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光催化甲烷转化为高价值产品的研究进展 被引量：1
1
作者 张润智 邱卓 +4 位作者 李兰燕 郭俊豪 马娆 顾乾军 杨智 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期85-100,I0004,共17页
甲烷是天然气的主要成分,其成本低、热值高、储量丰富,是一种很有前景的合成高附加值化学品的原料.将甲烷转化为高附加值产品,如C1(甲醇、甲酸等)、C2(乙烷、乙醇、乙酸等)和C3+(丙烷、苯等),实现甲烷的高效利用,是一项很有前景的技术.... 甲烷是天然气的主要成分,其成本低、热值高、储量丰富,是一种很有前景的合成高附加值化学品的原料.将甲烷转化为高附加值产品,如C1(甲醇、甲酸等)、C2(乙烷、乙醇、乙酸等)和C3+(丙烷、苯等),实现甲烷的高效利用,是一项很有前景的技术.然而,由于甲烷高稳定性和化学惰性,在温和条件下将其激活和转化是极具挑战性的.目前,工业上甲烷转化主要通过热催化过程进行,通常需要高温高压,耗能大,投资高,限制了甲烷的高效转化.光催化可以在温和条件下利用清洁且可持续的太阳能,将甲烷转化为一系列高价值产品.本文综述了近年来光催化甲烷转化的研究进展,介绍了光催化甲烷转化的基本原理,并详细介绍了甲烷转化为烃类和含氧化合物的最新进展,从活性中心和反应途经等方面阐述了反应机理.最后,根据目前的进展和基本认识,讨论了光催化甲烷转化领域面临的挑战和研究前景. 展开更多
关键词 甲烷转化 光催化 非氧化偶联 氧化偶联 含氧化合物
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甲烷氧化偶联床层控温与撤热的研究进展
2
作者 丁晟哲 武洁花 +2 位作者 李蔚 白杰 刘东兵 《石油化工》 北大核心 2025年第5期686-693,共8页
甲烷氧化偶联(OCM)反应由于反应温度较高和强放热问题,实现工业化存在极大挑战。综述了OCM反应控制放热的工艺与移除热量的技术,从控制放热的角度,调节氧气稀释浓度可以一定程度上缓解深度氧化导致的催化床层热点;使用其他氧化性气体或... 甲烷氧化偶联(OCM)反应由于反应温度较高和强放热问题,实现工业化存在极大挑战。综述了OCM反应控制放热的工艺与移除热量的技术,从控制放热的角度,调节氧气稀释浓度可以一定程度上缓解深度氧化导致的催化床层热点;使用其他氧化性气体或者催化剂晶格氧代替氧气进行OCM反应,可有效控制放热并提高乙烷乙烯选择性。从撤热的角度,使用高热导率的载体制备整体型催化剂,可以削弱床层热点;将OCM与甲烷重整等吸热反应耦合,既可通过热交换降低温升,还能兼顾OCM尾气处理等功能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 乙烯 床层热点 撤热 整体型催化剂
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Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上甲烷氧化偶联反应中氧物种迁移及类型对CH_(4)解离影响的DFT研究
3
作者 刘思 章日光 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期12-22,共11页
La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以... La_(2)O_(3)催化剂广泛应用于甲烷氧化偶联(OCM)反应,但确定该反应中关键氧物种的类型及其对甲烷解离活性的影响仍具有挑战性。基于密度泛函理论(DFT)计算,探究了Li掺杂La_(2)O_(3)催化剂上氧迁移过程、氧迁移过程中形成的氧物种类型以及氧物种类型对甲烷解离活性的影响。结果表明,对于Li/Ov-La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)在催化剂表面氧空位上形成表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O_(2(1st))^(-)中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)催化剂。对于Li/La_(2)O_(3)催化剂,O_(2)解离与催化剂表面晶格氧结合生成两个表面超氧物种O_(2(1st))^(-),随后表面超氧物种O-2中的一个O迁移到次表层形成次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-),即Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂。