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基于金属离子改性的Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR脱硝中的应用
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作者 张巍 梁垚城 +8 位作者 伍乔 付业昊 尹艳山 成珊 阮敏 刘涛 周昭仪 张凯凯 李丹聪 《化工进展》 北大核心 2025年第7期3879-3891,共13页
选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不... 选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不足等问题严重限制了其工业应用。为了克服硫氧化物和水热老化对Cu-SSZ-13催化剂脱硝活性的影响,可通过向催化剂中引入不同的自由态金属离子来进行改性。本文综述了近年来有关碱(土)金属离子、过渡金属离子和稀土金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR反应中的应用,并阐述了其抗硫机制和水热稳定性强化方法。展望了未来研究方向:综合利用不同金属离子的特点并结合离子之间的协同作用,制备具有优良抗硫性和水热稳定性的新型Cu-SSZ-13催化剂,明确金属离子在SSZ-13分子筛中的存在形式和相互作用机制,以及通过实验和计算相结合制备高效的金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂以满足工业化应用。 展开更多
关键词 选择性催化还原 催化剂 分子筛 金属离子改性 抗硫性 水热稳定性
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MOFs衍生物催化剂制备及气体净化性能研究进展
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作者 胡岚 赵秋月 +1 位作者 周慧娴 曾毅清 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第1期1-9,共9页
催化净化是最为常用的气体污染物净化技术之一,具有效率高、选择性高和能耗低等特点。催化剂是催化净化技术的核心。随着节能减排要求不断提高,催化净化技术对催化剂的活性、选择性和稳定性等提出了更高的要求。以金属有机框架(MOFs)为... 催化净化是最为常用的气体污染物净化技术之一,具有效率高、选择性高和能耗低等特点。催化剂是催化净化技术的核心。随着节能减排要求不断提高,催化净化技术对催化剂的活性、选择性和稳定性等提出了更高的要求。以金属有机框架(MOFs)为前驱体制备的多孔杂化纳米结构催化剂具有活性位点可控、比表面积高和稳定性高等优点,成为气体净化催化剂的研究热点。本文以MOFs衍生物催化剂为对象,介绍不同种类MOFs衍生物催化剂的结构特点和制备方法;综述近几年MOFs衍生物催化剂在氮氧化物(NO_(x))、挥发性有机物(VOCs)、CO和N_(2)O等污染物催化净化方面的应用研究进展;最后,结合气体催化净化技术在高效催化剂工业应用方面的需求,对MOFs衍生物催化剂的研究方向进行展望。 展开更多
关键词 气体净化 MOFs衍生物 催化剂 催化氧化 选择性催化还原 催化净化
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“NO_(2)SCR”对Mn、Ce基脱硝催化剂超低温性能提高及其吸附机理研究
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作者 王玉鹏 马友康 +1 位作者 赵勇刚 曹鹏 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第1期138-151,共14页
用共沉淀法制备的Mn_(7)Fe_(4)Ce_(9)O_(x)/AlO_(x)和Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)负载催化剂,在7777 h^(−1)进气条件下发生标准SCR机理反应进行评价,两种催化剂在60℃只有10%左右的催化活性,在相同条件下增加进气中的NO_(2)/NO_(x... 用共沉淀法制备的Mn_(7)Fe_(4)Ce_(9)O_(x)/AlO_(x)和Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)负载催化剂,在7777 h^(−1)进气条件下发生标准SCR机理反应进行评价,两种催化剂在60℃只有10%左右的催化活性,在相同条件下增加进气中的NO_(2)/NO_(x)浓度比例,以0、14.3%、28.6%、42.8%、57%、71.4%、85.7%、100%的进气NO_(2)/NO_(x)浓度比例再进行评价,结果表明,Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂在60℃可以有64%的脱硝效率,相比首次评价提升了58%左右。实验和理论计算表明,Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂有更大的比表面积、更强的NO_(2)吸附和活化,从而提高了NO_(2)快速SCR机制反应的效率。同时在原位红外测试中发现,增加NO_(2)/NO_(x)浓度比例时Mn_(3)Fe_(1)Ce_(6)O_(x)/AlO_(x)催化剂吸附方式出现了明显地变化,催化剂由NH3吸附为主的E-R和L-H机理变为以NO_(2)吸附为主的E-R和LH机理,吸附机理的变化是催化剂在超低温性能提高的关键因素。这项工作为探究高效经济地NH3-SCR脱硝提供一种很有前景的策略,同时也为超低温烟气处理提供经验,以及烟气处理新工艺提供指导。 展开更多
