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Cu-ZrO_(2)催化材料的制备及其棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇性能
1
作者 鲍婕 余攀结 +5 位作者 马永德 张宏伟 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2997-3008,共12页
作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-Z... 作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-ZrO_(2)催化剂主要以四方相ZrO_(2)负载铜物种的形式存在。金属Cu与ZrO_(2)载体存在一定相互作用,在催化加氢棕榈酸甲酯反应过程中,对ZrO_(2)四方晶相起到稳定作用。结合X射线光电子能谱测试结果,Cu^(0)物种是关键的活性中心。当Cu^(0)含量不足时,棕榈酸甲酯转化率随Cu^(0)含量增加而升高;当Cu^(0)含量充足时,Cu^(+)与Cu^(0)协同作用于催化反应。同时,对四个反应条件进行了探索,即催化剂用量、反应时间、反应温度以及氢气压力,结果表明均对棕榈酸甲酯的催化转化有明显影响。其中,温度影响较大,升高反应温度可以显著提高棕榈酸甲酯的转化率,但过高温度易使得生成的十六醇脱水转化为十六烷等副产物。通过条件优化,在铜添加量为10%(质量分数)、300℃、6MPa和2h反应条件下,棕榈酸甲酯的转化率为95.1%,十六醇的产率可高达91.1%。 展开更多
关键词 棕榈酸甲酯 加氢 铜基催化剂 Cu-ZrO_(2) 脂肪醇
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Au-CuO/Cu_(2)O串联催化增强电催化CO_(2)还原制乙醇
2
作者 董家彤 单梦晴 王华 《化工进展》 北大核心 2025年第1期277-285,共9页
利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负... 利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负载量的Aux-CuO/Cu_(2)O催化剂,以提高电催化CO_(2)还原为乙醇的选择性。在以1mol/L KOH为电解液的流动池中进行电催化CO_(2)还原性能评价,Au5-CuO/Cu_(2)O在150m A/cm^(2)的电流密度下,二碳产物(C_(2))的总法拉第效率达到了73.4%,其中乙醇法拉第效率达到40.0%,分别是Au2-CuO/Cu_(2)O和Au8-CuO/Cu_(2)O的4.2倍和2.2倍,并且乙烯和乙醇法拉第效率的比值为1.35,分别是另外两种催化剂的1.6倍和3.46倍。Au5-CuO/Cu_(2)O对电催化CO_(2)还原为C_(2)和乙醇选择性的显著提高归因于CuO/Cu_(2)O表面上适宜的Au载量,实现了有效的串联催化过程,即Au活性位点促进CO中间体生成,Cu活性位点加速CO分子的C—C偶联反应生成C_(2)产物,这为设计和制备具有高乙醇选择性的电催化CO_(2)还原反应的催化剂提供了重要参考。 展开更多
关键词 电催化二氧化碳还原 串联催化 C—C偶联 乙醇 铜基催化剂
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铜基催化剂在乙炔氢氯化反应中的工业应用评估
3
作者 代元元 杨京林 牛强 《现代化工》 CAS 北大核心 2025年第1期72-76,共5页
概述了近年来国内外铜催化剂在乙炔氢氯化反应中的研究进展,综述了铜催化剂的几种改性手段,探讨了催化剂的工业应用情况,分析了铜催化剂工业应用的安全风险问题。研究表明,经过适当改性,铜催化剂具备工业应用潜力,且在实际工业生产中通... 概述了近年来国内外铜催化剂在乙炔氢氯化反应中的研究进展,综述了铜催化剂的几种改性手段,探讨了催化剂的工业应用情况,分析了铜催化剂工业应用的安全风险问题。研究表明,经过适当改性,铜催化剂具备工业应用潜力,且在实际工业生产中通过严格控制工艺指标可避免铜工业应用的安全风险问题。 展开更多
关键词 乙炔氢氯化 铜催化剂 工业化应用 安全性
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铜基催化剂在电催化硝酸根还原制氨中的应用
4
作者 梁彩凤 赵港 吴琪 《材料导报》 北大核心 2025年第15期205-212,共8页