Li/Ov-La_(2)O_(3)-O_(2(2nd))^(2-)和Li/La_(2)O_(3)-O_(2(1st))^(-)+O_(2(2nd))^(2-)催化剂中的次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)提高了催化剂的甲烷解离性能,并使甲烷自发解离为吸附态CH_(3)和H。这主要归因于次表层过氧物种O_(2(2nd))^(2-)的存在使得催化剂表面O处于缺电子状态,进而提高了催化剂的甲烷解离性能。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联反应 La_(2)O_(3)催化剂 氧迁移 氧物种 Li掺杂
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固体氧化物燃料电池与电解池中的甲烷氧化偶联研究进展
4
作者 李春松 《石油化工》 北大核心 2025年第1期107-115,共9页
近年来,相比于传统制烯烃工艺的经济性与环保性,甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯成为研究的热点,然而产物选择性偏低及甲烷与氧气混合的安全风险限制了它的商业应用。固体氧化物燃料电池及电解池因易于电化学调控且具备氧离子膜结构可以解决这... 近年来,相比于传统制烯烃工艺的经济性与环保性,甲烷氧化偶联(OCM)制乙烯成为研究的热点,然而产物选择性偏低及甲烷与氧气混合的安全风险限制了它的商业应用。固体氧化物燃料电池及电解池因易于电化学调控且具备氧离子膜结构可以解决这两项难题,并可耦合发电或者电解水和二氧化碳带来额外的商业价值。综述了利用固体氧化物燃料电池及电解池进行OCM反应的研究进展,重点分析了不同类型催化剂的优缺点,并讨论了电化学OCM的反应机理。未来需要进一步开发具备甲烷活化能力的离子电子混合导体材料作为催化剂,并辅以高温原位的检测技术与结合模拟计算来探究反应过程。 展开更多
关键词 固体氧化物燃料电池 固体氧化物电解池 甲烷氧化偶联
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化学链甲烷氧化偶联界面反应路径和晶格氧传递的分子动力学模拟 被引量：1
5
作者 李婉莹 陈良勇 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期820-830,共11页
本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基... 本研究采用分子动力学模拟的方法计算八种金属氧化物催化剂-载氧体CL-OCM反应性能,并对性能最优的Mn_(2)O_(3)开展反应时间和颗粒尺寸的研究。结果表明,适当延长反应时间有利于提高C_(2)H_(4)选择性;C/O=1是Mn_(2)O_(3)的理想尺寸。基于以上结果分析了Mn_(2)O_(3)CL-OCM界面反应路径和晶格氧传递问题,以揭示反应机理。CH_(3)^(*)气相二聚化生成C_(2)H6的是CL-OCM最主要的碳偶联路径。除此之外,还存在两条碳偶联路径,均由CH2^(*)引发。CH_(3)^(*)与OH^(*)表面结合生成甲醇是CL-OCM副反应的先决步骤,抑制甲醇生成是提高CL-OCM反应C_(2)选择性的关键。晶格氧存在转化,表面晶格氧是甲烷活化的活性氧。晶格氧数量差异及体相晶格氧迁移阻力差异是导致CH_(4)转化率和C_(2)选择性不同的主要原因。该研究为CL-OCM催化剂-载氧体的机理探究提供新的方法。 展开更多
关键词 化学链甲烷氧化偶联 催化剂-载氧体 分子动力学模拟 界面反应 晶格氧
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Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂上不同含量WO_(4)活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为
6
作者 宋佳欣 范晓强 +1 位作者 刘百军 赵震 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期90-100,共11页
甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文... 甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C_(2)(C_(2)H_(6)和C_(2)H_(4))的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na_(2)WO_(4)/SiO_(2)(Na-W-Mn/SiO_(2))类催化剂具有甲烷转化率高、C_(2)选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO_(2)催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na_(2)WO_(4)、Mn_(2)O_(3)和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO_(4)的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO_(4)是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO_(4)的Na-10.0%W-Mn/SiO_(2)催化剂有较低的W^(6+)→W^(4+)还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C_(2)产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0%WMn/SiO_(2)催化剂上CH_(4)的转化率为44.2%,C_(2)的产率为24.1%,其中乙烯的产率为18.7%. 展开更多
关键词 Na-W-Mn/SiO_(2)催化剂 甲烷氧化偶联 不同W含量 乙烯收率 C_(2)
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不同支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响
7
作者 毛瑞 陈良勇 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期305-313,共9页
采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧... 采用浸渍法制备了3种具有稳定多孔结构的支撑材料(SiO_(2),Mg O,TiO_(2))负载的Na-Mn_(2)O_(3)载氧体,采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、H_(2)-TPR等方法对载氧体的微观结构进行表征,研究了不同还原温度下各种支撑材料对Na-Mn_(2)O_(3)载氧体化学链甲烷氧化偶联性能的影响。实验结果表明,支撑材料主要影响载氧体的催化活性和储氧能力,SiO_(2)比MgO和TiO_(2)具有更发达的孔结构和更高的比表面积,Na-Mn_(2)O_(3)/Si O_(2)的催化性能最佳,在800℃下C2选择性达74.25%、C2产率为14.12%;Na-Mn_(2)O_(3)/SiO_(2)和Na-Mn_(2)O_(3)/MgO具有较好的结构稳定性,活性组分具有较好的晶格氧稳定性;MgO与Mn_(2)O_(3)的前体在载氧体制备过程中化学反应最显著,形成了Mg_(6)MnO_(8)并产生较高的储氧能力。 展开更多
关键词 化学链 甲烷氧化偶联 载氧体 支撑材料 催化反应
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甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展 被引量：16
8
作者 张明森 冯英杰 +2 位作者 柯丽 武洁花 赵清锐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第4期401-408,共8页
将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时... 将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时对于其他一些新提出或研究较少的催化剂体系也做了概述。统计了200篇参考文献中880组甲烷氧化偶联制乙烯反应的结果,经分析认为,近十年来甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究虽取得了一些新的成果,研究范围也更加广泛和深入,但从催化性能,尤其是从C2单程收率看,仍未有大的突破。在以氧气或空气为氧化剂时,在填充固定床反应器中测试的催化性能,最高的C2单程收率仍在25%左右。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 乙烯 催化剂
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La_（2－x）Sr_xNiO_4上氧的TPD及其氧化活性 被引量：13
9