关键词 吸附 脱硝催化剂 选择性催化还原 活性
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掺Nb改性促进Mn-Cu/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的机制研究
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作者 季科 钟金钦 +1 位作者 刘冰冰 郭健翔 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期538-554,共17页
氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅... 氨法选择性催化还原(NH_(3)-SCR)脱硝技术是目前应用最为广泛的脱除NO_(x)技术,技术核心是开发出具有廉价、高效、抗中毒性能强的催化剂。本研究针对现有商用催化剂处理低温烟气脱硝性能差、反应温窗窄、抗中毒性能差等问题,利用微波辅助浸渍法通过掺Nb改性制备了具有良好低温催化活性的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(x)/BCN催化剂。NH_(3)-SCR测试结果表明,掺Nb量为0.05%的Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN催化剂表现出了最佳的SCR催化活性,该催化剂在150-275℃具有不低于94%的NO转化率,且N_(2)选择性也得到提升。抗水抗硫中毒实验结果表明,掺Nb改性催化剂Mn_(7)-Cu_(3)-Nb_(0.05)/BCN同样具有较好的抗中毒性能,在通入1.0×10^(-4)SO_(2)和5%H_(2)O 14.75 h后,其NO转化率仍能稳定维持在75%以上。结合SEM、XRD、XPS、NH_(3)-TPD、NO-TPD以及原位红外漫反射(in situ DRIFT)等多种表征手段详细探究了掺Nb改性对于Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂低温SCR脱硝性能的增强机制。结果表明,掺Nb改性能够有效抑制Mn_(7)-Cu_(3)/BCN催化剂表面上CuO和Cu物种的结晶,进一步促进了活性组分的均匀分散。同时,Nb的掺杂有效提升了Mn^(4+)和O_α物种浓度,促使更多的NO被氧化为NO_(2),促进了“Fast-SCR”反应进程。掺Nb改性能够促进NH_(3)和NO的吸附与活化,促使更多的-NH_(2)、硝酸盐等有益中间体加速形成,进而有效提升了SCR脱硝反应的整体反应速率。本研究为深入理解掺Nb改性的影响机制提供了重要的科学依据,并为低温烟气脱硝技术的发展提供了有益的探索和参考。 展开更多
关键词 低温脱硝 氨法选择性催化还原 Mn-Cu/BCN催化剂 掺Nb改性
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CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂SCR脱硝协同CO氧化性能研究
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作者 唐晓龙 温佳俊 +6 位作者 刘媛媛 王成志 罗宁 段二红 周远松 易红宏 高凤雨 《材料导报》 北大核心 2025年第5期115-121,共7页
实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoM... 实现工业烟气的超低排放及多污染物协同控制是当前大气污染治理的重要任务。本工作以负载型Mn基尖晶石催化剂为研究对象,通过Co、Ce金属改性的方式研发了一种低温选择性催化还原(Selective catalytic reduction,SCR)脱硝兼顾CO氧化的CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)双功能催化剂。研究了不同烟气组分对同时脱硝脱CO效率的影响:SO_(2)对脱硝效率、脱CO效率均表现出抑制作用,而H_(2)O降低了NO_(x)转化率却可以提高CO转化率;CO与NH_(3)在较低浓度下起到双还原剂的作用,共同提升NO_(x)转化率,而在较高浓度时,二者由于竞争吸附导致CO转化率下降。分析认为,Mn是主要的SCR反应活性位点,Co是主要的脱CO活性位点,而Ce物种对SCR反应和脱CO反应都具有一定的作用。在同时脱硝脱CO反应中,NO_(x)主要通过NH_(3)-SCR反应脱除,CO主要通过氧化反应脱除。 展开更多
关键词 氨选择性催化还原(NH_(3)-SCR) 一氧化碳氧化 CoMn_(2)O_(4)/Ce-TiO_(2)催化剂 二氧化硫 反应机理
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SiO_(2)改性Ce-V-W/Ti催化剂载体的抗碱(土)金属中毒性能