地下水硝酸盐污染成为一个关键的环境问题,对人类社会的发展造成严重威胁。电催化硝酸盐还原制氨法(NO_(3)RR),被认为是去除各类废水中的硝酸盐有害物质并将其转化为氨的最有效途径之一,但其催化剂的研究极具挑战性。近期,Cu基催化剂因... 地下水硝酸盐污染成为一个关键的环境问题,对人类社会的发展造成严重威胁。电催化硝酸盐还原制氨法(NO_(3)RR),被认为是去除各类废水中的硝酸盐有害物质并将其转化为氨的最有效途径之一,但其催化剂的研究极具挑战性。近期,Cu基催化剂因其低成本、高活性以及能有效抑制析氢副反应等特性,在促进NO_(3)RR性能方面表现出很高的硝酸盐转化效率、氨选择性和法拉第效率。本文主要综述了Cu的金属催化剂、单原子催化剂、合金催化剂以及化合物催化剂(氧化物、氢氧化物)在NO_(3)RR中的最新进展,详细介绍了各种改性手段的利弊以及NO_(3)RR的转化机制,并对该领域未来的发展方向、面临的挑战和机遇进行了简要概述。 展开更多
关键词 电催化 硝酸盐去除 氨生产 铜基催化剂
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Cu(110)晶面催化还原CO_(2)制备甲酸机理的第一性原理研究 被引量：1
5
作者 张旭昀 汤静 +2 位作者 常庆 王勇 谭秀娟 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期4102-4110,共9页
铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统... 铜基催化剂是一种高效还原CO_(2)为甲酸的绿色催化剂,明确不同晶面的还原机理对催化剂的设计及开发具有重要指导意义,但Cu(110)晶面的催化机理尚不明确。采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对Cu(110)表面的还原机理进行了研究,系统研究了不同中间产物的吸附相关性质并探讨了相关的吸附机理。吸附能结果表明,CO_(2)在Cu(110)表面无法发生化学吸附,而^(*)COOH、^(*)HCOO、HCOOH分子和H原子的最稳定吸附位点分别为长桥位点、短桥位点、顶位点和HCP位点。布居数结果表明,^(*)HCOO和HCOOH分子在吸附过程中与Cu(110)表面的Cu原子形成离子键,H原子和Cu原子之间存在氢键作用,^(*)COOH分子中的C和Cu原子形成共价键。此外,电子态密度结果表明^(*)HCOO基团和Cu原子之间形成O—Cu键,^(*)COOH基团中的C和Cu原子形成C—Cu键,HCOOH分子中的O和Cu原子形成O—Cu键。相比于^(*)COOH/Cu(110)体系,^(*)HCOO/Cu(110)吸附体系的电荷密度、电荷转移量和成键能力均较强,说明CO_(2)在Cu(110)还原过程中中间体^(*)HCOO更稳定,合成路径属于更加高效的:CO_(2)→^(*)HCOO→HCOOH路径。 展开更多
关键词 电催化 二氧化碳还原 甲酸 第一性原理 铜基催化剂
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废锌基脱硫剂与铜锌基催化剂协同真空碳热提取锌
6
作者 马红周 党煜博 +3 位作者 王耀宁 曾劲阳 赵小军 史建伟 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期5275-5281,共7页
针对废锌基脱硫剂及铜锌基催化剂中金属提取工艺流程长、污染物产生量大的问题,提出了利用真空碳热还原方法将两种物料中铜和锌实现高效、清洁协同分离利用的技术思路。在对废脱硫剂、铜锌基催化剂化学成分及主要物相检测的基础上进行... 针对废锌基脱硫剂及铜锌基催化剂中金属提取工艺流程长、污染物产生量大的问题,提出了利用真空碳热还原方法将两种物料中铜和锌实现高效、清洁协同分离利用的技术思路。在对废脱硫剂、铜锌基催化剂化学成分及主要物相检测的基础上进行了真空碳热协同提取分离铜和锌的实验研究,通过调整加热温度、保温时间、配料比等获得了较优的锌挥发工艺条件,并深入分析了工艺机理。研究结果表明,以ZnS为主要物相的废脱硫剂和以CuO和ZnO为主要物相的废铜锌基催化剂协同在真空碳热还原时可有效地将两种物料中的锌充分还原挥发。铜锌基催化剂、脱硫剂及碳以C∶(ZnO+CuO)=1∶1 (摩尔比)、CuO∶ZnS=2∶1 (摩尔比)的配料组成混合物料,加热至1100℃保温60min,锌的还原挥发率可达到99.56%,还原渣中铜品位可达到59.46%,还原渣中铜主要为Cu_(1.96)S,可作为冰铜吹炼原料使用。 展开更多
关键词 锌基脱硫剂 铜锌基催化剂 真空碳热还原 协同利用 回收 相平衡 催化剂