作者 楼辉 郑洪元 +4 位作者 杨菊英 姚志强 俞逊 杜少斌 马福泰 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1995年第1期107-110,共4页
Ｌａ２－ｘＳｒｘＮｉＯ４上Ｏ２的ＴＰＤ研究表明，氧的脱附性能与催化剂结构中Ｎｉ２＋和Ｎｉ３＋的性质及含量有关，晶格氧直接参与了ＣＯ的氧化与甲烷的氧化偶联．
关键词 O2-TPD CO氧化 甲烷 氧化偶联 复合氧化物 镧 锶
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大气氮沉降对森林土壤甲烷吸收和氧化亚氮排放的影响及其微生物学机制 被引量：25
10
作者 方华军 程淑兰 +5 位作者 于贵瑞 王永生 徐敏杰 党旭升 李林森 王磊 《生态学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第17期4799-4806,共8页
水分非饱和的森林土壤是大气甲烷(CH4)汇和氧化亚氮(N2O)源,大气氮沉降增加是导致森林土壤碳氮气体通量不平衡的主要原因之一。土壤CH4吸收和N2O排放之间存在协同、消长和随机等复杂的耦合关系,关于氮素对两者产生过程的调节作用以及内... 水分非饱和的森林土壤是大气甲烷(CH4)汇和氧化亚氮(N2O)源,大气氮沉降增加是导致森林土壤碳氮气体通量不平衡的主要原因之一。土壤CH4吸收和N2O排放之间存在协同、消长和随机等复杂的耦合关系,关于氮素对两者产生过程的调节作用以及内在的微生物学机制至今尚不完全清楚。综述了森林土壤CH4吸收和N2O排放耦合过程的理论基础,土壤CH4和N2O的产生与消耗过程对增氮响应的生物化学和微生物学机制,指出各研究领域的不足和未来的研究重点。总体而言,低氮倾向于促进贫氮森林土壤CH4吸收,不改变土壤N2O的排放,而高氮显著抑制富氮森林土壤CH4吸收以及促进N2O排放。外源性氮素通过竞争抑制和毒性抑制来调控森林土壤CH4的吸收,而通过促进土壤硝化和反硝化过程来增加N2O的排放。然而,由于全球氮沉降控制试验网络分布的不均匀性、土壤碳氮通量产生过程的复杂性以及微生物分子生态学方法的局限性等原因,导致氮素对森林土壤碳氮通量的调控机制研究一直进展缓慢,未能将微生物功能群落动态与土壤碳氮通量真正地联系起来。未来研究应该从流域、生态系统和分子尺度上深入探讨土壤碳氮通量耦合作用的环境驱动机制,氮素对土壤CH4氧化和N2O产生过程的调控作用,以及增氮对土壤甲烷氧化菌和N2O产生菌活性和群落组成的影响。 展开更多
关键词 大气氮沉降 甲烷吸收 氧化亚氮排放 耦合作用 分子生物学
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微波场对固态氧离子导体上的甲烷氧化偶朕的影响 被引量：18
11
作者 陈长林 洪品杰 +2 位作者 戴树珊 张承聪 杨晓云 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1997年第1期99-102,共4页
研究了微波场下甲烷在具有Bi2O3结构的固态氧离子导体上氧化偶联反应行为．与常规加热条件下的反应结果相比较，微波辐照下的反应有如下特点；（1）在达到相同甲烷转化率时，微波辐照下所需床层温度要远低于常规加热条件下所需床层温度... 研究了微波场下甲烷在具有Bi2O3结构的固态氧离子导体上氧化偶联反应行为．与常规加热条件下的反应结果相比较，微波辐照下的反应有如下特点；（1）在达到相同甲烷转化率时，微波辐照下所需床层温度要远低于常规加热条件下所需床层温度；（2）微波辐照下，甲烷氧化偶联产物中C2烃的选择性普遍较高，在低温区尤为突出．微波场下甲烷偶联产物乙烷、乙烯的再氧化得到一定程度的抑制，致使微波场下的甲烷氧化偶联反应通常有较低的烯／烷比． 展开更多
关键词 微波 甲烷 氧化偶联 固态 氧离子导体
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甲烷氧化偶联反应制乙烯的研究进展 被引量：9
12
作者 张志翔 王凤荣 +3 位作者 苑慧敏 王斯晗 张宝军 孟素凤 《现代化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第3期20-25,共6页
介绍了近年来甲烷氧化偶联制乙烯(OCM)过程的催化剂、反应机理、动力学及工程放大涉及的反应工艺、反应器等方面的研究进展,对甲烷氧化偶联法和传统裂解法的经济性进行了对比,指出目前甲烷氧化偶联制乙烯工艺的选择性和转化率还较低,因... 介绍了近年来甲烷氧化偶联制乙烯(OCM)过程的催化剂、反应机理、动力学及工程放大涉及的反应工艺、反应器等方面的研究进展,对甲烷氧化偶联法和传统裂解法的经济性进行了对比,指出目前甲烷氧化偶联制乙烯工艺的选择性和转化率还较低,因此成本上比裂解制乙烯要高。最后,对催化剂、工程放大、生产流程和分离方案等方面的研究中存在的问题进行了分析。 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 乙烯 催化剂 工艺