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作者 庄柯 陈宏 +4 位作者 许芸 仲兆平 周峻伍 周凯 董月红 《化工进展》 北大核心 2025年第1期266-276,共11页
为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的... 为了提升Ce-V-W/Ti催化剂耐碱(土)金属中毒性能,本文使用溶胶-凝胶法制备了TiO_(2)载体并进行了SiO_(2)掺杂改性,通过浸渍法制备了Ce-V-W/Ti-Si催化剂。采用浸渍法模拟了CaCO_(3)、K_(2)O等碱物种中毒,探究了SiO_(2)改性载体对催化剂的脱硝活性和抵御碱(土)金属中毒性能的影响,并使用X射线光电子能谱、N_(2)吸附-脱附、H2-程序升温还原、NH_(3)-程序升温脱附等表征手段对催化剂进行了表征分析。实验结果表明,对Ce-V-W/Ti催化剂载体进行SiO_(2)改性会降低其中低温段的脱硝活性,但能明显提升催化剂对碱物种的耐受性,总体上,Ce1V1W7/Ti-Si4对碱物种的耐受性最好,各类碱物种对其脱硝活性的毒害程度为K_(2)O>Na_(2)O>CaCO_(3)>CaO>CaSO_(4)。表征结果显示,SiO_(2)改性削弱了催化剂表面Ce氧化物活性,但显著增加了催化剂的比表面积和酸性位点数量,并在催化剂碱中毒时保护了活性金属氧化物的还原性。 展开更多
关键词 选择催化还原 催化剂载体 活性 SiO_(2)改性 碱中毒
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Mo改性MnCe/SiC低温SCR脱硝催化剂抗SO_(2)中毒性能
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作者 张茂润 孙伟如 +1 位作者 马天麟 辛志玲 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1378-1386,共9页
选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)是目前应用最广泛的工业氮氧化物脱除技术。以TiO_(2)为载体的钒基催化剂是应用最多的商业催化剂,但依然存在很多问题,如低温(<300℃)工况下活性较差、温度窗口较窄(300~400℃)、... 选择性催化还原(selective catalytic reduction,SCR)是目前应用最广泛的工业氮氧化物脱除技术。以TiO_(2)为载体的钒基催化剂是应用最多的商业催化剂,但依然存在很多问题,如低温(<300℃)工况下活性较差、温度窗口较窄(300~400℃)、含钒物质毒性较强等,限制了其在低温烟气行业的应用。因此,开发高性能的低温SCR催化剂是研究的一个重要方向。选取低温性能较好的Mn和Ce作为活性组分,并且掺杂Mo用于提升催化剂的抗SO_(2)性能。通过N_(2)吸脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法对催化剂样品进行了表征分析。结果表明:SO_(2)的存在会抑制Mn_(2.5)Ce_(1)/SiC催化剂的NH_(3)-SCR活性,Mo改性可以减弱SO_(2)对催化剂脱硝活性的抑制作用。SO_(2)会在催化剂表面与NH_(3)发生竞争吸附,从而抑制催化剂的NH_(3)-SCR活性。当Mn∶Ce∶Mo的摩尔比为2.5∶1∶0.07时,获得最佳的脱硝性能和抗SO_(2)中毒性能。通过Mo改性增加了催化剂表面吸附氧的含量,并且减弱了SO_(2)对催化剂表面的毒害作用。 展开更多
关键词 选择催化还原 催化剂 低温 烟道气 煤燃烧 Mo改性
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选择性催化氧化—催化还原耦合技术净化有机胺废气
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作者 汪鹏 王学海 +1 位作者 刘思佳 李宝忠 《化工环保》 北大核心 2025年第1期62-68,共7页
采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^... 采用自制的整体式蜂窝状Cu-Mn-Ce催化剂与FN-2型V-W/Ti脱硝催化剂级配组合,考察选择性催化氧化—催化还原耦合工艺对有机胺(乙醇胺和乙二胺等体积混合)废气的净化效果。实验结果表明:当体积空速10000 h^(-1)、有机胺质量浓度2000 mg/m^(3)、反应温度260℃时,在Cu-Mn-Ce催化剂的作用下,有机胺的非甲烷总烃转化率为96.4%,副产物中NH_(3)和NOx的选择性分别为13.67%和14.52%,二者的摩尔比接近于1;在催化氧化段体积空速6250 h^(-1)、催化还原段体积空速1000 h^(-1)、有机胺质量浓度1000 mg/m^(3)、反应温度260~280℃的条件下,经耦合工艺处理后,有机胺的非甲烷总烃转化率接近100%,反应器出口NH_(3)和N_(2)O未检出,NOx的选择性低于0.5%。 展开更多
关键词 有机胺废气 选择性催化氧化-催化还原 耦合反应 Cu-Mn-Ce催化剂
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Regeneration of waste SCR catalyst by air lift loop reactor 被引量:13