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Zn含量对于Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂CO_(2)加氢合成甲醇性能的影响研究 被引量：2
7
作者 王世威 杨金海 +2 位作者 周宏利 肖福魁 赵宁 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期293-304,共12页
通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0... 通过溶胶-凝胶方法制备了一系列不同Zn含量的Cu-Mn-Zn/ZrO_(2)催化剂,并通过XRD、BET、TPR、N_(2)O吸附、XPS、TPD和in-situ DRIFTS进行了表征。结果表明,随着Zn含量增加,催化剂上CO_(2)加氢反应的活性增加。在所有样品中,Cu_(3)MnZn_(0.5)Zr_(0.5)(CMZZ-0.5)在250℃和5 MPa条件下具有最高的CO_(2)转化率(6.5%)和甲醇选择性(73.7%)。表征结果表明,Zn进入Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_(4)尖晶石结构,形成ZnOx,导致催化剂表面羟基含量的增加,同时增加了Cu0和Cu^(α+)的含量,改善了H_(2)和CO_(2)的活化能力。此外,通过原位漫反射红外光谱研究了CO_(2)转化为甲醇的途径。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲醇 Cu-基催化剂 表面羟基
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CO_(2)加氢制甲醇铜基催化剂研究进展 被引量：4
8
作者 张丽君 杨海艳 高鹏 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期1759-1773,共15页
大气中二氧化碳(CO_(2))浓度的增加对人类赖以生存的地球环境产生了严重的负面影响,因此,减少和降低大气中CO_(2)的浓度迫在眉睫。其中,借助太阳能、风能等可再生能源获得的绿色低成本氢气,将CO_(2)加氢转化为高附加值的甲醇,将有助于减... 大气中二氧化碳(CO_(2))浓度的增加对人类赖以生存的地球环境产生了严重的负面影响,因此,减少和降低大气中CO_(2)的浓度迫在眉睫。其中,借助太阳能、风能等可再生能源获得的绿色低成本氢气,将CO_(2)加氢转化为高附加值的甲醇,将有助于减少CO_(2)排放,助推碳中和目标的实现。铜基催化剂因其具有良好的活性和甲醇选择性,一直是CO_(2)加氢制甲醇催化领域的研究重点。本工作综述了近年来CO_(2)加氢制甲醇铜基催化剂的研究进展,首先对CO_(2)加氢制甲醇反应进行了热力学与反应机理分析;其次,探讨了助剂、载体以及制备方法对铜基催化剂物化性质及催化性能的影响;随后,讨论了CO_(2)加氢制甲醇的工业化进展;最后,对当前铜基催化剂催化CO_(2)加氢制甲醇的挑战以及未来研究趋势进行了总结与展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇合成 铜基催化剂
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助剂对球形Cu/SiO_(2)催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响 被引量：1
9
作者 靳钰婷 郭宇伟 +2 位作者 权燕红 赵金仙 任军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第2期17-25,共9页
甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助... 甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO_(2)催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略。首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO_(2)负载Cu催化剂(Cu/SiO_(2)),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO_(2)(M=Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H_(2)-N_(2)O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能。