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甲烷氧化偶联MgO催化剂体系研究 被引量：5
13
作者 鲁灵江 谢卫国 +2 位作者 邱发礼 吕绍洁 徐立进 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第1期15-18,共4页
研究了在MgO中添加碱土金属、稀土等助剂对甲烷氧化偶联反应的作用,并考察了添加氧化物、碳酸盐、硫酸盐助剂对MgO体系催化剂的C_2选择性和收率的影响.结果发现,在MgO中加入少量硫酸盐,可明显提高C_2的选择性及收率,筛选出稳定性好、强... 研究了在MgO中添加碱土金属、稀土等助剂对甲烷氧化偶联反应的作用,并考察了添加氧化物、碳酸盐、硫酸盐助剂对MgO体系催化剂的C_2选择性和收率的影响.结果发现,在MgO中加入少量硫酸盐,可明显提高C_2的选择性及收率,筛选出稳定性好、强度高的CaSO_4/MgO的LM1型多组分催化剂,CH_4转化率29.92%,C_2选择性59.8%以上,C_2产率为17.89%.经300h催化剂寿命测试表明,性能稳定.采用XRD对反应前后的LM1型催化剂进行表征,发现反应后催化剂中出现新的晶相La_2O_2CO_3,该化合物对甲烷氧化偶联反应催化剂活性和稳定性影响不大. 展开更多
关键词 甲烷 氧化偶联 添加剂 催化剂 氧化镁
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天然气中甲烷和乙烷直接转化制乙烯 被引量：6
14
作者 张玉东 李树本 +4 位作者 刘育 林景治 陆贵根 杨学庄 张静 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1998年第2期1-5,共5页
天然气中的甲烷和乙烷可以同时在Ｎａ２ＷＯ４－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂上得到活化生成乙烯。在甲烷转化率为２０％时，原料甲烷氧化偶联反应生成Ｃ２＋的选择性为～８０％，原料乙烷反应的转化率为～８５％，选择性为～７０％。
关键词 天然气 氧化偶联 甲烷 乙烷 乙烯 制备 催化剂
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稀土氧化物上甲烷氧化偶联反应性能 被引量：5
15
作者 徐竹生 张涛 +2 位作者 吴金荣 臧连发 林励吾 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1995年第1期1-5,共5页
对Ｌａ系元素氧化物催化剂在甲烷氧化偶联反应中的作用进行了研究。结果表明，Ｌａ２Ｏ３和Ｓｍ２Ｏ３的活性最佳。
关键词 稀土 氧化物 甲烷 氧化偶联
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加压下甲烷氧化偶联反应工艺条件的研究 被引量：8
16
作者 丑凌军 蔡迎春 +2 位作者 张兵 牛建中 李树本 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期1-3,7,共4页
报道了Na W Mn催化剂加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能 ,详细考察了反应条件对Na W Mn催化剂反应性能的影响。结果表明 ,Na W Mn催化剂在较高压力条件下依然具有良好的甲烷氧化偶联反应性能 ,在烷氧比 8、温度 75 0℃、空速 1 5× ... 报道了Na W Mn催化剂加压条件下的甲烷氧化偶联反应性能 ,详细考察了反应条件对Na W Mn催化剂反应性能的影响。结果表明 ,Na W Mn催化剂在较高压力条件下依然具有良好的甲烷氧化偶联反应性能 ,在烷氧比 8、温度 75 0℃、空速 1 5× 10 5h 1、压力 0 6MPa无稀释气的最佳实验条件下 ,可以得到 16 %的甲烷转化率和 82 %的C2 + 烃选择性。 展开更多
关键词 氧化偶联反应 工艺条件 Na-W-Mn催化剂 加压条件 C2烃 钠钨锰催化剂
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甲烷氧化偶联制乙烯新型催化剂与工艺应用研究 被引量：8
17
作者 王海南 傅和清 曾舟华 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第6期289-293,共5页
详细地论述了甲烷氧化偶联 (OCM)催化体系及其反应机理、动力学和催化剂上氧种性质 ,报导了OCM在催化剂研制表征及工艺应用研究方面的最新成果 。