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作者 LEE Jung-bin EOM Yong-seok +1 位作者 KIM Jun-han CHUN Sung-nam 《Journal of Central South University》 SCIE EI CAS 2013年第5期1314-1318,共5页
A solution of 0.1 mol/L to 1.0 mol/L H2SO4 can dissolve alkali metals and alkaline earth metals which weaken an active site of SCR catalyst. The waste catalyst washed with 0.5 mol/L H2SO4 regained the best catalytic a... A solution of 0.1 mol/L to 1.0 mol/L H2SO4 can dissolve alkali metals and alkaline earth metals which weaken an active site of SCR catalyst. The waste catalyst washed with 0.5 mol/L H2SO4 regained the best catalytic activity. When a concentration of the sulfuric acid is less than 0.5 mol/L, sufficient cleaning effects cannot be obtained. In contrast, when the concentration is greater than 1.0 tool/L, the active components, vanadium and tungsten are undesirably eluted. The total BET surface of the catalyst regenerated by air lift loop reactor showed almost the same as that of fresh catalyst due to the removal of insoluble compounds which may be penetrated into pores of catalyst. The addition of a solution of 0.075 mol/L ammonium vanadate (NHnVO3) and 0.075 mol/L ammonium paratungstate (5(NH4)20· 12WO3-5H20) to 0.1 mol/L H2SO4 significantly increases the activity of the waste catalyst. 展开更多
关键词 nitrogen oxide REGENERATION selective catalyst reduction air lift loop reactor catalyst
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Manufacture of Catalyst Systems for Ammonia Conversion
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作者 GAKH S. V. SAVENKOV D. A. 《贵金属》 CAS CSCD 北大核心 2012年第A01期71-75,共5页
Platinum catalyst gauzes have been in use since the moment of development of the process of catalyst oxidation of ammonia for production of nitric acid or hydrocyanic acid.Catalyst gauzes are usually made of platinum ... Platinum catalyst gauzes have been in use since the moment of development of the process of catalyst oxidation of ammonia for production of nitric acid or hydrocyanic acid.Catalyst gauzes are usually made of platinum or its alloys with rhodium and palladium.These precious metals have remarkable properties that make them ideal catalysts for acceleration of the ammonia/oxygen reaction.In 2008,OJSC "SIC 'Supermetal'" and Umicore AG&Co.KG launched a production line for Pt-alloy-based catalyst systems to be used for ammonia oxidation in