结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu^(0)物种的含量和表面酸碱性。与Cu/SiO_(2)催化剂相比,CuCe/SiO_(2)催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu^(0)的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO_(2)催化剂表现出最高的活性。在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO_(2)催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2%、86.3%,甲酸甲酯收率为25.2%,均明显优于文献报道的Cu基催化剂。 展开更多
关键词 甲醇脱氢 Cu基催化剂 球形SiO2 甲酸甲酯 助剂
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整体式钴基复合金属催化剂微波催化燃烧甲苯特性 被引量：1
10
作者 赵思蕊 卜龙利 +4 位作者 代菁雯 黄思宁 罗梦垚 刘楠 王嘉乐 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期1253-1264,共12页
以蜂窝状堇青石为载体,通过将钴与过渡金属铜锰铈复合,浸渍法制备系列整体式钴基复合金属催化剂,探究其在微波辐照下对典型VOCs—甲苯的催化活性.结果表明,甲苯进气浓度1000mg/m^(3),进气流速4L/min时,催化剂对甲苯的催化活性为CoCuCeOx... 以蜂窝状堇青石为载体,通过将钴与过渡金属铜锰铈复合,浸渍法制备系列整体式钴基复合金属催化剂,探究其在微波辐照下对典型VOCs—甲苯的催化活性.结果表明,甲苯进气浓度1000mg/m^(3),进气流速4L/min时,催化剂对甲苯的催化活性为CoCuCeOx>CoCuOx>CoCuMnCeOx>Co CuMnOx,CoCuCeOx对甲苯的T50=220℃、T90=295℃.表征可知,钴铜氧化物的复合使得催化剂表面颗粒态的CoOx、CuOx和Cu Co_(2)O_(4)尖晶石相互搭建形成有空隙的球状结构,而锰的加入不利于该球状结构生成.Cu^(2+)取代了一部分Co3O4尖晶石结构中的Co^(2+)形成Cu Co_(2)O_(4)尖晶石,CuCo_(2)O_(4)尖晶石中的Co-O和Cu-O键容易断裂,从而促进气态氧的吸附与活化,产生表面活性氧物种参与甲苯的氧化反应.Ce的加入会存在Ce^(3+)/Ce4+价态的转化,促使CoCuCeOx催化剂表面产生丰富的氧空位,进而作为活性中心促进甲苯的氧化降解.钴、铜、铈之间的复合改变了活性组分结构,提高了催化剂的吸波性能与催化活性,可应用于微波催化燃烧VOCs技术中. 展开更多
关键词 钴基复合金属 钴铜尖晶石 整体式催化剂 微波催化燃烧 甲苯
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La-Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂上CO_(2)加氢合成甲醇性能研究
11
作者 黄浩 纳薇 +1 位作者 高文桂 黄振辉 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期9087-9093,共7页
采用共沉淀法制备了不同含量La掺杂的Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并对其进行了关于CO_(2)加氢合成甲醇的实验研究。采用XRD、N_(2)物理吸附、N_(2)O化学吸附、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD等技术考察了La对于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的优势,并对L... 采用共沉淀法制备了不同含量La掺杂的Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂,并对其进行了关于CO_(2)加氢合成甲醇的实验研究。