 刘思蕊 王志群 张光辉 郭新闻 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第7期96-103,共8页
PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点... PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点,已成为新的研究热点。将逆水煤气催化剂β-Mo_(2)C与丙烷脱氢催化剂PtSn@S-1串联用于CO_(2)-PDH反应中,开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂,并结合XRD、CO_(2)-TPD、C3H6-TPD及热重等方法对催化剂进行了表征。结果表明,在CO_(2)-PDH反应中,PtSn@S-1串联加入β-Mo_(2)C后,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C的稳定性明显提升,并在连续运转1440min内未出现失活现象,催化剂的高稳定性归因于反应过程中CO_(2)消除了部分积炭。对反应条件进行了优化,发现在n(CO_(2)):n(C3H8)为1.0、m(PtSn@S-1):m(β-Mo_(2)C)为1.0:0.4时,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C在CO_(2)-PDH反应中表现出最佳性能,丙烷转化率在反应500min后稳定在43.0%以上,丙烯选择性超过99%。 展开更多
关键词 PtSn@S-1 β-Mo_(2)C 串联催化剂 二氧化碳氧化丙烷脱氢
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合成方法对Co基介孔二氧化硅纳米球丙烷脱氢性能的影响
7
作者 陈杰玉 谯雨 +3 位作者 克德尔叶·阿布都外力 胡佳婕 孙敏 刘清龙 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期147-153,共7页
以树枝状介孔二氧化硅纳米球为载体、Co为活性组分,分别采用等体积浸渍法、嫁接法和掺杂法制备了含Co介孔二氧化硅纳米球催化剂,利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、XPS等方法对催化剂进行表征,考察了催化剂的丙烷脱氢制丙烯的催化活性。实... 以树枝状介孔二氧化硅纳米球为载体、Co为活性组分,分别采用等体积浸渍法、嫁接法和掺杂法制备了含Co介孔二氧化硅纳米球催化剂,利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、XPS等方法对催化剂进行表征,考察了催化剂的丙烷脱氢制丙烯的催化活性。实验结果表明,在嫁接法和掺杂法制备的催化剂中,活性组分Co的分散性更好,主要以Co^(2+)形式存在并与载体产生较强的相互作用;掺杂法合成过程简单,催化剂中树枝状介孔二氧化硅纳米球载体的结构保持更完整,催化剂表现出良好的丙烷脱氢活性和稳定性。 展开更多
关键词 等体积浸渍法 嫁接法 掺杂法 丙烷脱氢 钴氧化物 介孔二氧化硅纳米球
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丙烷氧化脱氢催化剂V_2O_5/MPO_4(M=Al,Zr,Ca)的研究 被引量:13
8
作者 张伟德 沙开清 +1 位作者 李基涛 万惠霖 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1999年第4期608-611,共4页
制备了3种磷酸盐(MPO4,M=Al,Zr,Ca)载体,并在其上负载0.6%~6.0%的V2O5.活性评价结果表明,负载型V2O5/MPO4催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能.丙烯选择性按V2O5/Ca3(... 制备了3种磷酸盐(MPO4,M=Al,Zr,Ca)载体,并在其上负载0.6%~6.0%的V2O5.活性评价结果表明,负载型V2O5/MPO4催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有良好的催化性能.丙烯选择性按V2O5/Ca3(PO4)2>V2O5/Zr3(PO4)4>V2O5/AlPO4顺序降低,这与载体的碱性强弱顺序变化一致.载体的性质和钒的负载量影响催化剂的氧化还原性能.ESR结果表明,V4+离子能可逆存在于催化剂中。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 负载型 钒基 催化剂 丙烯 脱氢
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助剂对Pt/γ-Al_2O_3催化剂丙烷脱氢性能的影响 被引量:21
9
作者 余长林 葛庆杰 +1 位作者 徐恒泳 李文钊 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期217-220,共4页
采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同... 采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同程度的改善。加入CeO2,SnO2,ZrO2助剂,Pt/γ-A l2O3催化剂的丙烷脱氢活性显著提高,丙烷的初始转化率分别提高了9.2%,8.2%,8.1%;加入ZnO助剂,丙烯选择性显著提高,丙烯初始选择性高达97%;SnO2助剂对改善Pt/γ-A l2O3催化剂的稳定性效果最好。采用氢气程序升温还原对催化剂进行表征,表征结果显示,金属氧化物助剂经还原后仍以氧化态形式存在,未以单质形式与铂形成合金。 展开更多
关键词 铂基催化剂 脱氢 丙烷 丙烯 金属氧化物 助剂