the production of weak nitric acid.Catalyst systems consist of a pack of catalyst gauzes and a pack of catchment gauzes,which are made using flat-bed knitting machines and wire-cloth looms.Today,up-to-date catalyst systems MKSprecise TM are being manufactured,the basic advantages of which are an individual structure of gauzes and composition of the material,which allows to define precisely the position of each gauze in the catalyst pack,a high activity of the catalyst pack,direct catching of platinum and rhodium in the catalyst system,and a reasonable combination of single-and multilayer types of gauzes.This makes it possible to vary the configuration of the catalyst and select an optimum composition of the system to ensure the maximum efficiency of the ammonia oxidation process.We also produce the catchment systems that allow to find the best decision from the economic point view for each individual case. 展开更多
关键词 MKSprecise TM catalyst systems high selectivity of the process modern technology of catching reduction of irrevocable losses of precious metals increase in the degree of conversion significant reduction of ammonia consumption
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CuCe-SAPO-34选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物
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作者 周皞 王旭瑞 +2 位作者 赵辉爽 温妮妮 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期3093-3099,共7页
采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等... 采用等体积浸渍法制备Cu Ce-SAPO-44分子筛催化剂,用于选择性催化丙烯还原柴油车尾气氮氧化物(C3H_(6)-SCR)。采用X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附-脱附、紫外可见光谱(UV-Vis)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等方法对催化剂的物理化学性质进行表征。研究表明,引入的铈与铜物种之间存在相互作用,有利于生成更多的孤立Cu^(2+)物种,提高了分子筛催化剂的低温氧化还原性能,从而提高了Cu CeSAPO-34的低温脱硝活性。同时,双金属分子筛骨架上具有丰富的Lewis酸性位,有助于C3H_(6)和NO_(x)的吸附和活化。当Cu∶Ce=4∶2时,Cu Ce-SAPO-34催化剂具有最佳的脱硝性能,在含有10%O_(2)和5%H_(2)O的柴油车尾气氛围中,在250℃最高能实现90%以上的脱硝效率。 展开更多
关键词 分子筛催化剂 选择催化还原 氮氧化物 丙烯
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La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响
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作者 宋崇林 郑庆贺 +3 位作者 吕誉 崔立峰 李云强 吕刚 《天津大学学报(自然科学与工程技术版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1053-1061,共9页