关键词 甲烷氧化 偶联 乙烯 工艺 催化剂 催化体系
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甲烷氧化偶联Na_2WO_4-Mn/SiO_2催化剂用于乙烷脱氢 被引量：5
18
作者 柳海涛 高润雄 +2 位作者 杨得信 王建刚 王晓来 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1044-1047,共4页
研究了高效甲烷氧化偶联制乙烯Na2WO4-Mn/SiO2催化剂对C2H6热裂解脱氢及C2H6与CO2、O2氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明,Na2WO4-Mn/SiO2催化剂在800℃以上可有效促进C2H6的高温热裂解脱氢反应,同时在CO2存在时C2H6与CO2发生明显的... 研究了高效甲烷氧化偶联制乙烯Na2WO4-Mn/SiO2催化剂对C2H6热裂解脱氢及C2H6与CO2、O2氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明,Na2WO4-Mn/SiO2催化剂在800℃以上可有效促进C2H6的高温热裂解脱氢反应,同时在CO2存在时C2H6与CO2发生明显的氧化脱氢反应;O2存在时,C2H6与O2发生氧化脱氢反应,在660℃时,C2H6转化率可达63.3%,乙烯选择性可达68.2%。考察了反应条件对C2H6与O2氧化脱氢反应的影响,实验结果表明,C2H6与O2的体积比大时,可有效提高目的产物乙烯的选择性,提高空速可抑制CO2的生成,稀释气(水蒸气)的引入仅能部分抑制CO2的生成,对CO选择性和C2H6转化率的影响不大。 展开更多
关键词 甲烷氧化偶联 催化剂 乙烷 热裂解脱氢 氧化脱氢 乙烯
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纳米La_2O_3催化剂上低温甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢 被引量：4
19
作者 王丽华 伊晓东 +1 位作者 翁维正 万惠霖 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第5期437-440,共4页
采用沉淀法制备了纳米La2O3催化剂，并考察了该催化剂对甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明，对于甲烷氧化偶联反应，在450℃、气态空速（GHSV）=7．5L／（g·h）、n（CH4）：n（O2）：3．0的条件下，甲烷转... 采用沉淀法制备了纳米La2O3催化剂，并考察了该催化剂对甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢反应的催化性能。实验结果表明，对于甲烷氧化偶联反应，在450℃、气态空速（GHSV）=7．5L／（g·h）、n（CH4）：n（O2）：3．0的条件下，甲烷转化率和C2烃收率分别达到26．6％和10．8％，比商品化的La2O3催化剂的启动温度低100℃，具有较好的低温甲烷氧化偶联反应性能；对于乙烷氧化脱氢反应，在450℃、GHSV=10L／（g·h）、n（C2H6）：n（O2）：n（N2）=1：1：4的条件下，乙烷转化率和乙烯收率分别为49．1％和25．9％，明显优于商品化的La2O3催化剂。对纳米La2O3催化剂的表征结果显示，沉淀法制备的纳米La2O3催化剂颗粒较小（粒径30—50nm）、比表面积较大（12．0m^2／g），具有较强的吸附O2能力，因此能在较低温度下活化甲烷和乙烷，具有较好的低温催化性能。 展开更多
关键词 纳米催化剂 氧化镧 甲烷 氧化偶联 乙烷 氧化脱氢
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耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整的研究进展 被引量：12
20
作者 纪红兵 谢俊锋 +1 位作者 陈清林 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第6期41-46,共6页
对耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应的研究现状和进展及用于该反应的铱、镍、钴、铂等催化体系进行了介绍和探讨。认为耦合甲烷部分氧化与二氧化碳重整反应是有工业化前景的工艺。
关键词 耦合反应 甲烷部分氧化 二氧化碳重整 合成气
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