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丙烷氧化脱氢VMgO催化剂活性位的研究 被引量:14
10
作者 方智敏 翁维正 +1 位作者 万惠霖 蔡启瑞 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期525-531,共7页
应用低温EPR等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列VMgO催化剂的活性位.结果表明,只有在合适的制备条件下,生成了适量V4+离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性,含有适量V4+离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧... 应用低温EPR等方法对比研究了浸渍法和硝酸盐法制备的两个系列VMgO催化剂的活性位.结果表明,只有在合适的制备条件下,生成了适量V4+离子的钒酸镁物相才具有较好的催化活性,含有适量V4+离子的正、焦钒酸镁可能是丙烷氧化脱氢制丙烯VMgO催化剂的活性相.含有V4+的Mg3V2O8活性相的表面活性位结构可能为V4+-O-Mg-O-V5+,含有V4+的α-Mg2V2O7活性相的表面活性位结构可能为V4+-O-V5+. 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 VMgO催化剂 活性位
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钼掺杂LaVO_4上丙烷氧化脱氢 被引量:7
11
作者 照日格图 李文钊 +2 位作者 于春英 徐恒泳 Roger Kieffer 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第1期1-4,共4页
研究了钼掺杂LaVO4催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能.加入钼对丙烷氧化脱氢反应有很好的助催化作用.当丙烷转化率恒定在10%和20%时,丙烯选择性在LaMo0.1V0.9O4.05上分别达到了56%和43%,而在LaVO4上仅为36%和22%,这归结为钼掺杂催化剂上有... 研究了钼掺杂LaVO4催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能.加入钼对丙烷氧化脱氢反应有很好的助催化作用.当丙烷转化率恒定在10%和20%时,丙烯选择性在LaMo0.1V0.9O4.05上分别达到了56%和43%,而在LaVO4上仅为36%和22%,这归结为钼掺杂催化剂上有利于丙烯生成的可活动氧物种的增加和催化剂氧化还原性的改变. 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 稀土催化剂 掺杂 LaVO4 丙烯醛 钒醍镧
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钒元素在铬铝丙烷氧化脱氢催化剂中的助催化作用 被引量:6
12
作者 李静 姜晓华 +2 位作者 窦伯生 于作龙 谢筱帆 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第3期258-260,共3页
研究了丙烷在以钒元素为助剂的CrAlO催化剂上的氧化脱氢反应性能。利用XRD、DRS、XPS等方法,讨论了钒元素的助催化作用。实验结果表明,钒元素的添加,使得催化剂表面产生O物种,并且可以改变催化剂的表面组成,提高催... 研究了丙烷在以钒元素为助剂的CrAlO催化剂上的氧化脱氢反应性能。利用XRD、DRS、XPS等方法,讨论了钒元素的助催化作用。实验结果表明,钒元素的添加,使得催化剂表面产生O物种,并且可以改变催化剂的表面组成,提高催化剂表面Cr3+的浓度,从而影响催化剂的氧化脱氢活性。 展开更多
关键词 丙烷 铬铝催化剂 氧化 脱氢 助催化 催化剂
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丙烷氧化脱氢Ni-V-O催化剂的原位电导 被引量:11
13
作者 照日格图 葛庆杰 +3 位作者 李文钊 于春英 贾美林 徐恒泳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第9期798-803,共6页
应用原位电导方法测定了Ni-V-O系列催化剂在氧+丙烷→氧→丙烷连续变化气氛下的电导率,确定其导电类型并与其丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能相关联.结果表明,p型半导体较n型半导体具有优良的催化氧化脱氢性能;在反应气氛下催化剂的p型半... 应用原位电导方法测定了Ni-V-O系列催化剂在氧+丙烷→氧→丙烷连续变化气氛下的电导率,确定其导电类型并与其丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能相关联.结果表明,p型半导体较n型半导体具有优良的催化氧化脱氢性能;在反应气氛下催化剂的p型半导性越大,n型半导性越小,其催化活性越高.这是由于p型半导体空穴导电,而n型半导体则为电子迁移导电,使得表面活性氧物种形成机理不同所致. 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 丙烯 电导率 Ni-V-O催化剂
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V_2O_5/MPO_4在丙烷氧化脱氢中的催化作用 被引量:6
14
作者 张伟德 沙开清 +2 位作者 李基涛 古萍英 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第3期141-144,共4页