为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技... 为了实现碳中和目标,降低内燃机碳排放,稀薄燃烧技术成为了当前重要的研究方向.该技术不仅能提高发动机燃油热效率,还能有效降低CO_(2)排放.但是稀薄燃烧往往会伴随着大量氮氧化物的产生,为了解决该问题,采用LNT-SCR耦合的NO_(x)净化技术,此时LNT的作用是将排气中部分NO_(x)转化为NH_(3),为下游的SCR提供还原剂.基于此,制备了LNT催化剂,研究催化剂对NO选择性生成NH_(3)的影响.采用溶胶-凝胶法制备了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)系列钙钛矿氧化物,并通过分步浸渍法得到了La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)负载型催化剂.利用XRD、H_(2)-TPR、NO-TPD等表征手段研究了钙钛矿氧化物的晶相结构,以及负载型催化剂的还原特性、NO_(x)吸附-脱附性能等物化性质,并且通过H_(2)选择性催化还原NO实验探究了催化剂掺杂Ce对NO转化成NH_(3)的影响.结果表明,Ce掺杂催化剂具有良好的NH_(3)产物选择性,并且显著提高了NO转化率.温度是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的决定性因素,而H_(2)和NO体积比是NO转化和NH_(3)产物选择性生成的关键性因素.其中,La_(0.95)Ce_(0.05)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)在低温下催化活性表现最佳,在350℃、H_(2)和NO体积比为5.0时NH_(3)产物选择性为65%,NO转化率为100%.此外,所制备的La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)都形成了钙钛矿型结构,而且Ce掺杂催化剂的大部分Ce离子可以进入到LaMnO_(3)结构中.在催化剂适量掺杂Ce后,H_(2)消耗总面积增大、还原峰的峰值温度降低,表明掺杂Ce改善了催化剂的还原特性;同时NO吸附和脱附面积增大,表明Ce掺杂改变了催化剂的NO_(x)吸附-脱附性能. 展开更多
关键词 La_(1-x)Ce_(x)MnO_(3)-Ba/Al_(2)O_(3)催化剂 H_(2)选择性催化还原NO NH_(3)产物选择性 NO转化率 晶相结构 还原特性 NO_(x)吸附-脱附
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电化学二电子氧还原制备过氧化氢研究进展 被引量:3
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作者 文兆宇 韩娜 李彦光 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第2期1-11,共11页
利用电化学二电子氧还原(2e-Oxygen Reduction Reaction,2e-ORR)方法实现过氧化氢(H_(2)O_(2))的分散式制备,被认为是具有广阔发展前景的技术之一。为实现高的氧还原活性和理想的H_(2)O_(2)选择性,设计高性能2e-ORR电催化剂是该技术的... 利用电化学二电子氧还原(2e-Oxygen Reduction Reaction,2e-ORR)方法实现过氧化氢(H_(2)O_(2))的分散式制备,被认为是具有广阔发展前景的技术之一。为实现高的氧还原活性和理想的H_(2)O_(2)选择性,设计高性能2e-ORR电催化剂是该技术的核心关键。尽管现阶段发展的2e-ORR催化剂已经取得了显著进展,但距离规模化应用仍存在很大的差距。基于此,本文综述了电化学二电子氧还原制备H_(2)O_(2)的最新研究进展,首先简要介绍了反应机理和评价方法,并根据机理分析了影响电催化性能的关键因素。随后围绕贵金属催化剂、碳基催化剂、单原子及分子催化剂的最新研究进展,阐述了提升催化剂活性与H_(2)O_(2)选择性的主要策略。最后,针对电化学二电子氧还原制备H_(2)O_(2)体系面临的关键问题和挑战,对该领域未来的发展趋势进行了展望。 展开更多
关键词 电化学 二电子氧还原反应 过氧化氢 催化剂 选择性
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蛭石基FeCeO_(x)催化剂及CO选择性催化还原NO 被引量:2
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作者 高飞 刘志松 +4 位作者 潘珂珂 刘敏敏 代斌 但建明 于锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1851-1862,共12页
以CO为还原剂去除NO的选择性催化还原(CO-SCR)技术受到了广泛关注。本文以天然矿物蛭石为载体,采用共沉淀辅助浸渍法(CP-IM)制备了蛭石负载的铁铈双金属氧化物(FeCe/VMT)用于CO-SCR脱硝反应。表征结果显示,相比传统的浸渍法(IM),共沉淀... 以CO为还原剂去除NO的选择性催化还原(CO-SCR)技术受到了广泛关注。本文以天然矿物蛭石为载体,采用共沉淀辅助浸渍法(CP-IM)制备了蛭石负载的铁铈双金属氧化物(FeCe/VMT)用于CO-SCR脱硝反应。表征结果显示,相比传统的浸渍法(IM),共沉淀辅助浸渍制备的FeCe/VMT催化剂具有更大的比表面积(106.9m^(2)/g)和更多氧空位,可以提供更多的活性位点。共沉淀过程形成更多Fe^(3+),并促进了FeCe间的协同作用,有利于提高CO-SCR的催化活性和稳定性。性能测试表明,在300℃和50000h^(−1)的空速下,NO转化率可达100%,48h后NO转化率几乎无衰减。当温度降至250℃时,NO的转化率依然可以达到97%。同时,利用原位红外光谱和密度泛函理论计算技术,揭示了相应的催化反应机理,为制备大比表面积的负载型催化剂提供了一种方法。 展开更多