采用XRD、N_(2)物理吸附、N_(2)O化学吸附、XPS、H_(2)-TPR、CO_(2)-TPD等技术考察了La对于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的优势,并对La不同含量的影响进行了研究。详细讨论了不同掺杂量(0%~10%)La的加入对Cu平均粒径、聚集状态和元素间相互作用的影响。实验表明,掺杂的La后,Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的比表面积和分散度显著提高,碱性位点的数量显著增加与未经改性的催化剂相比具有明显的甲醇选择性优势。La的掺杂促进了Cu-ZnO之间相互作用,提升了催化性能。适宜的La含量有利于Cu/ZnO/ZrO_(2)催化剂的催化性能,当La含量为5%时,在240℃、3 MPa的条件下CH_(3)OH的时空产率最高达到了0.35(g(MeOH)/g(cat)·h)。 展开更多
关键词 共沉淀法 铜基催化剂 二氧化碳加氢 甲醇 稀土
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铜基材料电催化还原硝酸盐制氨研究进展
12
作者 董亚男 赵长盛 +3 位作者 陈庆锋 刘伟 谭宇 刘绪振 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期761-771,857,共12页
人类工农业活动导致环境中硝酸盐浓度升高,利用电催化技术将硝酸盐还原合成氨(NO_(3)RA)符合“双碳”政策,可达到去除硝酸盐污染和制备氨(NH_(3))的双重目的。该文综述了铜(Cu)基材料电催化硝酸盐还原的反应机理,从反应机理角度分析了不... 人类工农业活动导致环境中硝酸盐浓度升高,利用电催化技术将硝酸盐还原合成氨(NO_(3)RA)符合“双碳”政策,可达到去除硝酸盐污染和制备氨(NH_(3))的双重目的。该文综述了铜(Cu)基材料电催化硝酸盐还原的反应机理,从反应机理角度分析了不同Cu基催化材料优势性能的起源。围绕Cu单原子、单金属Cu、Cu基合金、Cu基氧化物和Cu基金属有机框架材料的大量研究实例,对不同Cu基催化材料催化NO_(3)RA反应的性能进行归纳总结。通过对Cu基材料催化NO_(3)RA反应影响因素的分析,针对目前存在的问题展开探讨,以期为未来Cu基催化剂电催化NO_(3)RA反应的开发与实际应用提供参考。 展开更多
关键词 电化学还原 硝酸盐 铜基催化剂 合成氨 影响因素
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铜基光催化剂二氧化碳转化研究进展 被引量：1
13
作者 张志全 Baker Rhimi +6 位作者 刘喆旸 周敏 邓国伟 魏巍 毛梁 李华明 姜志锋 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第12期3-4,共2页
光催化利用太阳光这一可再生能源,通过将二氧化碳转化为CO、CH_(4)、CH_(3)OH和C_(2)H_(5)OH等有用的太阳能燃料,为解决全球变暖和能源短缺问题提供了一种潜在的解决方案。在已研究过的各种方案中,铜基光催化剂因其成本效益高且比贵金... 光催化利用太阳光这一可再生能源,通过将二氧化碳转化为CO、CH_(4)、CH_(3)OH和C_(2)H_(5)OH等有用的太阳能燃料,为解决全球变暖和能源短缺问题提供了一种潜在的解决方案。在已研究过的各种方案中,铜基光催化剂因其成本效益高且比贵金属催化剂更为丰富,在二氧化碳转化方面尤其具有吸引力。本文献综述全面总结了用于二氧化碳还原反应的铜基光催化剂的最新发展,包括金属铜、氧化铜和氧化亚铜光催化剂。综述还对二氧化碳还原产物进行了分类总结,并对每种铜基催化剂的调制和改性方法进行了详细分类讨论。最后,本综述强调了铜基光催化剂在二氧化碳还原方面的现有挑战,并提出了未来的研究方向,重点是提高能量利用率和产品形成率。 展开更多
关键词 光催化 CO_(2)还原 铜基催化剂 改性策略 梯形异质结
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6-羟基己酸甲酯高效催化加氢制备1,6-己二醇的工艺研究
14
作者 范丽敏 谢传欣 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期219-223,共5页