研制了具有不同酸碱性的磷酸盐MPO4(M=Al,Zr,Ca)载体,并用这些载体负载06%~60%的V2O5。所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能,如3%V2O5/Ca3(PO4)2催化剂在丙烷转化... 研制了具有不同酸碱性的磷酸盐MPO4(M=Al,Zr,Ca)载体,并用这些载体负载06%~60%的V2O5。所制备的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能,如3%V2O5/Ca3(PO4)2催化剂在丙烷转化率为170%时,丙烯选择性可达559%,丙烯收率达95%。考察了不同反应条件下催化剂的性能,表明在高温高空速条件下,3%V2O5/Ca3(PO4)2催化剂的反应活性较好,而3%V2O5/Zr3(PO4)4催化剂在低温低空速时,反应活性相对较高。在相同的丙烷转化率下,丙烯的选择性从大到小的顺序为3%V2O5/Ca3(PO4)2>3%V2O5/Zr3(PO4)4>3%V2O5/AlPO4。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 负载型 钒基催化剂 催化作用
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Ag对钼磷酸盐催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响 被引量:5
15
作者 张昕 万惠霖 +1 位作者 翁维正 伊晓东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第9期700-703,共4页
借助催化剂性能评价、XRD、电导率测定、H2-TPR和XPS技术考察助剂Ag对钼磷酸催化剂丙烷氧化脱氢性能和催化剂性质的影响。结果表明,在Ag-Mo-P-O催化剂中形成Mo6++Ag0 Mo5+(Mo4+)+Ag+的氧化-还原循环,并且在催化剂中AgMoO2PO4和MoO3两相... 借助催化剂性能评价、XRD、电导率测定、H2-TPR和XPS技术考察助剂Ag对钼磷酸催化剂丙烷氧化脱氢性能和催化剂性质的影响。结果表明,在Ag-Mo-P-O催化剂中形成Mo6++Ag0 Mo5+(Mo4+)+Ag+的氧化-还原循环,并且在催化剂中AgMoO2PO4和MoO3两相之间存在由"一致性界面"引起的协同效应,提高了催化剂的氧化还原性。在催化剂中添加适量的Ag,有助于获得高丙烯选择性和高收率。 展开更多
关键词 钼磷酸盐催化剂 丙烷 氧化脱氢 性能 影响 丙烯 助剂
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SBA-15负载纳米CoMoO_4催化剂催化丙烷氧化脱氢制丙烯(英文) 被引量:8
16
作者 裴素朋 张斌 +3 位作者 焦昆 包任烈 岳斌 贺鹤勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第4期561-564,共4页
采用柠檬酸配位-浸渍法制备不同CoMoO4含量的系列CoMoO4/SBA-15催化剂,通过X射线衍射、透射电镜和低温N2吸附法对样品进行了表征.结果表明,柠檬酸配位-浸渍法可在介孔分子筛孔道中形成高含量、均匀分散且有确定晶相的CoMoO4,同时能够很... 采用柠檬酸配位-浸渍法制备不同CoMoO4含量的系列CoMoO4/SBA-15催化剂,通过X射线衍射、透射电镜和低温N2吸附法对样品进行了表征.结果表明,柠檬酸配位-浸渍法可在介孔分子筛孔道中形成高含量、均匀分散且有确定晶相的CoMoO4,同时能够很好地保持载体的介孔结构.与非负载的CoMoO4相比,由柠檬酸配位-浸渍法制备的CoMoO4/SBA-15催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有更好的催化活性,当CoMoO4的含量为13%(w)、反应温度为823K时,丙烯产率达到16.8%. 展开更多
关键词 纳米钼酸钴 介孔分子筛SBA-15 氧化脱氢 丙烷 丙烯
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CrO_x/SBA-15介孔催化剂上丙烷在二氧化碳气氛中脱氢反应的研究 被引量:9
17
作者 缪建文 周静 +2 位作者 宋国华 范以宁 龚超 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第10期1541-1545,共5页
The structure and catalytic properties based on Chromium Oxide supported on mesoporous SBA-15 for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 have been studied by using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible dif... The structure and catalytic properties based on Chromium Oxide supported on mesoporous SBA-15 for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 have been studied by using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra (UV-Vis DRS), electron spin resonance (ESR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and propane pulsing experiments in the absence of gas-phase O2. It has been