关键词 催化剂 一氧化碳 选择催化还原 纳米材料 多相反应
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低SO_(2)氧化率钒钛基选择性催化还原脱硝催化剂研究进展 被引量:1
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作者 陈校艺 赵博 +3 位作者 李浙飞 柯权力 周瑛 卢晗锋 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期117-122,共6页
选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造... 选择性催化还原(SCR)脱硝技术是目前烟气氮氧化物控制最主流的技术。商用SCR催化剂主要由V 2O 5-WO_(3)(MoO_(3))/TiO_(2)组成,其中V 2 O 5不仅对烟气中的氮氧化物有催化还原作用,同时也能促进SO_(2)的氧化,导致硫酸铵盐的生成,进而造成催化剂孔道堵塞,活性位点减少,使催化剂活性降低,脱硝效率下降。基于此,主要探讨了钒钛基SCR催化剂对SO_(2)的氧化机理及其研究进展,总结了国内外降低钒钛基SCR催化剂SO_(2)氧化率的一些主要措施,并对此进行了分析和讨论。 展开更多
关键词 选择性催化还原 脱硝 钒基催化剂 SO 2 氧化率
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Cu改性MIL-100(Fe)催化剂的SCR-C_(3)H_(6)脱硝特性 被引量:1
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作者 付维 宁淑英 +3 位作者 蔡晨 陈佳音 周皞 苏亚欣 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4951-4960,共10页
烃类化合物选择性催化还原氮氧化物(SCR-HC)是一种很有发展前景的脱硝技术。催化剂有效的氧化-还原能力是影响其活性的关键因素。利用水热法制备了新型有机金属骨架MIL-100(Fe),通过超声浸渍法合成不同Cu含量的m Cu-MIL-100(Fe)催化剂,... 烃类化合物选择性催化还原氮氧化物(SCR-HC)是一种很有发展前景的脱硝技术。催化剂有效的氧化-还原能力是影响其活性的关键因素。利用水热法制备了新型有机金属骨架MIL-100(Fe),通过超声浸渍法合成不同Cu含量的m Cu-MIL-100(Fe)催化剂,在固定床微反应器中对其催化C_(3)H_(6)选择性还原NO的特性进行了实验研究。结果表明Cu的引入使MIL-100(Fe)催化活性得到改善。2.3Cu-MIL-100(Fe)的NO转化率在275℃下可达到100%,275~400℃范围内可维持85%以上NO转化率及90%以上N_(2)选择性,且具有较好抗SO_(2)的能力。通过各种技术手段对催化剂的微观结构及物化性质进行了表征,并对反应机理作了进一步讨论。N_(2)吸附-脱附结果表明,加入适量Cu可以增大催化剂的比表面积,并增强催化剂表面对反应气体的吸附能力;XPS研究结果表明,Cu可以提高催化剂表面的氧空位数目。Cu与Fe之间具有协同作用,二者之间存在电子转移现象。H_(2)-TPR曲线表明Cu使催化剂的还原特征峰向低温方向移动,增强了其还原性能。 展开更多
关键词 氮氧化物 选择催化还原 碳氢化合物 催化剂 Cu改性 抗SO_(2)性能
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铁基分子筛SCR反应组分沿催化剂轴向分布的数值模拟 被引量:1
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作者 吕志华 苏庆运 +3 位作者 佟德辉 张学敏 李宁 李凌志 《内燃机学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期245-252,共8页
建立铁基分子筛催化剂NH_(3)-SCR催化反应动力学模型,用来预测催化剂的NO_(x)还原性能和研究SCR反应组分的轴向分布,该模型包括NH_(3)吸附与脱附、NH_(3)氧化、NO氧化、NO_(x)还原及N_(2)O生成反应.结果表明:模型能较好地预测SCR反应中... 建立铁基分子筛催化剂NH_(3)-SCR催化反应动力学模型,用来预测催化剂的NO_(x)还原性能和研究SCR反应组分的轴向分布,该模型包括NH_(3)吸附与脱附、NH_(3)氧化、NO氧化、NO_(x)还原及N_(2)O生成反应.结果表明:模型能较好地预测SCR反应中各组分浓度在催化剂轴向空间的变化规律;Fe基分子筛催化剂对物质的量n(NO_(2))/n(NO_(x))较为敏感,最佳n(NO_(2))/n(NO_(x))为0.5;受NH_(3)抑制效应影响,当温度低于300℃时SCR反应活性较低,但是当温度高于400℃时SCR反应活性较好.此外,发现Fe基分子筛催化剂SCR反应主要集中在催化剂的入口段和中间段,300℃、空速为60000 h^(-1)时在催化剂的前半段内可实现高达90%的NO_(x)转化率,催化剂出口段的利用率较低.最后,对模型的瞬态性能进行了考察,发现随着温度升高Fe基分子筛催化剂的瞬态响应可以得到改善. 展开更多