在釜式反应器内进行6-羟基己酸甲酯加氢制备1,6-己二醇的工艺研究,考察了反应温度、反应压力、催化剂质量分数和反应时间等因素对催化加氢过程的影响,并采用气相色谱仪分析监测6-羟基己酸甲酯催化加氢制备1,6-己二醇的反应进程,得到最... 在釜式反应器内进行6-羟基己酸甲酯加氢制备1,6-己二醇的工艺研究,考察了反应温度、反应压力、催化剂质量分数和反应时间等因素对催化加氢过程的影响,并采用气相色谱仪分析监测6-羟基己酸甲酯催化加氢制备1,6-己二醇的反应进程,得到最优工艺条件:温度为200℃、压力为7 MPa、催化剂质量分数为8%、反应时间为6 h。进一步采用核磁共振氢谱和红外光谱等分析手段对产品进行结构确认,结果表明,6-羟基己酸甲酯的转化率达99%,1,6-己二醇选择性最高可达86%。 展开更多
关键词 6-羟基己酸甲酯 加氢工艺 铜基催化剂 1 6-己二醇
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类普鲁士物前驱体铜基催化剂用于二氧化碳电催化还原制备多碳产物的研究
15
作者 李晶正 刘鑫宇 +1 位作者 姚琳 薛渊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期156-161,共6页
以合成的铜铁类普鲁士物为前驱体,通过热解、还原及脱铁法制备了纳米铜催化剂颗粒,系统研究了热解温度(250、400℃)对催化剂性质及催化效果的影响。结果表明,较低的热解温度导致CuFe-250含有更多碳氮元素残留,并导致了不同的催化效果。... 以合成的铜铁类普鲁士物为前驱体,通过热解、还原及脱铁法制备了纳米铜催化剂颗粒,系统研究了热解温度(250、400℃)对催化剂性质及催化效果的影响。结果表明,较低的热解温度导致CuFe-250含有更多碳氮元素残留,并导致了不同的催化效果。与CuFe-250相比,CuFe-400拥有更高的乙烯和一氧化碳选择性,其中乙烯的法拉第效率峰值可达52%。机理分析结果表明,在二氧化碳电催化过程中,受催化剂影响的三相界面结构对产物的选择性具有关键的影响。 展开更多
关键词 二氧化碳电催化还原 类普鲁士物 铜基催化剂 多碳产物
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工艺条件对含氟氯化氢催化氧化制氯气的影响
16
作者 于蒙 胥亚琨 +2 位作者 李育桥 郑佳 王昊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期265-268,共4页
采用等体积浸渍法制备了耐氟铜基催化剂,在99.9%HCl+0.1%HF混合气氛下制氯气,通过正交实验考察了反应温度、HCl和O_(2)体积比、质量空速对HCl单程转化率的影响。结果表明,在反应温度为390℃、HCl和O_(2)体积比为2∶1、质量空速为1 h^(-1... 采用等体积浸渍法制备了耐氟铜基催化剂,在99.9%HCl+0.1%HF混合气氛下制氯气,通过正交实验考察了反应温度、HCl和O_(2)体积比、质量空速对HCl单程转化率的影响。结果表明,在反应温度为390℃、HCl和O_(2)体积比为2∶1、质量空速为1 h^(-1)的最佳反应条件下,氯化氢单程转化率可达92.5%;为进一步验证催化剂稳定性,运行1500 h后HCl单程转化率稳定在91%~93%之间。通过ICP分析,催化剂中活性组分Cu元素流失率为1.175×10^(-5)g/h,初步估算稳定运行10000 h后,Cu流失仅为催化剂Cu元素添加量的1.68%,说明该催化剂具有较好的活性、稳定性和耐氟能力。 展开更多
关键词 含氟氯化氢 催化氧化 耐氟铜基催化剂 氯气 正交实验
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草酸酯加氢铜基催化剂关键技术与理论研究进展 被引量：19
17
作者 赵玉军 赵硕 +2 位作者 王博 吕静 马新宾 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第4期721-731,共11页
合成气经草酸酯加氢制乙二醇工艺是非石油路线合成大宗化学品的新兴路线。在我国贫油、少气、煤炭相对丰富的能源结构条件下,该工艺路线的研究具有重要的现实意义和战略意义。本文着重介绍了草酸酯加氢制乙二醇铜基催化剂的研究进展。... 合成气经草酸酯加氢制乙二醇工艺是非石油路线合成大宗化学品的新兴路线。在我国贫油、少气、煤炭相对丰富的能源结构条件下,该工艺路线的研究具有重要的现实意义和战略意义。本文着重介绍了草酸酯加氢制乙二醇铜基催化剂的研究进展。系统讨论了催化剂载体、助剂对活性和选择性的影响规律,以及催化剂的结构与价态的形成机制及其对催化性能的影响,并对草酸酯加氢制乙二醇催化剂中的内扩散问题以及催化剂成型进行综述和分析。此外,还对该草酸酯加氢反应放大和工程化进展进行了简单介绍。提出具有较高加氢活性与机械强度的新型催化剂研究是草酸酯加氢催化剂研究的重要课题,而异型催化剂的研究则有可能解决催化剂床层阻力大这一工程化难题。此外也提出制备高温稳定的铜基催化剂是今后的重要研究方向。 展开更多