shown that propane conversion and propene yield increase with Cr loadings. The propane conversion and propene yield on CrOx (Cr: 10wt%)/SBA-15 catalyst for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 at 550 ℃ reach 24.8% and 21.8%, respectively .The results of ESR, UV-Vis DRS and propane pulsing experiments indicate that CrⅢ in the CrOx / SBA-15 catalyst is the main active species in oxidative dehydrogenation of propane by CO2 and CrⅥ, CrⅤ is inactive in dehydrogenation. 展开更多
关键词 CrOx/SBA-15 催化剂 丙烷氧化脱氢 CO2 Cr^Ⅲ活性物种
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丙烷氧化脱氢负载型催化剂的研究 被引量:5
18
作者 李洪波 朱红娟 +4 位作者 刘杰 朱百春 吴畏 杨维慎 林励吾 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第10期589-592,共4页
制备了V2O5/TiO2和V2O5/TiO2 ZrO2负载型催化剂,并对催化剂进行了反应评价和BET、XRD、H2-TPR表征。通过研究验证了利用溶胶凝胶技术制备的负载TiO2催化剂有较好的低温反应活性,在250℃下反应得到2 2%的丙烯收率。对TiO2进行离子掺杂后... 制备了V2O5/TiO2和V2O5/TiO2 ZrO2负载型催化剂,并对催化剂进行了反应评价和BET、XRD、H2-TPR表征。通过研究验证了利用溶胶凝胶技术制备的负载TiO2催化剂有较好的低温反应活性,在250℃下反应得到2 2%的丙烯收率。对TiO2进行离子掺杂后催化剂活性组分能够和混合氧化物载体进行键合,形成稳定的O—V—Zr键和O—V—Ti键,使催化剂的还原温度从480℃增加到650℃,在350℃下反应得到12%的丙烷转化率和55%的丙烯选择性。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧化脱氢 V2O5 TIO2-ZRO2
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Ga_2O_3催化剂上CO_2气氛中丙烷脱氢反应的研究 被引量:9
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作者 郑波 华伟明 +1 位作者 乐英红 高滋 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第9期1726-1731,共6页
考察了Ga2O3对于丙烷脱氢和CO2气氛脱氢反应的催化性能.结果表明,Ga2O3具有较高的催化活性,其性能优于传统的Cr2O3脱氢催化剂.催化反应可能经过了一个丙烷异裂的过程,其中CO2是通过逆水煤气反应和Boudouard反应来促进催化剂性能的,在高... 考察了Ga2O3对于丙烷脱氢和CO2气氛脱氢反应的催化性能.结果表明,Ga2O3具有较高的催化活性,其性能优于传统的Cr2O3脱氢催化剂.催化反应可能经过了一个丙烷异裂的过程,其中CO2是通过逆水煤气反应和Boudouard反应来促进催化剂性能的,在高于823K时该促进作用更为明显.催化剂的催化活性和其表面酸密度密切相关,在Ga2O3结构中,四配位Ga3+是其酸位的来源,并通过质子与氧化物的共同作用促进反应进行.催化剂的失活是由于表面的积碳和活性氧的消耗共同造成的.同时还对Ga2O3作为丙烷脱氢反应的催化剂的催化反应机理进行了初步探讨. 展开更多
关键词 GA2O3 丙烷 脱氢 CO2 反应机理
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Mg对Cr_2O_3/Al_2O_3催化剂及其丙烷脱氢性能的影响 被引量:13
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作者 蔡奇 杨玉旺 +1 位作者 吴同旭 于海斌 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第3期72-76,共5页
制备了不同Mg含量的Cr2O3-MgO/Al2O3催化剂,考察了Mg含量对Cr2O3/Al2O3催化剂丙烷脱氢反应性能的影响,并通过低温N2吸附-脱附,XRF,XRD,NH3-TPD,H2—TPR,SEM等手段对催化剂进行了表征。结果表明:MgO的加入能提高丙烷脱氢反应... 制备了不同Mg含量的Cr2O3-MgO/Al2O3催化剂,考察了Mg含量对Cr2O3/Al2O3催化剂丙烷脱氢反应性能的影响,并通过低温N2吸附-脱附,XRF,XRD,NH3-TPD,H2—TPR,SEM等手段对催化剂进行了表征。结果表明:MgO的加入能提高丙烷脱氢反应中的丙烯选择性,主要原因是MgO的加入使载体表面酸量减少,调变了催化剂中Cr价态的分布,并使cr晶粒变小,更好地分散在载体上;Cr2O3-MgO/A1zO。催化剂中Cr2O负载量(w)为18%时,MgO负载量(ω)为1%~2%较为适宜,催化剂的性能可达到最佳,在反应条件下3h内,丙烷平均转化率为33%,丙烯选择性为93%。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 氧化铬 氧化镁
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