关键词 柴油机 分子筛催化剂 选择性催化还原 轴向分布 数值模拟
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氢气辅助HC-SCR脱硝性能和作用机制的研究进展
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作者 周强 殷成阳 +1 位作者 刘百军 赵震 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6140-6154,共15页
柴油发动机尾气是氮氧化物(NO_(x))主要来源之一,烃类化合物(HC)选择催化还原氮氧化物(HCSCR)技术是一种常见的脱除氮氧化物方法,但是在HC-SCR催化还原NO_(x)中,Ag基氧化物催化剂的低温脱硝活性较差,活性温度窗口较窄。在HC-SCR反应气... 柴油发动机尾气是氮氧化物(NO_(x))主要来源之一,烃类化合物(HC)选择催化还原氮氧化物(HCSCR)技术是一种常见的脱除氮氧化物方法,但是在HC-SCR催化还原NO_(x)中,Ag基氧化物催化剂的低温脱硝活性较差,活性温度窗口较窄。在HC-SCR反应气氛中添加少量氢气(H_(2))能显著提升Ag/γ-Al_(2)O_(3)等催化剂的低温脱硝活性,拓宽活性温度窗口。本文以贫燃柴油发动机尾气脱硝为背景,归纳了H_(2)对活性中心Ag物种种类、烃类化合物和氧气的活化以及活性含氮中间体转化的影响,总结了H_(2)在提升HC-SCR催化剂抗硫和抗水性能起到的作用,列举了近年来新型催化剂在H_(2)辅助HC-SCR (H_(2)-HC-SCR)脱硝体系中的应用。相关研究表明H_(2)促进HC-SCR中具有催化活性的Ag物种的生成,促进O2活化为活性氧物种,加速烃类化合物转化为异氰酸盐、烯醇物种等关键中间体,并减少可毒化活性中心硝酸盐物种的含量,从而提高HC-SCR脱硝活性。H_(2)辅助HC-SCR脱硝技术有望在机动车尾气脱硝中发挥重要作用,推动HC-SCR脱硝技术的发展。 展开更多
关键词 选择催化还原 氢气 活化 低温脱硝活性 催化剂
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铈基催化剂用于CO选择性催化还原NO_(x)的研究进展
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作者 康嘉霓 邓双 +3 位作者 王海强 苏发兵 陈卓苗 熊雨苏 《化学研究与应用》 CAS 北大核心 2024年第5期942-954,共13页
CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈... CO选择性催化还原NO_(x)技术(CO-SCR)是利用烟气中CO作为还原剂,将NO_(x)还原为N_(2);与目前普遍应用的氨选择性催化脱硝(NH_(3)-SCR)相比,避免了氨还原剂的使用及逃逸等问题,且同时脱除CO和NO_(x)大气污染物,极具应用潜力。稀土金属铈氧化物因其优异的氧传递能力,可作为载体或助催化剂有效提高COSCR催化反应性能。本文系统比较以氧化铈(CeO_(2))作为载体和活性组分的两大类催化剂体系的CO-SCR脱硝性能,探讨烟气成分(O_(2)、SO_(2)和H_(2)O)对铈基催化剂CO-SCR活性的影响,揭示了催化剂的构效关系;并且归纳总结了铈基催化剂上CO-SCR可能的反应机理。可通过载体改性、活性金属掺杂、形貌调控、制备条件优化等手段,开发具有较宽反应温度区间及抗氧抗硫性能的铈基CO-SCR脱硝催化剂。 展开更多
关键词 CO选择性催化还原 烟气脱硝 氮氧化物 一氧化碳 铈基催化剂
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废弃SCR催化剂中砷的二次释放行为研究
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作者 李鹏 康瑾 +3 位作者 骆宏飞 王昆 王泽安 刘豪 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期125-132,共8页
为了降低废弃SCR催化剂中砷的二次释放对环境的危害,文章应用XRD、XRF、SEM-EDS、ICP-OES等分析手段,采取柱浸出实验方法模拟自然降雨或水蚀条件下废弃SCR催化剂中砷的释放行为及特性,设计了砷的热释放在线监测系统,探索废弃SCR催化剂... 为了降低废弃SCR催化剂中砷的二次释放对环境的危害,文章应用XRD、XRF、SEM-EDS、ICP-OES等分析手段,采取柱浸出实验方法模拟自然降雨或水蚀条件下废弃SCR催化剂中砷的释放行为及特性,设计了砷的热释放在线监测系统,探索废弃SCR催化剂中砷在受热条件下的二次释放行为。结果表明:(1)废弃SCR催化剂中砷含量高达1.477%;(2)废弃SCR催化剂中砷在酸性水浴条件下(pH=5)析出率可达39.71%,析出率与水浴pH值呈负相关;(3)在受热条件下,废弃SCR催化剂中砷在800~1 000℃温度段可100%释放。因此,废弃SCR催化剂在储存及运输过程中应避免雨水冲刷,采用低温回收方法,可降低废弃或中毒SCR催化剂中砷的二次危害。 展开更多
关键词 选择性催化还原 脱硝催化剂 二次释放 淋滤
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