关键词 草酸酯 加氢 乙二醇 铜基催化剂 铜
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低压加氢法制备1,4-环己烷二甲醇的研究 被引量：13
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作者 孙绪江 段大勇 +2 位作者 齐彦伟 王开林 张立群 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第3期245-248,共4页
1,4 环己烷二甲醇是生产改性聚酯的中间单体。采用铜系催化剂,以1,4 环己烷二甲酸二甲酯为原料,低压加氢生成1,4 环己烷二甲醇。考察了反应温度、反应压力等对反应活性的影响,进行了200h的催化剂寿命评价,并对催化剂进行了表征。结果表... 1,4 环己烷二甲醇是生产改性聚酯的中间单体。采用铜系催化剂,以1,4 环己烷二甲酸二甲酯为原料,低压加氢生成1,4 环己烷二甲醇。考察了反应温度、反应压力等对反应活性的影响,进行了200h的催化剂寿命评价,并对催化剂进行了表征。结果表明,在反应温度200℃,反应压力3 0MPa的条件下,1,4 环己烷二甲酸二甲酯的转化率大于95%,1,4 环己烷二甲醇的选择性大于98%,XRD谱图说明金属铜是该催化剂的主要活性中心。 展开更多
关键词 1 4-环己烷二甲醇 铜系催化剂 加氢
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载体对草酸二甲酯加氢铜基催化剂的影响 被引量：39
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作者 李竹霞 钱志刚 +1 位作者 赵秀阁 肖文德 《华东理工大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第1期27-30,51,共5页
以草酸二甲酯加氢反应为基础,研究了二氧化硅载体对铜基催化剂加氢反应性能的影响。催化剂分别以气相硅溶胶、硅胶、二氧化硅为载体,采用沉淀沉积法制备了Cu/SiO2催化剂(wCu=0.20),分别记为CS1、CS2、CS3,催化剂的活性从CS3、CS2到CS1... 以草酸二甲酯加氢反应为基础,研究了二氧化硅载体对铜基催化剂加氢反应性能的影响。催化剂分别以气相硅溶胶、硅胶、二氧化硅为载体,采用沉淀沉积法制备了Cu/SiO2催化剂(wCu=0.20),分别记为CS1、CS2、CS3,催化剂的活性从CS3、CS2到CS1依次增加。XRD测试物相结构表明:氧化态CS2和CS3中存在CuO晶相,而氧化态CS1中活性组分呈无定形分布。还原态催化剂的XRD测试表明催化剂中有Cu2O和Cu0存在,且Cu2O/Cu0的比例按CS3、CS2、CS1顺序增加,XPS分析证实了3个催化剂表面Cu2O/Cu0的比例有相应的变化趋势。这说明Cu2O和Cu0与草酸二甲酯加氢反应活性相关,提高Cu2O的含量,可以提高催化剂的活性。 展开更多
关键词 SiO2栽体 铜基催化剂 草酸二甲酯 加氢 活性组分
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不同制备方式的铜基甲醇合成催化剂的性质和结构研究 被引量：24
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作者 郭宪吉 陈炳义 +1 位作者 鲍改玲 李利民 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期9-13,共5页
采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。... 采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。通过对催化剂前驱物进行DTA分析,证实了3种沉淀过程中相应的Cu2+和Zn2+的沉淀行为,即在并流和反加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+同时均匀地沉淀,而在正加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+发生分步沉淀。催化剂氧化态的IR结果表明了由3种沉淀方式所获得的样品中CuO和ZnO组分间相互作用的强弱。 展开更多
关键词 甲醇合成 铜基催化剂 CuO/ZnO/Al2O3 沉淀方式
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